1. 서 론

대기오염은 우리생활에 직접적으로 영향을 줄 뿐만 아니라, 정보화 사회가 되면서 그 심각성은 점점 더 부 각되고 있고, 심지어 국민들 스스로 대기오염 피해를 저감하기 위해 노력하는 시대가 되었다. 따라서 대기오 염물질을 배출하는 오염원인 경우, 더 이상 법적제재로 부터 자유로울 수 없으며, 방지시설을 설치하는 등 오 염물질 배출 저감을 위해 많은 노력을 기울여야 한다 (Gong et al., 2015).

현대의 대기분야에서 농도자료는 절대적이며, 매우 중요한 역할을 하고 있다. 세계적으로 모든 환경기준이 농도자료에 기반하고 있고, 특히 농도자료는 인체 호흡 기 계통의 건강영향 평가에 중요한 지표로 사용 되고 있다(Park et al., 2012; Lin et al., 2015). 하지만, 농도 자료는 특정 오염원으로부터의 대기오염 배출량을 정 확하게 산정하는데 한계를 가지고 있다. 예를 들어 바 람이 정체되어 있는 지역에 위치한 특정 사업장의 경 우를 가정해 볼 때, 실제 배출량이 매우 적음에도 불구 하고 실제 측정된 농도는 배출허용농도 기준치를 초과 할 수 있다. 이러한 경우 공평성 문제에 대한 논쟁이 있을 수 있고, 정부나 관련 부처의 규제·정책은 실효 성을 발휘하기 힘들다. 따라서 수질분야와 같이 대기분 야에서도 특정 오염원으로부터 배출되는 오염물질에 대해 농도규제가 아닌 배출총량규제를 실시해야 할 필 요가 있다. 농도자료는 대기의 오염상태를 나타내는 단 위일 뿐, 배출되는 총량을 산정하기 위한 단위로 사용 될 수 없기 때문에, 배출량산정을 위한 대안으로서 다 른 단위의 사용이 필요하다.

Fig. 1에서 보듯이, 배출원에서 대기오염물질이 일정 하게 배출된다고 가정할 때, 배출되는 오염물질은 상대 적으로 깨끗한 공기 중에 희석되어 농도가 낮아지게 된다. 또한 풍속의 세기에 따라 희석의 정도가 달라진 다. 결국 일정한 배출량으로 배출된다 하더라도, 측정 지점에서 측정된 농도는 상이하게 나타난다(Harrison et al., 1997; Venkatram et al., 1999; Zhu et al., 2002; Park et al., 2012; Gupta et al., 2015).

특정 배출 사업장에서 배출되는 대기오염물질의 총량 을 산정하기 위해서는 절대질량(absolute mass)의 개념 을 포함한 단위를 사용하는 것이 중요하다(Anaf et al., 2015; Lin et al., 2015; Rowangould, 2015). 발전소, 제철 공장, 기타 산업단지 등 굴뚝형태(점오염원)로 배출되는 사업장(오염원)의 경우에는 굴뚝에서 배출풍량을 알 수 있어, 배출량을 쉽게 산정할 수 있지만, 특정 배출구가 없는 면오염원 등 비점오염원을 가진 사업장의 경우에 는 배출량을 산정하기가 매우 어렵다. 사방이 뚫려있는 자연통풍형 축사시설이 그 대표적인 예라 할 수 있다.

자연통풍형 축사시설에서 배출량을 측정하기 위해서 는 시설 내부의 측정 농도자료와 내부를 통과하는 통 풍량 자료가 확보되면 배출량 산정이 가능하다. 이것은 배출속도, 즉 배출속도(emission rate) (kg/hr) =농도 (μg/m³) ×풍량(m³/s)로 표현되며, 이것은 오염물질의 질량이 단위 시간당 배출되는 속도를 의미한다. 유출 배출속도에서 유입 배출속도를 빼 줌으로써 시설로부 터 배출되는 배출량을 정확하게 산출할 수 있다(Joo et al,. 2014). 축산시설 내, 저류지(lagoon), 저류조, 가축 운동장 등 특정 구조물이 없는 일반대기(ambient air) 에서는 통풍량을 측정할 수 없기 때문에, 오염물질의 배출량이나 오염물질의 절대량을 산정하기란 매우 어 렵다. 이러한 경우 Joo et al., (2015a)에서 제안한 공기 교체속도(air exchange rate)를 도입하면, 부하속도의 형태로 배출속도 개념과 유사한 자료를 확보할 수 있 다. 공기교체속도는 단위시간당 가상의 1 m³ 공간에 공기가 채워지고 비워지는 횟수를 의미하고(횟수/s), 이 것은 풍속(m/s)과 같은 상수 값을 갖는다. 결국 부하속 도(loading rate, μg/m³/s)는 농도(μg/m³) × 공기교체속 도 (횟수/s))로 표현된다. 이 부하속도는 단위시간당 농 도의 이동속도로서 정의할 수 있다(Joo et al., 2015a).

