1. 서 론
광양국가산업단지(Gwangyang Industrial Complex) 는 1984년부터 광양제철소, 여수 석유화학단지 및 하 동 화력발전소 등으로 조성되어 운영된 대규모 공업단 지이다(Kim et al., 2008). 이 산업단지에서는 휘발성 유기화합물(Volatile Organic Compounds, VOCs) , 중 금속(Heavy metals) 등 다양한 환경오염물질이 대기 및 산업 폐수로 배출되고 있으며 환경 노출에 의한 주 변 주민의 건강 피해가 우려되고 있다(Cho et al., 2007;Jeon et al., 2007). 특히 중금속은 대기 중으로 배출되는데(Hyun et al., 2006), 한국의 농촌지역 대비 산업단지 주변에 거주하는 어린이 집단에서 혈중 납, 비소 및 소변 내 카드뮴 농도가 상대적으로 높은 것으 로 보고된 바 있다(Lee et al., 2001).
전 세계적으로 산업단지 또는 주거 지역에서 중금속 에 대한 생물학적 모니터링 연구는 독일 및 스페인 등 유럽의 여러 국가에서 이미 수행되었고(Angerer et al., 2007;Aguilera et al., 2008;D'Ilio et al., 2013), 우리나 라의 경우 2003년 울산 지역을 시작으로 대규모 국가 산업단지 중심으로 주변에 거주하는 주민의 환경오염 물질에 대한 노출과 건강영향을 지속적으로 모니터링 하고 있다(Lee et al., 2008).
생물학적 모니터링은 특정 인구집단의 다양한 환경 오염물질에 대한 노출 가능성을 평가하는데 가장 유용 한 방법 중 하나이다(Aguilera et al., 2008). 1990년대 까지는 산업화에 따른 환경 악화에도 불구하고 노출 및 위해성평가, 생물학적 모니터링 연구 등 국가 차원 에서 국민을 대상으로 환경보건 조사가 수행되지 못하 였다. 2000년대 이후 환경오염물질의 노출로 건강 피 해가 우려되는 국가 산업단지에 거주하는 지역 주민을 대상으로 생물학적 노출 수준을 평가하여 이들의 건강 영향을 예방하기 위한 연구를 수행하였으며 특히 광양 만 국가 산업단지와 주변 주거지역에 거주하는 주민의 중금속 및 휘발성 유기화합물(VOCs) 노출로 인한 호 흡기계 및 알레르기 증상 등 건강영향 사이 연관성을 규명하기 위해 생물학적 모니터링 조사가 실시되어왔 다(Jung et al., 2010;Kim et al., 2012;Park et al., 2014;Lee et al., 2017;Kim et al., 2018).
따라서 이번 연구는 광양만 인근에 거주하는 지역주 민들과 이들 산업단지의 직접적인 영향을 받지 않는 지역에 거주하는 주민들 간에 중금속 및 VOCs에 대한 생물학적 지표를 수집, 이들의 체내 노출 수준을 비교 분석하고자 수행되었다.
2. 연구대상 및 방법
2.1 연구 대상
이 연구는 2008년 3월부터 8월까지 광양만 산업단 지 주변 지역에 거주하는 주민들의 생물학적 노출평가 를 실시하기 위해 수행되었다. 연구 대상자는 최소 1년 이상 주민등록등본 상 주소지가 광양만권 지역으로 등 록된 6~69세까지 어린이 및 노인을 포함한 지역주민으 로 전체 2,568명 중 남성이 1,095명 여성이 1,473명으 로 선정하였고, 이들 대상자 중 생체시료 제공자 810 명의 혈액시료 794개와 소변 시료 810개를 수집하였다. 연구대상 지역은 국가 산업단지인 광양제철소, 여수산 단, 하동화력발전소에서 배출되는 환경오염물질의 직 접적인 영향을 받는 5 km 이내 태인동, 광영동, 묘도동, 주삼동, 삼일동, 금성면, 금남면의 인근 거주자 집단(노 출군)과 산업단지로부터 10 km 이상 떨어진 비교 지역 인 진상면, 다압면, 돌산읍, 하동읍에 거주자 집단(대조 군)으로 구분하였다(Fig. 1).
