1 서 론
산업화 이후 화석연료 사용량의 증가와 함께 최근들 어 폐기물 소각처리량 및 산업시설 배출물질의 증가로 인하여 황산화물, 질소산화물 및 기타 가스상물질과 먼 지, 다이옥신, 휘발성유기화합물, 다핵방향족탄화수소 류 및 미량 중금속등과 같은 환경오염물질이 대기 중 으로 다량 방출되고 있다(Jung, 2001; Jung et al., 2008).
다양한 대기오염물질이 생성됨으로써 세계적으로 환 경오염으로 인한 오염물질의 인체영향에 대한 연구가 주목받고 있으며, 그 중 세계보건기구(World Health Organization; WHO)와 유럽연합(European Union; EU) 의 보고서에 의하면 “산업국가에서 발생된 환경오염이 질환발생에 25-30% 정도 기여한다”라고 추정하고 있 다(Filella and Penuelas, 2006). 대기오염물질의 건강영 향에 대한 국내에서의 연구로는 오존농도의 증가로 인 한 폐기능 악화(Hong et al., 2011), 비소노출의 고혈압 영향(Park et al., 2014), PM10의 천식사망자 수간에 상 관성(Park et al., 2015) 등의 연구가 보고되었다.
휘발성유기화합물(Volatile Organic Compounds; 이 하 VOCs)은 대기 중 휘발되어 악취나 오존을 발생시 키는 탄화수소화합물을 일컫는 말로 피부접촉이나 호 흡기를 통한 흡입에 의해 다양한 질병을 일으키는 발 암물질로 알려져 있다(Kampa and Castanas, 2008). 휘 발성유기화합물 중 벤젠은 장기간 노출시 백혈병, 신경 독성, 면역억제 및 암을 일으키는 것으로 보고되고 있 으며(Khalade et al., 2010), ethylbenzene, trichloroethylene, m,p-xylene, o-xylene등의 물질들은 알레르기 비 염 발병 또는 호흡기계 질환 발병 위험도를 높인다고 제시하였다(Diez et al., 2000; Billionnet et al., 2011).
실내에서 VOCs 배출원은 연소산물, 요리, 건축재료, 가구, 페인트, 니스, 솔벤트 접착제, 사무실 장비 및 소 비자 제품 등으로 다양하게 존재하며(Chan et al., 2002), 주거공간과 사무실 등의 실내에서 발생하는 VOCs에 대한 노출평가 연구(Kim et al., 2006; Baek and Jeon., 2014)와 어린이집 실내와 주택 실내의 VOCs가 실외보다 높게 나타나는 연구 등이 수행되어 져왔다(Lee et al., 2014; Park et al., 2015). 이처럼 VOCs의 농도평가를 중심으로 한 연구가 주를 이루고 있어, VOCs의 농도평가 뿐만 아니라 health risk assessment연구의 진행이 필요하다.
VOCs의 노출 모니터링에 대한 연구에서는 실내 농 도와 개인 노출 농도가 실외 농도 보다 높은 분포로 (Jia et al., 2008; Lee et al., 2011), 개인행동패턴(human activity pattern)과 실내 발생원에 의한 영향 등 개인노 출에 크게 기여하는 것으로 나타났다(Adgate et al., 2004; Lee et al., 2014).
실외 VOCs 는 주로 자동차나 공장에서 배출되며, 석유정제소나 석유화학공장, 폐기물 처리 및 철강제련 등의 생산 공정으로 인하여 가장 많이 발생하며(Lim et al., 2018), 실제로 석유화학공장과 제철소 등의 대규 모 산업단지를 포함하고 있는 여수나 광양지역에서의 VOCs 노출농도에 대한 연구가 이루어지고 있다(Lee et al., 2014; Woo et al., 2015). 그리고 산업단지 지역 에서의 PM2.5 중 중금속과 NO2, VOCs에 대한 환경위 해성평가는 실시되었으나(Jeon et al., 2008; Jeon et al., 2010; Lee et al., 2011), VOCs를 대상으로 한 건강 위해성평가 연구는 활발하지 못한 실정이다.
최근 다양한 건축자재, 가구 등의 급격한 사용증가 로 인한 실내공간에서의 VOCs발생과 공장의 생산과 정에서의 VOCs발생량 증가가 대두되고 있으므로 VOCs의 실내와 실외 VOCs 농도뿐만 아니라 개인노 출 농도에 대한 건강위해성평가가 필요한 시점으로 판 단된다.
