1.서 론
지구에는 태초부터 자연방사성 물질이 존재하고 있 다. 인간에게 노출되는 연간 방사선의 82%는 자연적 으로 존재하는 방사선으로 알려져 있다. 이중 라돈이 가장 큰 비중인 55%를 차지한다(Miller, 2000). 라돈은 우라늄과 토륨의 방사능 붕괴 사슬에서 라듐의 방사능 붕괴로 생기는 가스 상 물질로 무색, 무취, 무미의 특 성을 가진다. 이동도가 크고 공기보다 9배 정도 무거우 며 18족 불활성 기체 원소로써 화학적으로 안정하다. 인간의 호흡에 의해 쉽게 흡입될 가능성이 크다고 알 려져 있다(Wilkening, 1990). 이 가스 상의 물질은 주 로 집의 벽이나 바닥의 갈라진 틈과 토양을 이용하여 만든 건축자재에 의해서 실내로 유입된다. 이렇게 실내 로 유입된 라돈은 인간의 호흡에 의해 폐로 들어오게 되며 대부분은 호흡을 통해 다시 나가지만 일부는 폐 에 남게 된다. 폐에 남은 라돈이나 라돈 자손핵종은 방 사성붕괴를 통해 알파 입자를 방출하면서 주변 폐 세 포를 파괴한다(WHO, 2009). 이러한 작용으로 인해 라 돈은 세계보건기구(World Health Organization, WHO) 에서 1급 발암물질로 분류되었다(WHO, 2009). 또한 미국 환경청(United States Environmental Protection Agency, EPA)에서도 담배 다음으로 폐암의 원인이 되 는 물질로 지정한 실내공기오염 물질이다(EPA, 2012). 저감 방법으로는 라돈이 주기율표 18족 비활성기체에 속하기 때문에 물리적인 방식이 쓰인다. 주로 주택이 많은 국외에서는 팬을 이용한 토양배기 시스템이 많이 사용된다. 효과가 가장 뚜렷한 방법이지만 주택보다는 아파트 가구 수가 많은 국내에는 어울리지 않는 방법 이다. 아파트 가구 수가 많은 국내의 경우에는 실내 공 기질 관리에 있어서 자연 환기나 공기청정기를 이용한 다. 국내에서는 요즘 미세먼지 등 여러 대기질 오염의 원인으로 공기청정기의 사용량이 증가하고 있다. 공기 청정기 사용도 라돈 저감 방법의 일환이며 국외에서는 라돈기체가 아닌 먼지에 부착된 라돈 자손핵종들을 저 감 할 때 사용된다. 상대적으로 공기청정기 사용량이 많은 국내에서는 라돈에 대한 관심이 증가하면서 여러 공기청정기 생산업체가 먼지에 부착된 라돈 자손핵종 이 아닌 라돈기체를 저감 할 수 있는 필터를 개발 중이 다. 하지만 개발된 필터의 성능을 평가 할 수 있는 시 스템이 국내에 존재 하지 않으며 국외에서도 필터 자 체의 라돈기체 저감 능력을 평가하는 방법이 알려져 있지 않기 때문에 본 연구를 통해 평가 시스템을 개발 하였다.
2.연구방법
2.1.연구대상
공기청정기는 필터방식, 이온방식, 전기 집진 방식으 로 분류 할 수 있다. 국내 일반 가정에서 가장 주류가 되고 있는 방식은 필터식이다. 필터 방식의 공기청정기 에 사용되는 필터들의 종류로는 일반적으로 가장 큰 불순물을 걸러주는 프리필터 및 중간필터가 있고, 미세 한 먼지를 걸러주는 HEPA 필터 및 냄새제거를 위한 필터가 있다. 프리필터 및 중간 필터는 대부분 부직포 가 쓰인다. HEPA 필터는 방사성 먼지를 제거하기 위 해 미국에서 개발된 필터로 합성섬유나 유리섬유를 종 이처럼 얇게 만들어서 표면적을 넓히기 위해 주름을 잡아서 사용한다. 본 연구에서는 일반적으로 사용되는 필터 중에 HEPA 필터를 시스템에 적용하였다. 라돈 저감 전용 필터로는 특성이 다른 2종류의 활성탄을 이 용하여 벌집 방식의 필터를 각각 제작하여 시스템에 적용하였다.
