1. 서 론
우리나라의 산업화와 도시화의 구축은 생활의 편의 와 질을 높이고, 건강증진에 기여를 하였다. 그러나 이 러한 사회적 변화는 대기환경에 있어서 PM10, PM2.5 등 미세먼지 오염의 심화를 동반하여왔다. 이에 따라 입자상 유해오염물질이 건강영향에 미칠 우려에 대해 국민의 관심이 높아지고 있는 실정이다. 그 결과 환경 오염과 건강의 관련성을 밝혀내고자하는 다양한 연구 가 진행되어오고 있다. 특히 입자상물질에 포함되어 있 는 중금속은 인체에 독성이 있는바 입자상물질이 인체 에 미치는 영향에 대해서는 중금속에 대한 연구가 좀 더 필요한 실정이다.
비소(Arsenic 이하; As)는 산화상태나 결합하는 원소 의 형태에 따라 유기비소와 무기비소로, 다양한 형태의 화합물로 존재하는 주요 환경오염물질이다. 인체 발암 물질(Group 1)로 분류된 비소는 미세먼지에 함유되어 있는 중금속 중에도 존재하는바 그 연구의 중요성이 대두되고 있다(ATDR, 2007;Kang et al., 2018). 비소 는 화학공정, 금속용융, 쓰레기 소각, 화석연료 연소, 암석의 풍화, 산업활동, 광산 그리고 그 밖의 과정 등을 통해 대기 중으로 배출된다(Leili et al., 2008;Vijayanand et al., 2008). 특히, 지각물질과 같은 자연적 인 배출원에 의한 배출보다는 인위적인 활동에서 좀 더 많이 배출된다. 산업단지의 경우 다양한 산업활동으 로 인하여 입자상물질에 포함된 중금속의 농도가 일반 적인 대기환경과 비교하여 볼 때 매우 높은 수준인 것 으로 알려졌다. As는 Pb, Cu, Cr, Cd, Ni 등과 같이 일 반적으로 산업시설에서 배출되는 주요 중금속에 해당 되며 이러한 중금속들은 상대적으로 긴 반감기로 인하 여 인체에 축적될 수 있는 가능성이 높은 유해한 오염 물질로 인식되고 있다. 따라서 입자상물질이 주민들에 미치는 영향을 파악하기 위해서는 오염에 대한 정확한 실태파악이 중요하다. 현재까지 국내에서 수행된 산업 단지에 대한 오염실태 연구는 제한된 지역에서만 수행 되어 왔다(Heo et al., 2012;Song et al., 2015;Oh et al., 2017).
울산과 광양 등 산업단지 지역에서의 대기 중 As에 대한 건강위해성 연구가 이루어져 왔으며(Jeon, 2010;Park et al., 2016), 음용수 및 음식을 통한 고농도의 As 노출에 대한 위해성연구가 진행되었다(Bae et al., 2006;Yoo et al., 2010). 이러한 연구결과 다양한 As의 노출경로가 파악되었으나 공기 및 생활환경에서의 노 출을 평가하기 위한 생체노출지표를 활용한 As 관련 연구는 부족한 실정으로 이에 관한 연구가 활발히 이 루어져야 한다.
따라서, 본 연구는 산업단지 지역의 환경관리의 필 요성과 장기적으로 노출될 가능성이 있는 주민들의 건 강관리에 대한 정책 마련을 하기 위한 기초자료를 얻 고자 하는 일환으로 여수, 광양산단 지역 소재 일부 주 택에 거주하는 주민들의 상부기도 질환 여부와 요중 비소농도를 확인하고 위해성평가를 적용하여 건강영향 을 평가를 수행하였다.
2. 연구대상 및 방법
2.1 연구기간 및 대상
2017년 4월부터 2018년 6월까지 광양만권 공단지역 인 광양, 여수지역을 대상으로 연구를 수행하였다. 대 상 지역에 거주하는 주민들 중 설문조사와 생체시료 채취에 동의한 주민 총 102명을 최종 연구대상자로 선 정하였다. 요중 비소 농도에 영향을 줄 수 있는 영향요 인을 파악하기 위하여 사전에 충분히 교육된 조사원의 직접 면접을 통해 설문조사를 진행하였고, 인구학적 특 성, 음주력과 흡연력 등의 생활형태, 상부기도 질환 등 의 질병력에 대한 정보를 수집하였다. 본 연구의 연구 내용 및 수행에 대한 학문적, 윤리적 측면에 대하여 서 울대학교 의과대학 생명윤리심의위원회(IRB)로부터 검토 및 승인을 받았다.