따라서, 본 연구에서는 VOCs 노출농도의 객관적인 데이터를 확보하고 건강영향평가를 실시하여 공기오염 의 노출로 인한 건강영향을 사전에 검토함으로써 국가 적인 차원의 건강보호를 위한 제언과 예방프로그램의 중요자료를 제공하고자 한다.
2 연구대상 및 방법
2.1 연구기간 및 대상
본 연구는 2017년 4월부터 2017년 5월까지 광양지 역(광영동, 중마동, 봉강면)(Fig. 1)에 거주하는 주민 총 30명을 대상으로 설문조사를 실시하였으며, 거주 주민 중 설문조사를 통해 후두염, 비염, 인두염 항목에서 의 사의 진단을 받았거나, 2주 이내에 수술 또는 약물치료 를 받은 호흡기질환 환자군을 대상으로 선정하여 개인 노출 및 실내·외 VOCs의 농도를 파악하기 위하여 수 행되었다.
2.2 시료채취 및 분석
공기 중 VOCs 측정에 사용된 측정기는 badge type 의 수동식 시료채취기(passive sampler)인 3M사의 OVM #3500을 사용하였다. 참여자의 개인노출과 국소 환경인 주택실내(거실)와 주택실외(창문 또는 문밖)에 서 연속 7일 이상 공기를 포집하였다. 개인노출의 경우 는 참여자의 옷깃이나 가슴높이 등 호흡기위치에 가까 운 곳에서 측정하였다.
VOCs농도분석은 각 샘플의 OVM 중간포트에 이황 화탄소(CS2)를 1.5 mL 주입하고 30분간 정치 및 가볍 게 흔들어준 후 GC (gas chromatography)를 이용하여 분석하였다. 이용된 GC 의 분석조건은 다음 Table 1과 같다.
VOCs의 농도 산출식(3M organic vapor monitor sampling and analysis gide)은 다음과 같다.
여기서,
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C : 농도(ppm)
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W : 회귀방정식을 이용해서 얻어진 농도(μg)
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B : 계산상수(Table 2)
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r : 회수율
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T : 포집시간(min)
2.3 건강위해성평가
본 연구에서는 VOCs가 발생원으로부터 배출되는 환경 중 오염물질 농도 및 개인노출 농도를 파악한 후 노출평가 자료를 토대로 하여 건강위해성평가를 수행 하였다. 위해성 평가는 유해성 확인, 용량-반응평가, 노 출평가 및 위해도 결정의 절차에 따라 수행하였으며, 단일 평가치 분석(point estimate analysis)과 확률론적 위해성 평가(probabilistic risk assessment)로 나누어 조 사하였다. 단일 평가치 분석은 각 노출변수에 대해 단 일값을 사용하여 대표적인 위해도를 분석하는 간단한 방법이지만, 노출변수의 불확실성(uncertainty)과 가변 성(variability)을 반영할 수 없다. 다만, 가변성을 표현 하기 위해 CTE (central tendency exposure), RME (reasonable maximum exposure) 위해도를 계산한다(US EPA, 1986). 단일 평가치 분석에서 발생할 수 있는 불 확실성과 가변성을 반영하기 위하여 Monte-Carlo simulation을 이용한 확률론적 위해성 평가를 실시하였다. Monte-Carlo simulation은 입력변수들의 확률분포로부 터 임의의 값을 선택하고 이를 노출시나리오부터 추정 된 노출방식에 대입하여 노출량을 산정하는 과정이다, 본 연구에서는 확률분포의 평균(mean), 최대(max), 최 소(min) 및 50%, 75%, 90%, 95% 값을 산출하여 발암 성 물질의 위해도 분포수준을 파악하였다(Kim et al., 2006).
노출평가 단계에서는 조사 대상별 일일 호흡률(inhalation rate), 노출시간(exposure time), 노출빈도(exposure frequence), 노출기간(exposure duration), 체중 (body weight), 평균수명(lifetime)등을 조사하였다. 각 각의 노출인자들은 문헌조사 및 본 연구결과를 통하여 도출된 값을 비교 검토하여 채택하였으며, 노출시간, 노출빈도, 노출기간, 체중은 연구대상자의 설문조사를 통한 실측값을 이용하였다(Lee et al., 2014).
비발암물질의 경우 평균일일용량(ADDs)을 이용하 여 위해도를 산출할 수 있으며 다음의 식을 이용하여 계산하였다.