2.2 생물학적 시료 및 설문조사 방법
생물학적 지표 분석을 위해 체내 혈액 및 소변을 수 집하였으며 혈액은 6 ml 헤파린 튜브, 10 ml SS 튜브, 4ml EDTA 총 20 ml를 채취한 후 분주하여 분석 전까 지 -20°C 저온 냉동고에 보관하였다. 또한 소변 시료는 40 ml 폴리프로필렌 튜브에 수집하여 분석용 10 ml 2 개와 보관용 10 ml 2개로 각각 분주하여 분석 전까지 -20°C 냉동고에 보관하였다.
연구 참여, 인체유래물 수집 및 활용, 개인정보 수집 및 활용에 대해 각각 동의한 대상자들에 한하여 설문조 사를 실시하였고, 설문조사 방식은 최초 자기기입식 설 문지(self-administered questionnaire)에 성명, 연령, 성별, 키, 체중 외 생활습관, 사회경제적 수준 등에 대해 응답 한 후 사전 교육을 받은 조사원이 설문 내용을 재확인 하여 미흡한 부분은 면대면 면접 방식을 통해 최종 설 문조사를 완료하였다. 본 연구과제는 순천향대학교 의 과대학 연구윤리심의위원회(IRB)로부터 승인 받았다.
2.3 중금속 및 VOCs 분석방법
혈 중 납(이하 Pb)은 혈액을 0.5% Ammonium phosphate [(NH4)H3PO4, Sigma-Aldrich]가 포함된 0.1% Triton X-100 (Sigma-Aldrich)으로 10배 희석하여 표준 첨 가법으로 분석하였으며, 소변 중 카드뮴(이하 Cd)은 소 변을 1.0% Ammonium phosphate [(NH4)H3PO4, Sigma- Aldrich]가 포함된 0.1% Triton X-100 (Sigma-Aldrich) 으로 10배 희석하여 표준 첨가법으로 분석하였다. 혈 중 납과 소변 중 카드뮴의 정량분석은 polarized Zeeman 바탕보정장치가 장착되어 있는 자동시료 주입장 치(autosampler)가 부착된 원자흡수분광광도계(Atomic absorption spectrophotometer, Z-2700, Hitachi, Japan) 를 사용하였다. 소변 중 수은(이하 Hg)의 정량분석은 시료주입장치(Sample changer, BC-1)가 부착된 자동수 은 분석기(SP-3DS, NIC, Japan)를 사용하여 가열기화 금아말감법으로 분석하였다. Hg 표준용액은 원자흡광 분석용 표준원액(Wako pure chemical Industry Ltd, Japan)을 0.001 % L-cysteine 용액으로 희석하여 사용 하였다. 소변 중 무기비소(이하 i_As)의 Hydride Vapor Generator (FIAS 400, Perkin Elmer)가 부착된 원자흡 수분광광도계(Atomic absorption spectrophotometer, PC 5100, Perkin Elmer)를 이용하여 환원기화법(Hydride Generation Method)으로 분석하였다. 혈중 VOCs는 채 취한 시료 1 mL를 10 mL의 헤드스페이스용 바이알 (vial)에 옮기고, 내부표준물질이 2.0 μg/L가 되도록 첨 가한 후 정제수 4 mL를 추가하였으며, 이 용액을 흔들 어 섞은 후 약 80°C로 고정시킨 온도의 항온조에서 10 분 간 가온하여 상부 기상의 일정량을 채취하여 주입 한 후 이온 질량수(m/z)와 선택이온 검출법(Selected Ion Monitoring, SIM)법을 이용하여 Gas Chromatography- Mass Spectrometry (GC/MS)(Shimadzu, Japan)로 분석하였다.
2.4 통계분석 방법
전체 연구 대상자 810명 중에서 통계분석에 활용된 소변 시료는 556명이며, 이 중에서 비소는 553명을 활 용하였다. 연구 대상자의 중금속 및 VOCs의 생체시료 수준은 대수정규분포를 보였으며 자연로그로 치환한 후 정규분포 확인을 위해 Anderson-darling test로 정규 성 검정을 실시하였다. 그리고 두 집단 간의 평균값 비 교는 모수적 방법인 Student t-test로 분석하였고, 3개 집 단 이상인 경우 일원배치 분산분석(One-way ANOVA) 을 통해 집단 간 차이를 비교하였다. p-value는 양측 검정을 통해 분석하였다. 이번 연구에서는 SPSS Version 23.0 (SPSS Inc., Chicago, IL, USA)을 통계 패키 지로 사용하였다.