2.2 시료채취 및 분석
2.2.1 미세먼지 중 중금속
소용량 공기채취기(mini volume air sampler, Air Metrics, USA)를 이용하여 공기시료를 채취하였으며, 채취 시 흡인유량은 5 L/min으로 주택실내(거실)에서 지점별로 6시간 동안 측정하였다.
PM10 중 중금속을 분석하기 위한 시료 전처리는 hot plate를 이용하였으며, 회화용매는 고순도급 질산(nitric acid 이하; HNO3) 65%를 사용하였다. teflon vessel에 필터를 넣은 후 HNO3 7 mL와 불산(hydrofluoric acid 이하; HF) 2 mL를 넣어 전처리를 진행하였다. 180°C 에서 8시간 분해하였고, 분해가 끝난 뒤 teflon vessel 에 증류수 15 mL를 넣고 산을 휘발시켰으며 이 과정 을 3번 반복하였다. 추후 3차 증류수로 최종 용량이 20 mL가 되도록 하였다.
전처리 후 유도 결합 플라즈마 질량분석기(inductively coupled plasma/mass spectrometer 이하; ICP/ MS, Perkin-Elmer, USA)를 사용하여 중금속 농도를 분석하고 공시료 값에 대하여 보정하였으며, 검량선 작 성 시 표준용액은 0.2 ppb, 2 ppb, 20 ppb로 희석한 용 액을 사용하였다. ICP/MS의 분석조건은 Table 1에 나 타내었으며, 중금속 농도 계산식은 다음과 같다.
2.2.2 요 중 중금속
지역주민의 환경오염물질에 대한 노출수준을 알아보 기 위한 요시료 채취시 해당주민 개인의 동의를 얻었 으며, 시료는 50 mL conical tube 2개에 약 100 mL를 채취 후 즉시 용기 겉면을 호일로 감싸 차광하였고 냉 동보관(-20°C) 하였다. 운반 및 보관관리는 시료가 오 염되지 않도록 유의하였다.
전처리는 요시료 200 μL를 내부표준물질이 포함된 1% HNO3 solution 3 mL와 1% HNO3 200 μL를 가하 여 희석한 후 유도결합플라즈마질량분석기(ICP/MS, Bruker, Australia)를 사용하여 분석하였다. 모든 검체에 내부표준물질로 yttrium 10 μg/L를 첨가하였고 매 검 사 시 Clincheck(Germany)에서 제조된 control의 2가 지 농도 물질을 검사하여 직선성을 확인하였다. 공시료 로는 증류수(18.2 Ω)를 사용하였다. 모든 성분을 동시 정량으로 진행하였으며 매 검사 시 마다 검량선을 작 성하고 검사항목 당 r값이 0.999 이상인지 확인한 후 분석을 진행하였다. ICP/MS의 분석조건은 Table 2에 나타냈으며, creatinine 보정 계산식은 다음과 같다.
2.3 건강위해성평가
2.3.1 용량-반응 평가
용량-반응평가의 자료는 US EPA (United States Environmental Protection Agency)의 IRIS (integrated risk information system)의 자료를 이용하였다. 발암물 질인 As의 흡인노출과 경구노출로 인한 발암위해도를 양적으로 판단할 수 있는 단위 위해도(unit risk 이하; UR)를 제시하였다(Table 3).
2.3.2 위해도 결정
중금속 노출량의 경우 위해도를 결정하기 위해 유해 지수(hazard quotients 이하; HQs) 방법을 사용하였고, 유해지수가 1을 초과할 경우 유해영향발생이 우려되는 수준으로 판단하였다. 유해지수 평가는 다음의 식을 이 용하였다(Aylward et al., 2013). 생체지표는 본 연구 대상자의 요중 카드뮴, 비소 농도를 적용하였고 독성참 고치(reference dose 이하; RfD)는 요중 총비소 분석 및 노출에 대한 연구(MFDS, 2013)에서의 95th 분위수 를 적용하여 분석하였다.