여기서,
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ADDs : average daily doses (mg/kg-day)
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C : contaminant concentration in inhaled air (μg/m3)
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IR : inhalation rate (m3/day)
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ED : exposure duration (days)
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BW : body weight (kg)
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AT : averageing time (days)
발암물질의 경우 발암이나 만성영향으로 인한 평생 노출로 가정하였으며, 기대수명을 사용하여 평균평생일 일용량(LADDs)을 다음의 식을 이용하여 계산하였다.
여기서,
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LADDs : lifetime average daily doses (mg/kg-day)
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C : contaminant concentration in inhaled air (μg/m3)
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IR : inhalation rate (m3/day)
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ED : exposure duration (days)
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BW : body weight (kg)
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LT : lifetime (days)
발암 및 비발암 물질의 노출평가를 위해 사용된 체 중은 실측값으로서 평균 남성 76.7 kg, 여성 66.0 kg을 사용하였으며, 평균수명은 70년, 호흡률은 평균 남성 15.7 m3/day, 여성 12.8 m3/day(최대노출농도의 단일평 가 결과는 남성 17.7 m3/day, 여성 14.3 m3/day를 이용), 노출기간 및 노출빈도는 설문을 통하여 얻어진 주말 및 평일 하루 평균 집 실내 및 실외에 거주하는 시간을 조사하여 총 노출시간의 평균을 이용하였다.
2.4 통계분석
본 연구의 자료 분석을 위한 통계 프로그램은 SPSS (ver.23.0)와 Oracle Crystal ball, fusion edition ver. 11.1.2.3을 사용하였다. VOCs의 농도분포를 조사하기 위하여 정규분포 여부를 검정한 후 평균, 표준편차, 최 소값, 최대값 등의 기술통계분석을 실시하였다. 건강 위해성 평가는 Crystal ball program을 이용하여 노출 시나리오에 따른 입력변수(assumption)을 100,000회 추출하여 종속변수(forecast)인 건강 위해성 확률분포 를 나타내었다.
3 연구결과 및 고찰
3.1 설문결과
호흡기계 질환을 가진 총 102명의 주민을 대상으로 설문조사를 실시하였고, VOCs노출 측정을 실시한 30 명을 대상으로 분석을 실시하였다. 설문에 응답한 참여 자들의 평균 연령은 47 ± 10세이었으며, 응답자 중 2명 (6.7%)가 흡연한다고 응답하였다. 또한, 주택의 형태는 단독주택 및 아파트에 거주하고 있으며, 응답자 모두 20년 이상된 주택에서 거주하고 있었다(Table 3).
3.2 VOCs 농도
총 30명의 각 실내, 실외, 개인노출에 대한 VOCs 분 석을 실시하였다. VOCs 중 목적 물질인 benzene, toluene, ethylbenzene, m,p-xylene, o-xylene의 측정결과를 Table 4에 제시하였다. 실내농도(benzene : 14.45 μg/ m3, toluene: 2.39 μg/m3, ethylbenzene : 4.32 μg/m3, m, p-xylene : 28.76 μg/m3, o-xylene : 37.93 μg/m3)와 실 외농도(benzene : 14.93 μg/m3, toluene: 2.41 μg/m3, ethylbenzene : 5.08 μg/m3, m,p-xylene : 34.63 μg/m3, o-xylene : 45.57 μg/m3), 개인노출농도(benzene : 14.86 μg/m3, toluene: 1.68 μg/m3, ethylbenzene : 5.10 μg/m3, m, p-xylene : 34.92 μg/m3, o-xylene : 44.98 μg/m3)를 볼 때 벤젠은 차이가 없으나, 에틸벤젠과 m,p-xylene은 개인노출이 가장 높았고, 다음은 실외, 실내 순으로 개 인노출이 실내·외 노출에 비해 높게 나타났다. Lee et al. (2014), Lee et al. (2010)의 연구에서는 benzene의 개인노출농도가 각각 8.18 μg/m3, 7.28 μg/m3으로 보고 되어, 본 연구에 비하여 상대적으로 낮은 수준의 노출 인 것으로 조사되었다. 이는 Lee et al. (2011), Woo et al. (2015)의 연구와 같이 지역적 차이 및 계절적 차이, 실내·외의 노출환경 등에 의한 결과라고 생각된다.
3.3 건강위해성평가 결과
공단지역 주민의 주택실내, 실외와 개인의 노출되는 VOCs 중 benzene, toluene, ethylbenzene, m,p-xylene, o-xylene에 대한 발암 및 비발암위해도의 위해성평가를 수행하였으며, 대상 주민들의 남성과 여성의 활동양상 이 다르다고 판단되어 성별을 구분하여 건강위해성평 가를 실시하였다.