2.2.실험장치의 구성
1m ×1m ×1m 크기의 아크릴 챔버 2개와 중간에 필터를 장착할 수 있는 아크릴 챔버를 제작하여 시스 템을 구성 하였다. 1 m ×1m ×1m 크기의 두 아크릴 챔버 사이에 제작한 필터 챔버를 직렬로 연결하였고, 제일 앞단 챔버를 1번챔버, 중간에 있는 챔버를 필터챔 버 제일 후단 챔버를 2번 챔버로 설정하였다. 1번 챔버 에는 라돈 발생원을 설치하고 일정한 유량을 갖는 공 기펌프를 설치하였다. 일반적인 실내 오염 물질과는 달 리 라돈은 방사성 붕괴를 통해 자연적으로 줄어들며 일상생활에서 건축자재 및 건물 틈을 통해 일정하게 방출되기 때문에 펌프를 이용하여 일정농도 이상의 라 돈농도를 유지할 수 있는 환경을 조성하였다. 공기펌프 를 이용하여 지속적으로 일정한 유량을 챔버 내부에서 외부로 배출하기 때문에 챔버에 추가적으로 밸브를 설 치하여 외부공기가 들어올 수 있는 구멍을 설치 후 외 부에서 1번 챔버로 들어오는 공기의 수분을 제어하기 위해 외기가 유입되는 부분에 건조제를 설치하였다. 필 터챔버와 1번 챔버 연결에 있어서는 1번 챔버의 라돈 발생원에서 방출되는 라돈가스가 실험 시작 전 필터 챔버로 넘어 오는 것을 방지하기 위해서 4개의 밸브와 튜브를 이용하여 연결하였다. 필터 챔버에는 필터를 장 착부위에 및 필터를 통과하지 않고 세어 나갈 수 있는 라돈을 방지하기 위해서 고무 패킹을 설치하였다. 2번 챔버는 1번 챔버와 동일한 부피를 갖는 아크릴 챔버를 이용하여 필터 뒤에 팬이 설치되어 있는 공기청정기 원리를 따라서 챔버 제일 뒤에 부분에 1번 챔버와 유 량이 같은 펌프를 설치하였다.Fig. 1
2.3.측정 및 분석방법
측정 필터의 면적은 15 cm × 15 cm로 동일한 면적으 로 실험을 진행 하였다. HEPA 필터의 경우 주름 잡힌 부분을 완전히 다 펴서 실험을 하였고 특성이 다른 활 성탄으로 만든 벌집 방식의 필터 두 개도 두께를 0.5 cm 및 같은 짜임새의 틀을 이용하여 동일한 부피의 필터를 제작하였다. 1번 챔버의 농도가 꾸준히 유지되 고 있을 동안 2번째 챔버의 농도가 37 Bq/m3 아래의 농도를 나타낼 때 1번 챔버의 펌프를 끄고 필터 챔버 와 1번 챔버 사이를 개방한 뒤 2번 챔버의 펌프를 가 동 하여 시간당 누적되는 2번 챔버의 라돈 농도를 관 찰하였다. 사용한 계측기는 필터의 면적이 작고 평가시 간이 짧을 것으로 가정하여 10분 간격으로 실시간 모 니터링이 가능한 이온화 챔버 방식의 계측기(FRD- 1600, RD-200, FTLAB, KOREA) 사용하였다. 시스템 분석방법으로는 관찰된 농도를 그래프로 나타낸 뒤 각 각의 포화되는 농도까지의 도달시간과 면적을 계산한 뒤 비교하였다.