3. 연구결과 및 고찰
본 연구는 광양만 지역 국가 산업단지 인근 지역 주 민 중 연구 참여에 동의한 사람으로 만 6세에서 69세 까지 총 810명이 참여하였다. 연구 참여자의 생물학적 시료인 혈액과 소변을 사용하여 중금속과 VOCs에 환 경 노출로 인한 생물학적 지표의 체내 농도를 조사하 였다. 또한 생물학적 지표의 수준은 산업단지 주변과 산업단지로부터 거리가 먼 거주 지역을 구분하여 비교 분석함으로써 산업단지로부터 발생되는 환경오염물질 로 인해 지역 주민의 체내 중금속 및 VOCs 농도에 어 떠한 영향이 있었는지 조사하였다. 특히 중금속의 생물 학적 지표는 소변 내 비소, 카드뮴과 수은을 측정하였 고, 혈중 납을 측정하였다. 한편 VOCs는 혈액으로 분 석하였으며 혈중 클로로포름, 벤젠, 에틸벤젠, 테트라 클로로에틸렌, 톨루엔, 자일렌을 분석하였다. Table 1 은 성별, 연령, 체질량 지수(BMI), 사회경제적 특성, 생 활습관 양식과 음식 섭취량에 따라 4가지 종류의 금속 과 VOCs의 생물학적 지표 농도를 서로 비교하였다 (Table 1).
소변 내 비소 농도는 성별 농도 차이는 없었으나 연 령이 증가할수록, 학력이 낮을수록, 난방과 취사를 목 재로 하는 경우가 가스를 사용하는 경우보다 소변 내 비소농도가 유의하게 높았으며, 음용수를 지하수로 하 는 경우 정수 물을 음용하는 것 보다 비소 농도가 높았 다(Table 1). 소변의 카드뮴 농도는 남성보다 여성이, 연령이 증가할 수록, BMI 수치가 높을수록, 학력이 낮 을 수록, 난방을 석유로 하는 것이 가스를 사용하는 것 보다, 취사는 나무로 하는 경우는 가스로 하는 경우보 다 높았으며, 음용수를 지하수를 먹는 경우는 정수물을 먹는 경우보다 농도가 유의하게 높았다(Table 1). 소변 내 수은 농도는 남성보다 여성에서 유의하게 높게 관 찰되었고(p<0.01), 나이가 증가할 수록, 가정 난방을 기름이나 석탄을 사용할 때 소변 내 수은 농도가 증가 되는 것을 확인할 수 있었다(Table 1). 혈액 중 납 농도 (n=556)는 남성이 여성보다 높았으며, 나이가 많을수록 높은 농도를 보였다. 또한 BMI가 증가할 수록, 흡연자 그리고 수돗물 또는 지하수를 음용수로 사용하는 주민 일수록 혈중 납 농도가 증가하였다(Table 1).
여성에서 중금속에 대한 생체지표 농도는 소변 내 비소(p=0.197)를 제외한 소변 내 카드뮴(p<0.01), 소변 내 수은(p<0.01) 농도가 남성보다 유의하게 높은 수준 을 나타냈다. 이 결과는 이전 연구에서 보고된 바와 같 이 As 농도가 성별에 따라 크게 다르지 않았다(Gil et al., 2006;Clark et al., 2007) . 또한, 소변 내 카드뮴과 수은 농도 역시 기존 연구에서 성별에 의한 영향이 있 다는 결과와 유사하게 관찰되었다(Wolfe et al., 2004;Levy et al., 2007) . 중금속 혹은 VOCs에 대한 환경노 출 뿐만 아니라 다양한 생활습관 및 환경 인자들에 의 해서도 체내 농도에 유의미한 영향이 있는 것으로 보 고되었다(Sung et al., 2018). 특히 연령, 성별 및 주거 지역(Kim et al., 2017a), 흡연(Kim et al., 2017b), 식수 음용 방법(Ab Razak et al., 2015;Wongsasuluk et al., 2018;Masood et al., 2019) 등에 의해 체내 중금속 농 도가 유의하게 증가하였다.
