1.서 론
라돈(222-Rn)은 우라늄 계열 중 라듐의 알파붕괴에 의해 생성되는 방사성 불활성 가스로, 모든 지구상에 존재하는 물질은 우라늄 동위원소와 같은 천연 방사성 핵종을 가지고 있으며, 라돈가스를 방출하고 있다. 물 질로부터 방출된 라돈은 실내외 공기 중에 분포되어지 며, 3.8일의 짧은 반감기를 가지고 이동한다. 공기 중 의 라돈과 그의 붕괴산물들은 천연 발생원으로부터 사 람의 노출에 가장 중요한 기여를 하는 것으로 알려져 있다(UNSCEAR, 2000).
영국의 국가 방사선 방어협회(National Radiation Protection Board, NRPB)의 자료에 따르면, 사람에게 자연적으로 노출되어진 자연방사능은 약 85%이며, 인 공방사능은 약 15%에 이르는 것으로 보고하고 있다 (Green et al, 1993). 특히, 공기 중의 라돈과 그의 붕괴 산물은 천연 발생원으로부터 사람의 노출에 가장 크게 기여하는 것으로 알려져 있으며(UNSCEAR, 2000), 북 미(Krewski et al., 2005)와 유럽(Darby et al., 2005)에 서 수행된 역학연구의 경우 실내 라돈노출과 폐암과의 관련성을 암시하고 있어 라돈 노출에 따른 국민 건강 보호 측면에서의 실내 공기 중 라돈농도에 기여하는 발생원 추정을 통한 발생원 관리 및 이동 경로 관리는 라돈 저감 및 관리방안 수립에 있어 매우 중요한 요소 라 할 수 있다.
라돈은 지구환경 안에서 자연적인 재분포의 일환으 로 토양(Saad et al., 2002; Saad, 2008; Saad et al., 2013)과 건축자재(Al-Jarallah, 2001; Saad et al., 2010) 로부터 방출되어 공기 중으로 확산된다. 건축물 내 라 돈 농도는 건축물 기반 토양과 암석에 주로 영향을 받 지만, 건축자재에서 방출되는 라돈 역시 건축물 내 환 경 중의 라돈의 주된 잠재적 발생원의 하나이다(Cothern et al., 1987; UNSCEAR, 2000; Saad et al., 2010). 라돈 방출은 라듐을 함유하고 있는 알갱이로부터 공극 공간으로 라돈 원자의 탈출로 정의될 수 있다. 생산된 라돈 원자의 수에 대한 방출된 라돈 원자의 수는 emanation fraction, emanation coefficient 또는 emanation power 등으로 알려져 있다(Sakoda et al., 2011).
국내의 경우 2011년 환경부 발표 및 2014년 메스컴 발표를 통해 고층 아파트의 실내공기 중 라돈농도의 증가가 건축자재 특히 석고보드에 의한 것으로 보고함 에 따라 석고보드의 라돈 방출에 대한 사회적 관심이 증대되고 있다. 이에 본 연구는 2015년 국내 시판 중인 천장재 석고보드 및 벽재 석고보드를 대상으로 라돈 방 출량을 조사한 결과를 제시함으로써 국민에게 올바른 관련 정보를 전달하고자하는 목적으로 수행되었다.
2.연구방법
2.1.연구대상
본 연구의 연구대상 석고보드는 한국내화건축자재협 회의 도움을 받아 국내 석고보드를 생산하고 있는 기 업으로부터 2015년도에 생산되고 있는 석고보드들을 대상으로 천장재와 벽재 석고보드로 구분하여 연구대 상 석고보드를 선정하였다. 각각의 건축자재들은 서로 다른 재질에 제조사로 구성하였으며 사용된 석고보드 는 천장재 12개와 벽재 24개로 총 36종의 석고보드를 연구대상으로 선정하였으며, 이들 석고보드에 대한 너 비, 길이, 두께, 면적, 부피 및 무게에 대한 정보는 다 음과 같다(Table 1).