위해도는 단일평가치인 CTE (central tendency exposure), RME (resonable maximum exposure) 결과와 변 수들의 불확실성을 줄이기 위해 몬테카를로 분석 결과 의 평균, 최소, 최대, percentile 값을 각각 제시하였다. Table 5
3.3.1 Benzene
Benzene에 의한 발암위해도를 성별에 따라 구분하여 단일평가치인 CTE, RME, 몬테카를로 분석을 통한 위 해성평가 결과를 Table 6에 제시하였다.
CTE, RME 상태 및 몬테카를로 분석결과 실내노출의 발암위해도가 높게 산출되었으며, 본 연구대상 모두 US EPA에서 제시하는 허용기준치인 10-6을 초과하고 있는 것으로 조사되었다. Lee et al. (2011)의 연구에 따르면 실내 6.97 × 10−6, 실외 4.21 × 10−6, 개인노출 1.18 × 10−4 로 개인노출의 발암위해도가 가장 높은 것으로 보고되 어 실내와 실외의 농도보다 개인노출정도가 국소환경 에서의 노출농도를 잘 반영한 것으로 판단하였다.
본 연구에서는 Lee et al. (2011)와 같이 개인노출의 발암위해도가 실내 및 실외노출보다 높은 것으로 나타 났다. 이는 개인노출의 발암위해도가 노출되는 시간과 개인이 노출되는 농도를 반영하여 높은 경향을 보인 것으로 생각된다. 그러나 본 연구의 경우 실내의 머무 는 시간이 대부분이었으므로 실내활동이 적은 사람들 에게 적용되기에는 신중함이 필요할 것으로 판단된다.
3.3.2 Toluene
Toluene에 대한 비발암위해도 지수를 성별에 따라 구분하여 Table 7에 제시하고 있다. 실내, 실외, 개인노 출에 대한 몬테카를로 분석결과 남성과 여성 구분없이 비슷한 수준을 나타내고 있으며, 실내는 4.32 × 10−4, 실외 3.46 × 10−5. 개인노출 4.81 × 10−4로 개인노출에서 실내와 실외에 비해 비발암위해도 지수가 높았다.
CTE와 RME 상태 및 몬테카를로 분석결과 toluene 에 의한 인체유해영향 판단기준인 1을 초과하지 않았 으나, Jung et al. (2007) Lee et al. (2011) 연구에서 RME나 최대값에서 1을 초과하는 것으로 나타나 인체 유해영향을 끼치는 가능성있다고 보고되고 있다. 그러 나 본 연구에서는 대상자 모두 건축된지 20년이 지난 오래된 건물에 거주하는 특성에 따르면 과거에 더 높 은 농도에 노출되었을 경우를 고려하여 위해성평가 결 과가 과소평가되었을 가능성을 제시한다.
3.3.3 Ethylbenzene
Ethylbenzene에 대한 비발암위해도 지수를 성별에 따라 구분하여 Table 8에 제시하였다. 실내노출의 몬테 카를로 결과가 평균 4.56 × 10−3로 가장 높았으며, 개인 노출, 실외의 순이었다. 실내, 실외, 개인노출에서의 단 일평가치 및 몬테카를로 분석결과 모두 인체에 유해한 영향을 줄 수 있는 US EPA에서 권장하는 기준치인 1 미만이었다.
Choi et al. (2013)의 연구결과 보고에서는 실내 및 개인노출의 RME의 조건과 몬테카를로 결과에서 기준 치 1을 초과하지 않는 것으로 나타났고 본 연구에서도 CTE와 RME 상태 및 몬테카를로 분석결과 ethylbenzene에 의한 인체유해영향 판단기준인 1을 밑도는 수 치였으나, 실내 및 개인노출의 비발암위해도 결과가 실 외보다 높은 것으로 나타났다. 실내에서와 개인이 노출 되는 농도가 높고, 노출빈도 또한 실외에 비해 높아 이 를 반영하여 결과값이 나타난 것으로 생각된다.
3.3.4 m,p-Xylene
m,p-Xylene에 대한 비발암위해도 지수를 성별에 따 라 구분하여 Table 9에 제시하였다. 실내노출의 몬테카 를로 결과가 평균 4.44 × 10−2로 가장 높았으며, 개인노 출, 실외의 순이었다. 실내, 실외, 개인노출에서의 단일 평가치 및 몬테카를로 분석결과 모두 인체에 유해한 영향을 줄 수 있는 US EPA에서 권장하는 기준치인 1 미만이었다.