연령이 증가하거나, 교육 수준이 상대적으로 낮은 집단에서 비소(p<0.01) 및 크롬의 농도 수준(p<0.01)에 유의미한 영향이 관찰되었다(Table 1). 하지만 교육 수 준, 연령 및 사회 경제적 지위가 중금속에 농도에 영향 이 있다는 연구 결과는 아직 논란의 여지가 있다 (Brulle and Pellow 2006;Ohashi et al., 2006). 기존 연 구에서 흡연이 혈액의 납 농도 증가와 관련이 있고, 간 접 흡연에 의해 소변 내 카드뮴 농도가 영향을 받는다 는 사실이 확인되었다(Kim et al., 2017a). 또한, 이번 연구에서 지하수를 주로 음용하는 산업단지 주변에 거 주하는 지역 주민에게 체내 중금속 농도가 증가된 결 과는 다른 연구에서 제시한 증거와 일관성을 보인다. 향후 체내 중금속 농도가 상대적으로 높은 지역에 거 주하며 지하수를 주로 음용하는 주민들을 대상으로 환 경오염물질에 대한 노출양상, 음용수 섭취 방법, 개인 생활생활습관 등 다양한 생물학적 노출 특성을 확인하 기 위해 추가 연구의 수행이 필요하다.
하지만, 휘발성유기화합물은 생활 환경 및 습관에 의해서 혈중에 농도에 큰 차이를 보이지 않았다(Table 1). 광양만 산업단지에서 5 km 이내 거주하는 주민 (Industrial areas)과 10 km 이상 거주자(control areas)의 생물학적 시료를 비교 분석한 결과, 소변 내 수은의 농 도는 industrial area 거주자(1.39 μg/g creatinine)가 control area 거주자(1.23)보다 통계적으로 유의하게 높게 나타났다(p=0.017) (Table 2). 산업단지 주변 거주자에 대한 유사한 연구로는, 대만, 이란, 태국 등 다른 국가 의 석유화학 및 철강 산업단지 주변 지역에 거주하는 지역 주민의 체내 중금속 농도가 유의하게 증가하였다 (Yuan et al., 2016;Kafaei et al., 2017;Kampeerawipakorn et al., 2017).
본 연구를 통해 환경보건 분야에서 잘 알려진 대표 적인 생물학적 지표를 분석하여 국가 산업단지 주변 지역에 거주하는 주민들의 중금속 및 VOCs 농도가 대 규모 산업 현장에서 주로 발생되어 호흡기 혹은 지하 수 등 다양한 매체를 통해 노출된 것으로 추정할 수 있 었다. 향후 국가 산업단지 주변 및 주거지역에 거주하 는 주민들의 다양한 건강영향을 평가하고 환경오염에 대한 노출을 관리할 수 있는 기초 자료에 대한 추가 수 집이 필요하다고 판단된다.
4. 결 론
이번 연구를 통해 국가 산업단지로부터 10 km 이상 떨어진 지역에 거주하는 지역 주민의 체내 중금속 농 도가 산업단지 인근에 거주하는 지역 주민의 중금속 농도 보다 유의하게 높다는 사실을 확인하였다. 따라서, 이번 결과를 바탕으로 국가 산업단지로부터 발생된 환 경오염물질에 의해 주변 지역주민의 소변 내 카드뮴 및 수은의 생체 내 농도에 영향을 준 것을 확인하였다. 이와 같은 결과를 바탕으로 인체에 유해한 중금속을 주로 배출하는 철강산업 및 화력발전소에 의한 영향이 큰 것으로 추정된다. 따라서 향후 국가 산업단지 주변 에 거주하는 지역주민들의 중금속 및 VOCs 노출로 인 한 건강영향에 대해 지속적으로 연구하고, 환경오염물 질 발생량을 효과적으로 감소시킬 수 있는 정책과 해 결 방안이 필요한 것으로 판단된다.