2.2.라돈 방출량 조사 및 분석방법
본 연구에서 사용한 건축자재 라돈 방출량의 측정 및 분석은 밀폐된 챔버법(closed chamber method)을 이용하였다. 국내의 경우 건축자재에 대한 라돈 방출량 평가에 있어 아직 표준화가 이루어지지 못한 상태로 문헌조사를 통해 가장 일반적으로 라돈 방출량 실험에 많이 사용되고, 향후 이 시험방법의 연계성을 고려하여 밀폐된 챔버법을 선택하게 되었다(Lee et al., 2015a).
자체 제작된 밀폐된 챔버는 아크릴 재질로 크기는 가로 400 mm, 세로 400 mm, 높이 400 mm으로 0.064 m3의 부피로 제작되었다. 밀폐된 챔버 안에 건축자재 시편을 하단에 위치시키고, 일정거리 떨어진 상단에 CR-39필름 기반의 passive형 장기 측정 장치인 NTDs 로 측정하였다. CR-39 필름 기반의 NTDs는 일정기간 누적된 농도를 측정하는데 사용할 수 있다는 특징을 가지고 있으며, 일반 α-track은 222Rn만 측정하도록 설 계가 되어있으나 본 연구에 사용된 NTDs의 경우 220Rn과 222Rn을 동시에 측정하여 222Rn의 농도를 보정 해 줌으로서 보다 신뢰성 있는 농도 결과를 획득할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 또한 국내 표준과학연구원 과 중국의 F대학교에서 그 성능을 검증받은 시험 성적 서를 보유하고 있어 정도관리가 이루어진 상태로 획득 된 결과의 신뢰성이 높은 것으로 판단된다.
밀폐된 챔버 안의 라돈농도는 라돈 방출률에 의존하 여 최대 농도에 도달하게 되지만 수차례의 반감기를 거치면서 평형상태에 도달하게 된다는 이론에 따라 다 음과 같은 방정식을 사용하여 석고보드 건축자재로부 터 방출되는 라돈 방출률을 평가하였다(Fleischer et al., 1978; Khan et al., 1992; Mahur et al., 2008; Saad et al., 2010; Saad et al., 2013). 또한 챔버내의 라돈농 도의 배경농도를 산출하기 위해 챔버안에 아무것도 넣 지 않는 것에 대한 농도 값을 조사하여 본 농도 값을 챔버 내 배경농도로 사용하였다.
여기서
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EM: 단위질량당 방출률(emission per unit mass) (mBq/kg/h)
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EA: 단위면적당 방출률(emission per unit area) (mBq/m2/h)
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CRn: 누적라돈노출량(Bq/m3)
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A: 라돈이 방출된 건축재료 샘플의 전체 표면적(m2)
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V: 발산컨테이너 또는 캔의 빈 부피(m3)
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M: 건축재료 샘플의 질량(kg)
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λ: 라돈의 붕괴상수(h−1)
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T: 봉입 이후의 시간(h)
본 연구에서는 38개의 밀페된 챔버를 제작하였으며 36개의 챔버에는 본 연구를 위해 수집된 조사대상 석 고보드의 시편을 가로 300~380 mm, 세로 295~380 mm, 높이 6.0~15 mm 크기로 제작하여 챔버 안 하단 에 설치하고, 상단에는 NTDs를 설치한 후 외부 공기 의 유입이 없도록 봉입하였다. 또한 나머지 2개의 밀폐 된 챔버에는 시편을 넣지 않고 상단에만 NTDs를 설치 한 후 외부 공기의 유입이 없도록 봉입하였다. 이 두 개의 밀폐된 챔버에서 산출된 라돈농도는 배경농도로 사용하였다(Fig. 1).