Fig. 2에 배출속도와 부하속도의 개념을 정리하였다. 다시 말하면, 배출속도와 부하속도는 기본적으로 농도 자료에 풍량을 고려한 개념으로서 축사와 같이 배출면 적이 있는 구조물의 경우에는 배출속도를 사용하고, 특 정 배출면적이 없는 완전개방형(일반대기)의 경우에는 부하속도를 사용할 수 있다.

한편, 연소공정이나 인위적인 활동에 의해서 배출되 는 것으로 인식되고 있는 PM_2.5는 PM₁₀보다 입경이 작 아 인체에 깊숙한 곳까지 침투하여 인체건강에 악영향 을 주며, 1급 발암물질로 규정되어 있다(Zhu et al., 2002; Perez et al., 2010; Joo et al., 2013; WHO., 2013). 또한, 가볍고 비표면적이 커 오랫동안 대기 중 에 부유할 수 있다. PM_2.5는 가스상 오염물질과 마찬가 지로 대기 중에서 오랫동안 부유하기 때문에(Park et al., 2012; Kim et al., 2015; Lin et al., 2015), 공기 중 에서 가스상 오염물질과 유사한 혼합·희석 특성을 보 일 것으로 예상된다.

본 연구에서는 자연통풍형 축사시설(naturally ventilated dairy building)에서 배출되는 대기오염물질(입자 상, 가스상 물질)에 대한 현장 측정자료를 이용하였고, 측정된 농도(concentration)자료와 풍속개념이 포함된 배출속도(emission rate, 혹은 부하속도(loading rate))자 료를 비교·분석함으로써, 배출속도 혹은 부하속도자료 가 비점오염원에서 실제 대기오염 배출과 대기오염상 태를 좀 더 명확하게 표현하고 있음을 증명하고, 배출 량 산정이 가능한 자료의 생산을 위해 좀 더 과학적인 현장측정 및 접근방법을 제안하고자 하였다.

2. 연구방법

2.1. 측정사이트조사

본 연구는 그림과 같이 미국의 전형적인 자연통풍형 대형 축사시설에서 수행되었다(Fig. 3). 이러한 축사시 설로부터 배출되는 대기오염물질(ammonia, hydrogen sulfide, greenhouse gases, and particulate matter)을 실 시간으로 측정한 자료를 비교·분석하였다. 인접한 서 로 다른 측정 지점으로서 축사 2개소(source site)와 축 사의 외부중앙에 일반대기 1개소(receptor or ambient site)를 측정 대상지점으로 설정하였고, 각 축사별 20개 의 풍향풍속계(RM Young 81000 three dimensional ultrasonic anemometer, RM Young Company, USA)를 설치하여 대기오염물질의 농도와 바람장(풍향, 풍속)을 정확하게 측정하였다.

본 연구가 수행된 축산 농가는 6개의 대형 축사 (free-stall diary building)로 구성되어 있고, 한 개의 축 사에 1000두의 유우(젖소)가 집단 사육되며, 유우는 사 료를 먹는 시간과 우유생산을 위해 착유시설(milking parlor)로 이동하는 시간 외 대부분의 시간을 축사 내 독립칸막이(free-stall)에서 보낸다. 각 축사마다 먹이공 급시간(feeding time)과 우유생산시간(milking time)이 다르지만, 6개 축사 모두 동일한 루틴을 갖도록 운영된 다. 유우로부터 발생되는 분뇨는 축사 내 수세용 통로 (manure alley)에 누적되고, 정기적으로(6시간 간격) 수 세식 세정(flushing)에 의해 청소되며, 수세식 세정되어 제거된 분뇨는 저류조를 거쳐 다시 저류지(lagoon)로부 터 이송되어, 일정기간 저류지에서 중력침강을 거친 후, 상등수는 다시 축사 내 분뇨청소를 위한 수세식 세정 수(flushing water)로 사용된다.