3.연구결과 및 고찰
3.1.방사선원
본 연구에서는 라돈가스를 일정 농도까지 증가시킨 후, 방출원을 제거하지 않고 지속적으로 일정한 라돈을 방출시키며 일정한 유량의 에어펌프로 지속적인 배기 를 실시하여 라돈가스 농도가 일정한 환경을 조성하였 다. 따라서 일정한 방출량을 갖는 라돈 방출원을 구하 기 위해서 라돈 농도가 높은 지역의 토양을 채취하여 라돈 방출률을 측정하였다. 라듐을 직접 정제하지 않고 셰일을 바로 라돈 방출원으로 사용할 경우 토양이 함 유하고 있는 수분의 양에 따라 수증기의 발산율이 달 라져 라돈 방출률도 달라질 수 있기 때문에 3일 동안 80℃의 오븐으로 수분을 날렸다. 이렇게 전 처리한 토 양의 라돈 방출률을 Fig. 2의 그래프에 나타내었다.
방출률 측정은 총 3회 진행하였고 그래프의 기울기 와 수식 (1)을 이용하여 방출률을 계산하였다.
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E222 = 라돈 방출률(Bq/h)
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m = 라돈 증가곡선 기울기(Bq/m3h)
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λ222 = 붕괴상수(h−1)
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C0 = 초기 라돈농도(Bq/m3)
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V = 분석시스템 내 총 부피(m3)
계산 결과 3회 반복측정 평균 방출률은 71.03 Bq/h 이었다. 3회 반복 측정에 있어서 측정된 결과 값의 차 이는 미미 하였다. 따라서 토양을 시스템에 사용할 라 돈 발생원으로 적합하다고 판단하였다.
3.2.시스템 환경조성
일반적인 실내공기오염물질과는 달리 라돈은 방사능 물질로서 붕괴하여 자연 저감이 되며 일반적인 현장에 서도 건축자재 등을 통해 지속적으로 방출되는 성질을 참고하여 현장과 비슷하게 라돈이 소스에서 계속 방출 되며 일정 농도를 유지되도록 1번 챔버의 환경을 조성 하였다. 라돈 방출률이 71.03 Bq/h로 일정한 토양을 발 생원으로 사용하여 일정한 유량을 갖는 펌프와 함께 1 번 챔버의 라돈농도를 평균 470.26 Bq/m3으로 일정하 게 유지 시켰다. 평균 유지농도까지 도달하는데 2일이 소요되고 일정하게 유지되는지 확인하기 위해 6일 동 안 모니터링 하였다. 같은 조건과 방법으로 총 3회 실 시하였다. Fig. 3은 1번 챔버의 농도를 유지시키는 그 래프이다.
1번 챔버의 환경조성이 끝난 후 2번에 챔버에 사용 할 팬의 최적 유량을 알아보기 위해서 유량별로 테스 트를 해보았다. 0.7, 1.3, 4, 10 LPM으로 테스트를 진 행하였다. 1.3 LPM은 1번 챔버의 농도 변화가 가장 적 으면서 2번 챔버의 라돈 농도가 약 13시간에 걸쳐 400 Bq/m3에 도달 후 일정하게 유지가 되었다. 이는 필터 에 의해 압력이 걸리지 않으면 1번 챔버의 값은 항상 일정하고 2번 챔버의 라돈농도 변화량만 고려하면 된 다. 또한 일정농도에 도달하기 때문에 평가가 끝나는 시기도 알 수 있다. 따라서 시스템에 가장 적합하다고 가정하였다. 0.7 LPM은 20시간을 측정을 하였지만 1 번 및 2번 챔버의 농도는 일정해지지 않고 계속 증가 하였다. 시간이 지남에 따라 일정농도에 도달하여 유지 되겠지만 평가 시간이 너무 오래 걸리고 비교해야할 값이 늘어나기 때문에 시스템에 적합하지 않았다. 4, 10 LPM의 경우 1번 챔버의 농도 변화도 심하고 테스 트를 시작할 때 1번 챔버의 시작 농도와 테스트 후반 의 2번 챔버의 라돈 농도와도 크게 차이가 나며 일정 하게 유지되는 라돈농도까지 도달하는 시간이 너무 짧 았다. 또한 챔버 크기에 비해 유량이 강해서 1번 챔버 와 2번 챔버의 압력이 달라져서 시스템에 적합하지 않 았다. Fig. 4의 그래프들은 각 공기펌프 유량별 1번과 2번 챔버의 라돈 농도 변화를 나타낸 것이다.