본 연구에서 사용된 NTDs (model : GE2014-α)을 이용하여 3개월간 노출 시킨 후 회수한 후 외부공기가 유입되지 않도록 검출기의 봉입 후 밀폐된 포장지에 넣어 5일 이내에 분석실로 이동하여 6.25N NaOH를 이용한 화학적 전처리 후 automatic image reader를 이 용하여 라돈농도를 산출하였다.
2.3.자료 분석
본 연구에서 산출된 단위 면적 및 단위 질량 당 라돈 의 방출량의 결과는 비정규분포를 보이는 것으로 조사 되어 라돈농도의 천장재 및 벽재별 라돈 방출량의 평균 농도를 제시하는데 있어 산출평균 및 기하평균의 농도 를 각각 산출하여 제시하였다. 또한 천장재 및 벽재별 챔버 내 라돈방출농도와 단위 면적별 및 단위 질량 당 라돈 방출량의 비교시 기하평균을 이용하여 평가하였다.
3.결 과
3.1.천장재 석고보드 방출량 조사 결과
천장재 석고보드로부터의 라돈 방출량 조사 결과 챔 버 내 라돈의 산술평균 및 기하평균 농도는 43.8 ± 42.2, 28.9 ± 2.7 Bq/m3이였으며, 방출량은 단위면적당 과 단위질량당 각각 156.2 ± 150.5, 103.1 ± 2.7 mBq/m2/ h, 21.1 ± 19.9, 14.4 ± 2.6 mBq/kg/h로 조사되었다. 전체 조사결과 중 가장 높은 농도를 보인 천장재는 130.1 Bq/m3으로 권고치인 148 Bq/m3에 비해 낮은 농도를 나타냈다. 이는 모든 조사대상 군축자재의 라돈농도가 현 기준 이하의 양호한 수준임을 나타내는 결과라 할 수 있다(Table 2).
3.2.벽재 석고보드 방출량 조사 결과
벽재 석고보드로부터의 라돈 방출량 조사 결과 챔버 내 라돈의 산술평균 및 기하 평균 농도는 24.1 ± 24.0, 15.6 ± 2.6 Bq/m3이였으며, 방출량은 단위면적과 단위 질량당 각각 133.3 ± 143.4, 76.8 ± 3.0 mBq/m2/h, 13.0 ± 10.4, 9.5 ± 2.3 mBq/kg/h로 조사되었다. 마찬가지로 전체 조사결과 중 가장 높은 농도를 보인 벽재는 82.4 Bq/m3으로 권고치와 천장재의 최댓값에 비해 낮은 수 준을 나타냈으며 모든 조사대상 건축자재의 라돈농도가 현 기준 이하의 수준임을 나타내는 결과이다(Table 3).
3.3.천장재 및 벽재 석고보드 방출량 비교
천장재와 벽재 석고보드의 라돈 방출량에 대해서 기 하평균으로 농도 비교를 수행한 결과 챔버내 농도는 각각 28.9 ± 2.7 Bq/m3, 15.6 ± 2.6 Bq/m3, 단위 면적당 방출량은 103.1 ± 2.7 mBq/m2/h, 76.8 ± 3.0 mBq/m2/h 및 단위 질량당 방출량은 14.4 ± 2.6 mBq/kg/h, 9.5 ± 2.3 mBq/kg/h로 모두 천장재가 벽재 석고보드에 비해 높은 농도와 방출량을 보이는 것으로 조사되었다. 또한 이들 모두는 통계적으로 유의한 차이를 나타냈다 (p<0.05)(Fig. 2). 천장재 석고보드가 벽재 석고보드에 비해 통계적으로 유의한 수준의 높은 농도 및 방출량 을 보인 것은 석고이외에 다른 혼합물이 첨가되어져 있고 첨가물 내에 함유되어있는 라듐으로부터 방출되 는 라돈에 의한 결과로 사료된다.