2.2. 측정 장치

NH₃, CO₂, CH₄, and N₂O 측정을 위해 INNOVA (a photoacoustic infrared detector Model 1412, Innova AirTech Instruments, Danmark)를, H₂S, SO₂, and CS 측정을 위해 450i (A pulsed-fluorescence detector Model 450i, Thermo Fisher Scientific, USA)를, 그리고 PM₁₀, PM_2.5, TSP 측정을 위해 TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance, TEOM series 1400a, Thermo Fisher Scientific, USA) and Beta-Gauge (FH62C14 Beta Monitor, Thermo Electron Corporation, USA)를 사용하였다. 축사 내부의 입자상 물질 측 정에는 TEOM을 사용하였고, 외부 중앙의 입자상 물 질 측정에는 Beta-Gauge를 사용하였다.

2.3. 샘플링 시스템 및 자동집적 시스템

시료 샘플링(air sampling)을 위해, 내부의 솔레노이 드를 통해 축사와 외부중앙의 시료를 순차적으로 분석 기에 도입하는 gas sampling system (GSS) 유닛을 사 용하였고, 시료 유입부(sampling port)와 같은 곳에 풍 향풍속계를 설치하여, 동 시료에 대한 샘플링과 풍속이 측정될 수 있도록 하였다.

정기적으로 수시점검(zero-span check, 2주 간격)과 측정기기 보정(multi-point calibration, 6개월 간격)을 실시하였다. 온도변화에 따른 시료의 응축을 방지하기 위하여 샘플링라인과 분석기기 전단부인 GSS unit을 40~50·C로 유지하였다. 모든 측정은 자동화되어 있으 며, 측정된 데이터는 자동집적 프로그램 Air DAC (Air Data Acquisition and Control) software (Purdue University and National Instrument, USA)에 의해 수집되 었고, 1일 1회 자동으로 연구자에게 전송되어, 측정데 이터 분석 및 사이트 운전상태 점검이 가능하도록 하 였다(Ni and Heber, 2010; Joo et al., 2014). 좀 더 구 체적인 측정방법은 과거 게재된 논문에 상세하게 기술 되어 있다(Joo et al., 2013., 2014, 2015c).

2.4. 데이터사용

본 연구에서는 크게 입자상 물질과 가스상 물질의 측정데이터가 이용되었고, 이중 입자상 물질에 관한 데 이터(Fig. 5)는 이미 Joo et al. (2015a)에 발표된 바 있 고, 가스상 물질에 대한 데이터는 기존에 발표된바 없 으며 본 연구를 위해 새롭게 추가 작성되었다. 입자상 물질은 2년간(2007년-2009년)의 측정 기간 중, Joo et al., 2013, 2015a 기존 발표에 나와 있는 기간 동안의 데이터를 사용하였다. 가스상 물질(암모니아, 황화수소, 이산화탄소, 아산화질소, 매탄)은 2013년 8월의 1주일 동안의 데이터를 사용하였고, 축사 내부(source site)와 외부중앙(ambient site)의 측정자료를 이용하였다. 본 연구에서 사용한 자료는 1시간 평균 자료이며, 중간 값 (median)에 4분위수간 영역(interquartile range, IQR)에 1.5배 한 값을 가감하여 상한한계(upper outlier)와 하한 한계(lower outlier)를 설정한 후, 범위를 벗어난 데이터 를 제거한 후 사용하였다(Li et al., 2013; Sancho et al., 2014; Joo et al., 2015c).

2.5. 핵심가정

본 연구의 핵심가정은 “인접한 측정지점에서 오염패 턴은 유사성을 가져야한다”이다. 자연통풍형 축사시설 은 사방이 뚫려있어 오염시설과 오염시설 외부간의 공 기는 쉽게 혼합되고, 서로 대기오염물질의 농도의 증감 에 영향을 주게 된다. 충분한 혼합과 희석이 이루어지 는 1시간 평균값을 사용함으로써 인접한 서로 다른 측 정지점 간 오염패턴을 비교·분석하였다.