3.3.필터별 라돈 농도변화
조성한 평가 시스템으로 총 2종류의 3개의 필터를 반복 3회 평가 하였다. 본 연구에서 개발한 시스템은 라돈이 방사능물질의 특성인 자연붕괴 특성 때문에 일 반적인 HEPA 필터의 미세먼지 성능평가처럼 필터 통 과 전 먼지 개수와 통과 후 먼지 개수를 따져 집진효율 을 구하는 것이 힘들다. 따라서 필터 챔버에 아무런 필 터를 장착하지 않고 배경농도를 측정 후 각 필터별로 배경농도와 비교 평가를 하였다. 평가 시, 각 필터들의 면적은 배경농도 측정 시 라돈이 지나가는 통로의 면 적과 같은 15 cm × 15 cm로 동일하게 진행하였다. 실 험 결과를 그래프로 나타내었을 때, 배경농도와 필터들 의 1번 챔버의 농도는 동일하였고 2번 챔버에서 필터 를 통과하여 라돈이 유입되어 일정농도까지 증가한 뒤 일정하게 유지되는 농도 역시 유사하였다. HEPA 필터 의 경우, 결과 값은 배경농도와 거의 동일 하였고 활성 탄을 사용하여 제작한 벌집 방식의 GAC 필터들은 배 경농도와 확연한 차이를 보였다. Fig. 5에 배경농도 및 필터들의 데이터 그래프를 나타내었다.
배경농도 및 필터들은 약 390 Bq로 일정하게 유지되 는 도달 농도는 같았으나 도달 시간의 차이가 있었다. 각 필터들이 일정한 농도까지 도달하는 시간을 포화점 으로 표현 하였고 더 이상 라돈을 필터링 하지 못하는 한계점으로 생각하고 필터의 평가가 끝나는 시점으로 설정하였다. 그 결과 배경농도는 13시간, HEPA 13시 간, GAC 1 19시간 GAC 2 22시간이었다. 배경농도와 HEPA 필터는 시간상으로는 동일하였다. 활성탄을 사 용하여 제작한 벌집 방식의 GAC 필터들은 확연한 차 이를 보이며 GAC 1,2도 차이를 보였다. 가장 도달시 간이 긴 필터는 GAC 2로 측정되었다. 총 라돈 저감량 은 각 필터들을 평가하여 얻은 2번 챔버 그래프들의 면적을 배경농도 그래프의 면적에서 뺀 값으로 설정하 였다. 배경농도 및 필터들의 2번 챔버의 그래프 면적 값은 필터를 걸쳐 1번 챔버에서 2번 챔버로 유입된 라 돈의 누적 값이라 가정 할 수 있다. 따라서 값이 적을 수록 필터의 라돈 저감율이 좋다고 가정 할 수 있다. 총 라돈 저감량은 포화점이 가장 긴 GAC 2가 12053.86 Bq으로 가장 컸다. GAC 2은 BET가 1100 m2/g인 활성탄으로 제작한 벌집 방식의 필터로 BET 818 m2/g의 값을 갖는 활성탄으로 제작한 벌집 방식의 GAC 1보다 약 1.7배만큼 저감량이 더 많았다. 사용된 활성탄의 중량을 따져 g당 저감량을 비교해보면 GAC 2가 GAC 1보다 약 2배 만큼 저감량이 많았다. 배경농 도와 HEPA 필터는 포화점는 같았지만 저감량으로 비 교를 했을 때 미세한 차이가 있었다. HEPA 필터의 경 우 저감량이 1142.19 Bq 값을 갖는데 이것은 붕괴한 라돈 자손핵종과 먼지에 부착된 자손핵종이 HEPA 필 터에 걸러진 값이라고 생각할 수 있다. Fig. 6의 그래 프는 2번 챔버의 각 필터별 그래프의 면적 값을 시간 별로 나타낸 그래프이다.