4.고 찰
본 연구는 실내공기 중 라돈농도에 영향을 미치는 것으로 알려져 있는 석고보드 건축자재에서의 라돈 방 출이 실내 공기 중에 미치는 영향을 평가하기 위한 일 환으로 여러 건축자재 석고보드 중 실내에서 가장 큰 면적을 차지하고 있다고 판단되는 천장재와 벽재로 구 분하여 라돈 방출량 실험을 하였으며 결과로 산출된 농도값을 통해 자재별로 위해성평가를 실시하였다. 석 고보드가 함유된 건축자재와 함유되지 않은 건축자재 에 대한 농도별 비교를 통해 연구 설계하는 것이 가장 이상적이지만, 현실적으로 석고보드가 함유되지 않은 건축물의 선정이 불가하기 때문에 본 연구에는 국내 건축환경에서 사용되고 있는 건축자재에 대해서 국가 정보망과 관계 정부기관의 관계부서 및 건설업체로부 터 실제로 국내 주거시설 건축에 사용되는 건축물들에 대한 목록을 수집하여 천장재와 벽재로 구분하여 각각 에 대한 방출량 실험과 그 값을 활용하여 초과발암 위 해도를 산출하였다.
환경부 보도자료에 의하면 국내 시판중인 건축자재 중 석고보드에서의 라돈 방출량 조사 결과 인산석고보 드의 경우 단위질량당 평균 라돈 방출량은 250 mBq/ kg/h, 탈황석고보드는 10 mBq/kg/h으로 제시하였다 (ME, 2014). 또한 Lee et al. (2015a, 2015b)의 보고에 의하면 국내 건축자재 중 인산석고보드의 시판이 중단 되었으며 탈황석고보드만이 시판되는 것으로 보고하고 있다. 본 연구에서 조사된 2015년 국내 시판되는 천장 재 및 벽재에 사용되어지고 있는 석고보드의 경우 탈 황석고보드로, 천장재의 단위질량당 라돈 방출량은 21.1 mBq/kg/h, 벽재는 13.0 mBq/kg/h으로 환경부의 탈황석고보드 라돈 방출량 결과보고의 연구결과와 유 사한 결과를 나타내고 있음을 확인할 수 있었다.
Lee et al. (2015b)의 연구에 의하면 국내 석고보드 자재로서 천장재로 사용되는 석고보드는 석고시멘트텍 스이며, 벽재는 인산 및 탈황 석고보드가 사용되어지는 것으로 보고하고 있다. 본 연구에서 천장재 석고보드가 바닥재 석고보드에 비해 통계적으로 유의한 높은 농도 및 방출량을 보인 것은 천장재 석고보드의 경우 석고 이외 다른 혼합물이 첨가되어져 있으며, 이의 첨가물 내에 함유되어 있는 라듐으로 방출되는 라돈에 의한 결과에 의한 것으로 여겨진다.
라돈의 주 발생원은 토양이지만 건축자재에서 방출 되는 라돈 역시 실내 환경에서의 주된 잠재적 발생원 의 하나로 알려져 있으며(Cothern et al., 1987; Bavarenegin et al., 2012), 국립환경과학원의 라돈실태조사에 의하면 전국주택의 약 22.2%가 라돈권고기준을 초과 하였고, 토양의 라돈영향을 받지 않는 아파트의 경우에 도 5.9%가 초과되었다고 보고된바 있다(ME, 2014).
현재까지 국제적으로도 건축자재에 대한 라돈 방출 량에 대해 법적 규제기준을 제시하고 있는 나라는 없 으며 국내 또한 이에 대한 정책 및 관리방안이 매우 미 비한 실정이다. 국내에서는 국립환경과학원에서 실시 하였던 전국 주택 라돈조사를 통해 전국 라돈농도의 평균 범위는 50.5~98.6 Bq/m3으로(ME, 2014) WHO의 라돈노출 권고기준인 148 Bq/m3을 초과하지는 않지만 전 세계 평균인 39.0 Bq/m3에 비해 1.3~2.5배 정도 높 은 수치이며 전 세계와 비교하였을 때 선진국(미국, 중 국, 일본)보다도 높은 20위 정도의 수준으로 그 농도가 결코 낮지 않음을 시사하고 있다(UNSCEAR, 2000).