3. 결과 및 고찰

Fig. 4와 Fig. 5는 서로 인접한 측정지점(축사 내부 (Barn 1 (B1) and Barn 2 (B2), source site)와 외부중앙 (ambient site))의 입자상 오염물질(PM₁₀ and PM_2.5)의 질량농도(mass concentration)자료와 질량농도와 통풍 량자료를 통해 도출한 배출속도(mass emission rate)자 료의 상관관계를 나타낸 결과이다. Fig. 4에서 보듯 PM₁₀의 경우, 농도자료나 배출속도자료에서 동일하게 측정지점 간 오염패턴의 유사성이 낮았다(R² 값이 0.09~0.25로 분포). 배출속도자료의 경우가 약간 높게 나타나기는 했지만(R²=0.25), 눈에 띠게 현저한 차이를 보이지 않았다. TSP의 경우에도 PM₁₀의 경우와 비슷 하게 측정지점 간 유사패턴은 관찰되지 않았다(핵심가 정과 불일치). 반면, Fig. 5의 PM_2.5의 경우에는 배출속 도자료의 경우에 두 축사 간 농도의 패턴이 매우 유사 하게 나타났다. 낮은 배출속도 영역부터 높은 배출속도 영역까지 고른 분포를 보이면서 B1과 B2 오염패턴에 대한 상관관계가 확연히 높게 나타났다(R²=0.66, Fig. 5 d). 또한 이전에 발표된 Joo et al., 2015a에 축사 외 부중앙 측정 지점(ambient site)의 농도자료를 부하속도 로 환산하여 두 축사의 배출속도자료와 비교한 결과, 풍속이 고려된 부하속도자료는 두 축사의 배출속도자 료와의 상관성이 매우 높은 것(R²>0.94)을 확인할 수 있었다(핵심가정과 일치). PM_2.5는 TSP와 PM₁₀에 비해 가볍고 공기 중 부유시간이 길기 때문에 서로 다른 양 상의 결과를 보인 것으로 사료된다(TSP와 PM₁₀은 상 대적으로 입자가 크고 무겁기 때문에 중력침강(gravitational settling)에 의한 소멸이 지배적임). Fig. 5의 결 과를 통하여, 풍속개념이 포함된 단위 즉, 배출속도자 료의 경우가 농도자료에 비해 실제 대기오염상태를 좀 더 정확하게 표현하고 있음을 확인하였다.

Fig. 6과 Fig. 7은 가스상 대기오염물질에 대한 비교 결과이다. 이산화탄소와 아산화질소의 경우에는 농도 자료와 배출속도(부하속도)자료 간의 차이를 확연하게 확인할 수 있었다. 농도자료의 경우에는 두 측정지점 (주변 대기와 축사 내부)간의 상관관계성이 낮았고 (R²=0.44, 0.46), 주변 대기의 부하속도(loading rate)와 축사 내부의 배출속도(emission rate)와의 상관관계성 은 R²값이 0.94(CO₂), 0.97(N₂O)을 나타내, 농도자료와 비교할 때 매우 높은 상관관계성을 나타냈다. 앞서 제 시한 핵심가정과 일치하는 결과로서, PM_2.5결과와 마 찬가지로, 배출속도와 부하속도자료가 농도자료에 비 해 더 실제 대기오염상태를 잘 표현하고 있다는 사실 을 확인하였다.

Fig. 7은 암모니아, 황화수소, 매탄의 비교 결과이다. 그림에서 보듯 농도자료의 경우(Fig. 7 a, c, e)나, 배출 속도 및 부하속도자료의 경우(Fig. 7 b, d, f) 모두 인근 측정지점 간 오염패턴의 상관관계성이 매우 낮았다(R² 값은 0.1에서 0.40의 범위로 낮게 나타났다). 상기의 이산화탄소, 아산화질소와는 달리, 같은 가스상 오염물 질임에도 불구하고 매우 상이한 결과를 보였다.