본 연구 결과 m,p-xylene에 의한 인체유해영향 판단 기준인 1을 초과하지 않았으며, m,p-xylene의 개별적 인 노출에 대한 비발암성 유해성은 없는 것으로 생각 된다. 그러나 Jung et al. (2007)연구에서는 m,p-xylene 의 CTE 결과 모두 1을 초과하지 않았으나, 최대값에 서 남성 1.5 × 101, 여성 1.6 × 101로 1을 초과하는 결과 를 나타냈다. 이러한 결과는 실내 및 실외 농도와 노출 빈도를 반영한 비발암위해도 결과로서 다양한 노출원 에 대한 관리가 필요함을 제시하는 것으로 생각된다.
3.3.5 o-Xylene
o-Xylene에 대한 비발암위해도 지수를 성별에 따라 구분하여 Table 10에 제시하였다. 실내노출의 몬테카 를로 결과가 평균 5.84 × 10−2로 가장 높았으며, 개인노 출, 실외의 순이었다. 실내, 실외, 개인노출에서의 단일 평가치 및 몬테카를로 분석결과 모두 인체에 유해한 영향을 줄 수 있는 US EPA에서 권장하는 기준치인 1 미만이었다.
Lim et al. (2006)에서 신축공동주택을 대상으로 한 xylene의 위해성평가 결과에서는 1.06, 1.11로 모두 1 을 초과한 보고도 있으나, 본 연구결과에서도 1 미만으 로 나타났다. 본 연구에서 20년 이상 거주한 대상자가 66.7% (n=20)에 해당하므로 거주 전 신축건물의 oxylene의 농도가 반영되지 않았으므로 이는 본 연구결 과가 더 낮은 비발암위해도를 보인 것으로 총 거주기 간의 농도변화가 반영된 위해성평가가 적용되는 것이 바람직할 것으로 생각된다.
4 결 론
본 연구는 2017년 4월부터 2017년 5월까지 전라남 도 광양시에서 호흡기질환자를 대상으로 실내·외 및 개인노출 VOCs농도와 설문지를 통한 건강영향평가를 실시하였고, 결과는 다음과 같다.
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VOCs의 농도 중 benzene의 실내 14.45 μg/m3, 실 외 14.93 μg/m3, 개인노출 14.86 μg/m3으로 비슷 한 농도 수준이었다. 실내농도는 toluene (2.39 μg/m3), ethylbenzene (4.32 μg/m3), m,p-xylene (28.76 μg/m3), o-xylene (37.93 μg/m3) 순으로 나 타났다. 개인노출 농도는 toluene (1.68 μg/m3), ethylbenzene (5.10 μg/m3), m,p-xylene (34.92 μg/ m3), o-xylene (44.98 μg/m3)으로 조사되었으며, 전반적으로 실내농도에 비하여 높은 경향을 나타 났다.
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Benzene의 CTE, RME 상태 및 몬테카를로 분석 결과 개인노출 및 실내·외노출의 발암위해도는 평균 실내 5.75 × 10−5, 4.90 × 10−5, 실외 7.71 × 10−6, 6.12 × 10−6, 개인노출 6.25 × 10−5, 5.59 × 10−5 로 US EPA에서 제시하는 허용기준치인 10−6을 초과하였다. 개인노출 발암위해도가 가장 높게 나 타났으며, 실내, 실외 순으로 발암위해도가 높았다.
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Toluene, ethylbenzene, m,p-xylene, o-xylene의 CTE, RME 상태 및 몬테카를로 분석결과 개인노 출 및 실내·외노출의 비발암위해도는 모두 US EPA의 인체유해 영향 기준인 1을 초과하지 않았 다. 그러나 o-xylene의 발암위해도가 실내, 실외, 개인노출 순으로 가장 높은 수준이었으며, m,pxylene, ethylbenzene, toluene 순으로 비발암위해 도가 높았다.
본 연구결과 실내·외 노출 및 개인노출의 VOCs의 농도 중 benzene의 경우 실내 농도와 개인노출농도가 비슷한 분포를 보여, 국소환경에서의 VOCs농도를 줄 이기 위한 대책 마련이 필요한 것으로 생각된다. ethylbenzene, m,p-xylene의 경우 개인노출농도가 실내노출 농도보다 높은 경향을 나타났으며, 향후 비발암오염물 질의 정확한 위해성을 평가하는 집중적인 연구가 필요 할 것으로 생각된다.