본 연구는 연구기간과 예산의 제한으로 건축자재별 라돈 방출량 실험을 반복수행하지 못하였으며 이러한 불확실성은 천장재와 벽재에 대한 라돈 방출량 값이 대푯값으로 의미를 부여할 수 없으며 향후 이와 같은 불확실성을 줄이기 위해 건축자재 방출량 실험에 있어 반복적인 방출량 실험이 지속적으로 수행되어져야 할 것으로 판단된다. 국내의 경우 건축자재에서 방출되는 라돈에 대한 연구는 매우 미비한 실정으로 거주환경 내 거주자들의 건강을 보호하기 위한 관련 규제기준 및 관리방안 수립이 이루어지지 못하고 있는 실정이다. 이에 환경부는 사전 배려적 차원에서 향후 추가조사를 통해 기준마련 여부를 검토한다고 언급한바 있으며 따 라서 본 연구는 기준과 방안수립을 위한 기초적 자료 로 적극적으로 활용되어질 수 있을 것으로 기대된다.
5.결 론
본 연구는 국민에게 라돈에 대한 올바른 관련 정보 를 전달하고자하는 목적으로 2015년 국내 시판 중인 천장재 석고 보드 및 벽재 석고보드를 대상으로 라돈 방출량의 조사결과를 제시하였다. 연구 대상으로는 2015년도 국내에서 생산되어지고 있는 석고보드들을 대상으로 천장재 12종과 벽재 24종으로 총 36종을 선 정하였으며 아크릴재질의 자체 제작된 챔버를 이용한 밀폐된 챔버법(closed chamber method)을 이용하여 라 돈 방출량을 조사하였다.
본 연구의 수행을 통해 획득된 결과를 요약하면 다 음과 같다. 측정된 결과에 대한 산술평균 및 기하평균 은 천장재의 경우 라돈 방출량은 43.8 ± 42.2, 28.9 ± 2.7 Bq/m3이며, 단위면적당 라돈 방출량은 156.2 ± 150.5, 103.1 ± 2.7 mBq/m2/h, 단위질량당 라돈 방출량 은 21.1 ± 19.9, 14.4 ± 2.6 mBq/kg/h으로 조사되었으며 벽재의 경우 평균 라돈 방출량은 24.1 ± 24.0, 15.6 ± 2.6 Bq/m3이며, 단위면적당 라돈 방출량은 133.3 ± 143.4, 76.8 ± 3.0 mBq/m2/h, 단위질량당 라돈 방출량은 13.0 ± 10.4, 9.5 ± 2.3 mBq/kg/h으로 조사되었다.
본 연구는 2015년 국내 시판 중인 천장재 석고보드 및 벽재 석고보드를 대상으로 라돈 방출량을 조사한 결과를 제시함으로써 국민에게 올바른 관련 정보를 전 달하고자하는 목적으로 수행된 연구로 현재 시판되어 지고 있는 국내 석고보드의 경우 라돈 방출률이 높은 것으로 알려져 있는 인산석고보드의 사용 중지로 인한 라돈 방출률이 낮은 탈황석고보드의 사용에 의해 낮은 방출율을 보이는 것으로 조사되었다. 국내 천장재 석고 보드 및 벽재 석고보드의 라돈 방출량과 농도 및 방출 량의 범위 분포가 넓다는 것을 확인할 수 있었으며, 천 장재와 벽재 석고보드의 농도 비교로 이후 관련된 연 구들에 있어 본 연구결과가 기초적 자료로 활용되어질 수 있을 것으로 기대된다.