가스상 대기오염물질의 경우, 아산화질소와 이산화 탄소의 경우에는 인근 측정지점간의 오염패턴의 유사 성이 매우 높게 나타났지만(핵심가정과 일치), 암모니 아, 황화수소, 매탄의 경우에는 농도자료의 경우나 배 출속도 및 부하속도의 경우나 모두 오염패턴의 유사성 이 낮게 나타났다(핵심가정과 불일치). 이렇게 매우 상 이한 결과를 보인 이유는 각 가스상 오염물질 고유특 성과 대기 중 화학반응에 대한 안정도가 서로 다르기 때문인 것으로 조사되었다. 이산화탄소와 아산화질소 는 화학적으로 활성이 낮고 생존기간이 길며, 대기 중 에서 매우 안정한 물질이다(Toda et al., 2013). 대기 중 에서 혼합·희석되어 안정적으로 존재하기 때문에 인 근 측정지점에 직접적으로 영향을 주고, 결국 인근 측 정지점 간 오염패턴이 유사하게 나타났다. 하지만, 암 모니아, 황화수소, 매탄의 경우에는 대기 중에서 화학 반응이 매우 불규칙적이며, 쉽게 화학반응을 일으켜 다 른 물질로 변환되어 인근 지역이라 할지라도 측정 위 치에 따라 불균일한 오염패턴을 보일 수 있다. 암모니 아는 수분 존재 시 대기 중에서 SO₂, NO₂가스와 쉽게 반응하고, 또한 대기 중에서 SO₄²⁻, NO₃⁻, Cl⁻ 등의 음 이온과 결합하여 이차에어로졸을 생성하는 것으로 잘 알려져 있다(Asman et al., 1998; Gong et al., 2013; Wang et al., 2015). 황화수소는 부식성이 크고, 달걀 섞은 냄새로 민원의 주요 원인이 되기도 하며, 매우 불 안정하여 쉽게 이산화황으로 전환되고, 이산화황은 황 산염으로 변환된다(Ko and Chung, 2015; Joo et al., 2015b; Kang et al., 2016). 매탄은 공기보다 가볍고, 가 연성, 폭발성이 높은 기체로 알려져 있다(CFC, 2007). 이러한 특성들로 인해 암모니아, 황화수소, 매탄의 경 우에는 인접한 측정지점 간 오염특성의 유사성이 낮게 나타난 것으로 분석되었다.

4. 결 론

농도자료와 비교했을 때, 배출속도(emission rate)와 부하속도(loading rate)자료의 경우가 실제 대기오염상 태를 더 잘 표현하고 있는 것으로 나타났고, 풍속이 핵 심적인 역할을 하는 것으로 확인되었다. 또한 입자상 오염물질 중 PM_2.5와 가스상 오염물질 중 CO₂와 N₂O 는 농도자료에 비해 배출속도나 부하속도자료의 경우 가 본 연구의 핵심가정과 일치하는 결과를 보였다. 한 편, PM₁₀, NH₃, CH₄, H₂S는 PM_2.5, CO₂, N₂O의 결과 와 달리 핵심가정과 일치하지 않는 결과를 보였다. 이 러한 불일치 결과가 본 논문에서 제시한 배출속도와 부하속도를 PM_2.5, CO₂, N₂O 항목에 제한적으로 적용 가능함을 의미하는 것은 아니다. PM₁₀, NH₃, CH₄, H₂S와 같이, 화학적·물리적 특성에 따라 국지적 변동 이 심한 오염물질이라 할지라도, 농도자료에 배출량으 로 환산할 수 있는 자료를 추가적으로 확보하는 것은 자료의 해석과 활용측면에서 큰 의미가 있기 때문이다. 따라서 본 연구에서 핵심가정과 일치했던 대기오염물 질(PM_2.5, CO₂, N₂O)을 현장에서 측정 할 때, Fig. 8과 같이 농도측정과 함께 바람장(풍향, 풍속)을 동지점에 서 측정하여, 농도자료와 배출속도 혹은 부하속도자료 를 확보하여 활용한다면, 대기오염의 실제 상태를 좀 더 정확하게 해석 할 수 있을 것으로 기대된다. 또한 기존의 측정된 농도자료에 풍속자료를 고려하여 부하 속도 혹은 배출속도자료를 재생산하여 재분석한다면 기존에 밝혀지지 않았던 많은 유의미한 해석이 가능할 것으로 기대된다.