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HQ : hazard quotients
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Biomarker : this study biomarker (μg/L or μg/g creatinine)
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RfD : reference dose (μg/L or μg/g creatinine)
2.4 통계분석
본 연구의 자료 분석을 위한 통계 프로그램은 SPSS (ver.25.0)와 Oracle Crystal ball, fusion edition ver. 11.1.2.3을 사용하였다. 연구대상자들의 일반적인 특성, 요중 As의 농도는 산술평균과 기하평균으로 나타내었 고, 각 요인에 대한 요중 비소의 평균차이는 Mann- Whitney test와 ANOVA를 사용하였다. 질병력과 요중 비소농도는 로지스틱 회귀분석을 이용하여 교차비 (odds ratio, OR)와 95% 신뢰도(CI)로 나타내었다. 건 강 위해성 평가는 Crystal ball program을 사용하였다.
3. 연구결과 및 고찰
3.1 미세먼지 중 비소농도
PM10 중 비소농도의 평균은 실내 As 0.238 μg/m3, 실외 As 0.217 μg/m3로 실내에서 실외보다 높은 것으 로 조사되었고, As의 I/O값 경우 각각 1.10으로 1을 초 과하였다(Table 4). 본 연구결과 As 농도가 Kang et al. (2018) 연구에서 가장 높게 나타난 온산(0.0084 μg/m3) 보다 높은 것으로 나타났으므로 타 산단지역에 비해 높은 농도에 지속적인 노출될 가능성이 있을 것으로 생각된다. 또한, Kim and Roh (2016)의 연구에서 발전 소, 제철소, 석유화학단지 인근 거주자가 산단 영향이 없는 내륙지역 거주자에 비해 높은 요중 As 농도를 나 타내는 것으로 보아 노출되는 환경의 As 농도는 요중 As 농도에도 영향을 미칠 것으로 판단된다.
3.2 인구사회적 특성에 따른 요중 비소농도
인구사회적 요인에 따른 요중 비소 농도를 Table 5 에 나타내었다. 총 연구 대상자의 요중 비소의 기하평 균 농도는 154.30 μg/L이었고, 남성과 여성은 각각 173.81 μg/L, 136.98 μg/L로 남성이 더 높은 수준을 나 타냈다. 이는 Nigra et al. (2017)의 연구결과에서 조사 된 요중 총비소 농도 4.07 μg/L와 비교할 때 본 연구결 과는 더 낮은 농도를 보였다. 연령군에 따른 요중 비소 농도는 60세 미만 185.76 μg/L, 60-69세 158.29 μg/L, 70세 이상 116.67 μg/L로 연령이 감소할수록 요중 비 소농도가 증가하는 것으로 나타났다. 체질량지수(body mass index, BMI)를 저체중(<18.5 kg/m2), 정상체중 (18.5-23 kg/m2), 과체중(≥23 kg/m2)으로 분류하였을 때, 요중 비소농도는 표준체중 161.72 μg/L, 과체중 149.69 μg/L로 BMI가 높을수록 요중 비소농도가 낮게 나타났 다. 학력에 따른 농도는 초등학교 졸업 77.57 μg/L, 중 학교 졸업 120.77 μg/L, 고등학교 졸업 187.50 μg/L, 대학교 이상 213.24 μg/L로 학력이 높을수록 요중 비 소농도가 유의하게 높게 나타났다(p<0.05).
3.3 생활습관에 따른 요중 비소농도
생활습관에 따른 요중 비소 농도를 Table 6에 나타 내었다. 음주 여부의 경우 음주군 176.42 μg/L, 비음주 군 136.98 μg/L으로 음주군에서 높은 것으로 나타났다. 흡연여부에 따른 요중 비소농도가 흡연군에서 182.50 μg/L로 비흡연군 148.85 μg/L보다 높은 농도였다. 음식 선호도의 경우 채식 81명으로 가장 많은 분포를 보였 으며, 158.46 μg/L으로 육식을 하는 경우보단 높게 나 타났다. 토양의 비소 오염의 경우도 지하수를 식수로 섭취, 쌀 섭취 등의 노출경로를 통한 비소 독성 위해도 가 큼을 나타낸 연구결과가 있어(Lee and Chon, 2005) 이에 대한 영향을 고려할 필요가 있을 것으로 생각된다.