Table 1의 표는 평가 시스템으로 평가한 필터들의 데이터를 정리한 표이다.
4.결 론
개발한 시스템으로 3개의 필터를 평가한 결과 저감 효율이 가장 우수한 필터는 GAC 2였다. 총저감량 12053.86 Bq로서 포화점도 가장 긴 22시간 이였다. 가 장 효과가 낮았던 필터는 HEPA필터로 총저감량 1142.19 Bq로 포화점은 배경농도와 동일한 13시간 이 였다. 저감 시간이 약 10시간 정도 차이나며 저감량 또 한 GAC2필터의 10% 수준이다. 여기서 배경농도와 포 화점은 같지만 어느 정도 라돈 저감량이 존재하는 이 유는 라돈 자손핵종이나 챔버 내부 먼지에 부착된 자 손핵종들이 필터링 되어 생긴 저감량이며 실제 라돈가 스에 대한 저감 효과는 없다고 평가할 수 있다. 또한 각자 다른 BET 값을 갖는 활성탄으로 만든 GAC필터 들 중에서도 저감 성능이 좋고 나쁨을 확인 할 수 있었 다. 라돈 저감이 가장 우수했던 GAC 2 필터는 BET 1100 m2/g의 값을 갖는 활성탄으로 만든 벌집 방식의 필터이며 GAC 1 필터는 BET 818 m2/g 값을 갖는 활 성탄으로 만든 벌집 방식의 필터로서 사용된 활성탄의 BET값을 제외한 나머지 활성탄 중량과 필터 틀이 모 두 동일하게 제작된 필터이다. 그 둘을 시스템으로 평 가 하였을 때 저감량은 1.7배 정도 GAC 2가 우수 하 였으면 활성탄 중량 별로 저감량을 계산하였을 때도 2 배 정도 우수한 성능을 확인 할 수 있었다. 따라서 본 연구에서 개발한 시스템은 필터의 방식에 따른 비교 및 같은 방식의 필터이지만 제작할 때 사용된 재료에 따른 비교가 가능하였다. 현재 국내의 공기청정기 산업 에 있어서 라돈 가스 저감을 위한 필터가 개발 중이고 개발된 라돈 저감 필터에 대한 평가 시스템에 존재하 지 않기 때문에 이번에 개발된 필터 평가 시스템이 어 느 정도 도움이 될 수 있다. 비록 미세먼지 필터의 평 가 방식처럼 정량적인 집진효율을 구할 수 있는 방식 의 시스템은 아니지만 배경농도 측정을 통한 비교 평 가가 가능하며, 기존필터와의 비교도 가능하기 때문에 유용할 것으로 예상된다. 아직 라돈저감 필터가 상용화 및 널리 사용 되고 있는 실정이 아니라 HEPA필터처럼 등급이 존재 하지 않고 방식도 벌집 방식의 필터 하나 뿐이지만, 더 연구되어 다른 방식의 필터들이 개발되어 도 이번 개발된 시스템을 토대로 평가가 가능하고 개 발된 시스템이 좀 더 보완되어 라돈 저감 필터의 평가 에 대한 기반이 될 수 있다고 사료된다. 또한 공기청정 기는 생산업체별로 유량도 다르며 복합적으로 들어가 는 필터들의 개수 및 종류도 다르기 때문에 실제 제작 된 필터를 공기청정기에 장착하여 현장 평가도 같이 이 루어져야 정확한 필터 성능 평가를 할 수 있을 것이다.