3.4 상부기도 질환과 요중 비소 농도 영향
질병력과 요중 비소농도간의 관계를 알아보기 위하 여 비소농도에 영향을 줄 수 있는 교란인자를 보정하 기 전과 후로 나누어 로지스틱 회귀분석을 실시하였다 (Table 7). 요중 비소와 부비동염, 알레르기 비염, 중이 염과의 교차비는 각각 2.10(95% CI, 0.98-4.75), 1.63 (95% CI, 0.69-3.85), 1.74(95% CI, 0.78-3.87)으로 요 중 비소농도가 증가할수록 해당 질환의 위험률도 높은 것으로 나타났으나 유의하지는 않았다. 교육수준을 보 정한 결과 부비동염과 중이염을 진단받았을 경우 요중 비소농도가 증가하는 경향을 보였고, 알레르기 비염의 경우 진단 받은 사람이 진단 받지 않은 사람에 비해 감 소하는 것으로 나타났다. Choi et al. (2018)의 연구에 따르면 상부기도 질환자가 질병을 경험하지 않은 사람 에 비해 요중 As의 농도가 높은 것으로 나타났으며, 본 연구결과에서도 요중 As농도가 높을수록 상부기도 질환에 해당하는 부비동염, 알레르기 비염, 중이염 진 단받을 위험률이 높은 것으로 나타났다.
3.5 요중 비소의 위해성평가
요중 비소(As)의 위해성평가를 남성과 여성으로 구 분하여 수행하였다(Fig. 1, Table 8). 국내 총 비소 노출 조사(MFDS, 2013)의 참고치(reference value 95 percentile 이하; RV95, 426.4 μg/L)를 이용하여 유해지수를 산출한 결과, 요 중 비소는 남성의 경우 0.54으로 1을 초과하지 않는 것으로 나타났으며, 약 11.3%가 참고치 를 초과하는 것으로 나타났다. 여성의 경우 유해지수는 0.41로 1을 초과하지 않았으며, 약 5.1%가 총 비소 노 출조사의 참고치를 초과하는 것으로 나타났다.
4. 결 론
본 연구는 2017년 4월부터 2018년 6월까지 전라남 도 광양과 여수지역에서 산업단지 주변 거주하는 일 반인을 대상으로 노출될 수 있는 농도에서의 비소노 출로 인한 요중 비소농도와 상부호흡기계 질병력과의 관련성 및 위해성평가를 실시하였다. 그 결과는 다음 과 같다.
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인구사회적 요인에 따른 총 연구 대상자의 요중 비소의 기하평균 농도는 154.30 μg/L이었고, 남성 과 여성은 각각 173.81 μg/L, 136.98 μg/L로 남성 이 높은 농도수준은 나타냈다. 연령이 감소할수록 요중 비소농도가 증가하는 것으로 나타났다. 또한, BMI가 높을수록, 학력이 높을수록 요중 비소농도 가 낮게 나타났다.
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생활습관에 따른 요중 비소 농도 결과 음주여부의 경우 음주군 176.42 μg/L, 비음주군 136.98 μg/L 으로 음주군에서 높은 것으로 나타났다. 흡연여부 에 따른 요중 비소농도가 흡연군에서 182.50 μg/ L로 비흡연군 148.85 μg/L보다 높은 농도였다. 음 식선호도의 경우 채식 81명으로 가장 많은 분포 를 보였으며, 158.46 μg/L으로 육식을 하는 경우 보단 높게 나타났다.
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질병력과 요중 비소농도간의 관계를 알아보기 위 한 로지스틱 회귀분석 결과 요중 비소와 부비동 염, 알레르기 비염, 중이염과의 교차비는 각각 2.10(95% CI, 0.98-4.75), 1.63(95% CI, 0.69-3.85), 1.74(95% CI, 0.78-3.87)으로 요중 비소농도가 증 가할수록 해당 질환의 위험률도 높은 것으로 나 타났으나 유의하지는 않았다.
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요 중 비소(As)의 위해성평가 결과 남성의 경우 0.54으로 1을 초과하지 않는 것으로 나타났으며, 약 11.3%가 참고치를 초과하는 것으로 나타났다. 여성의 경우 유해지수는 0.41으로 1을 초과하지 않았으며, 약 5.1%가 총 비소 노출조사의 참고치 를 초과하는 것으로 나타났다.
본 연구결과 요중 비소농도가 증가할수록 상부기도 질환의 위험률도 높은 것으로 나타났으며, 상부호흡기 질환에 대한 적극적인 대책 마련의 필요성이 있다고 판단된다. 특히, 요중 비소의 경우 일부 참고치를 초과 하는 결과가 나타나 건강위해성이 존재하므로 지속적 으로 노출되는 비소농도에 대한 장기적이고 집중적인 관리가 필요할 것으로 생각된다.