1. 서 론
국가 대기오염물질 배출량 서비스의 보고서에 따르 면 2016년 국내 암모니아의 전체 배출량은 301,301 ton이고 이 중 78.7%(237,017 ton)이 ‘농업부문’에서 배 출되는 것으로 보고되었다(NIER, 2019). 농업부문은 암모니아 인벤토리 상 ‘비료사용농경지’와 ‘분뇨관리’ 의 하위분류로 나뉘어 있으며 암모니아 배출량은 각각 8.2%, 91.8%의 비율로 대부분의 암모니아가 ‘분뇨관리’ 에서 배출되는 것으로 집계되었다. ‘분뇨관리’ 분류 중 41.0%의 가장 높은 비율을 가지는 축종은 ‘돼지’, 즉 양돈시설에서 배출되는 암모니아가 국가 전체 암모니 아 배출량 중 32.2%를 차지하고 있으며 이는 ‘돼지’가 암모니아 배출량 관리에 있어 비중이 큰 축종임을 의 미한다.
현재 국내 돼지에서 발생하는 암모니아 배출량 산정 시 분류는 사육단계에 따라 ‘자돈’, ‘육성돈’, ‘비육돈’, ‘모돈’ 총 4분류이고, 각 사육단계에 따른 돼지 1마리 당 배출량은 세부적으로 ‘돈사 내’, ‘퇴비화시설’, ‘축 산분뇨시설’, ‘토양시비’의 배출원에서 각각 산정된 암 모니아 배출계수의 합산으로 계산된다(NIER, 2007;NIER, 2015). 국내에 적용되는 ‘육성돈’ 암모니아 배출 계수의 경우 돼지 1마리당 23.7 g/day이고 이를 다시 배출원별로 구분해보면 ‘돈사 내’에서의 암모니아 배 출계수가 12.3 g/day로 ‘퇴비화시설(1.0 g/day)’, ‘축산 분뇨시설(0.4 g/day)’, ‘토양시비(10.0 g/day)’에 비해 높 은 것으로 보고되었다. 특히 ‘돈사 내’ 배출계수는 강 제/자연환기식 육성돈사에서 1회 측정한(24시간) 평균 값을 반영한 결과로 다양한 축사 환경에서 실험하였으 나 측정 기간이 짧아 사육 전체기간에 대한 대표성이 부족하다. 또한 각 농가마다 사육두수의 차이가 크고 환기 형태에 따른 배출량 구분이 명확하지 않아 환기 방식에 따라 편차가 크다는 한계가 존재한다.
2015년 실시한 ‘농림어업총조사’ 결과, 국내 대규모 (5천두 이상) 사육농가의 경우 강제환기식 돈사의 비율 은 74.0%로 자연환기식 돈사에 비해 약 3배정도 많은 것으로 조사되었다(KOSTAT, 2015). 또한, 환경부의 ‘제 2차 악취방지시책’에 따르면 2024년까지 개방형 돈사 를 밀폐형 돈사로 전환하는 내용이 포함되어 있어 밀 폐형 강제환기식 돈사에서의 암모니아 배출계수 연구 가 어느 때보다 시급한 것으로 사료된다(ME, 2018). 더 나아가 암모니아가 간접 온실가스로서 작용하고, 질 소산화물, 황산화물과 반응하여 대기 중 2차 미세먼지 를 형성하는 전구물질임이 국가적 이슈로 대두되면서 고도화된 프로토콜에 따른 보다 정확한 배출계수 산정 이 필요한 실정이다(Sutton et al., 2001;IPCC, 2006;Sharma et al., 2007;Schiferl et al., 2014;Holt et al., 2015).
따라서 본 연구는 암모니아 배출량 인벤토리 개선 연구의 일환으로 강제환기식 돈사 내 육성돈 사육 시 발생하는 암모니아의 배출 특성을 모니터링하고 유럽 의 배출계수 산정 실험 기준을 참고하여 배출계수를 산정하고자 한다.
2. 재료 및 방법
2.1 실험돈사 구조 및 사육 환경
현재 국내에는 양돈시설의 암모니아 배출량을 평가 하는 확립된 측정 프로토콜이 없다. 따라서 덴마크, 네 덜란드, 독일 3국이 협력하여 제작한 ‘농업생산을 위한 환경 기술 검증(VERA: verification of environmental technologies for agricultural production)’ 테스트 프로 토콜 중 암모니아 배출량 측정 내용이 포함된 ‘livestock housing and management systems’ 기준을 준수하여 농장 을 선정하고 실험을 진행하였다(VERA, 2018) (Table 1).
실험은 기계식 강제환기 시스템이 적용되고 concrete floor와 plastic slatted floor가 1:1로 나뉜 슬러리 돈사 (1,195×832 cm)에서 여름과 가을에 걸쳐 수행되었다 (Fig. 1). 돈사 내 각 돈방은 중천장을 통해 입기된 공 기가 내부 돈방을 순환하여 1개의 천장형 팬(Vostermans ventilation BV, Multifan 4E50(φ630), Netherlands) 을 통해 배기되는 구조이고, 측정은 구조와 사육 환경 이 동일한 돈방 3개소에서 각각 진행하였다(room A~C). 각 돈방은 출생 후 약 10주가 지난 돼지가 일괄 입식(all-in)하여 5주 동안 육성된 후, 7주의 비육기간 을 거쳐 일괄 출하과정(all-out)을 거치는 시스템이 적 용된다(사육밀도: 평균 0.96 m2/pig). 이후 피트(깊이: 0.45 m) 내 슬러리를 배출한 다음 돈방 전체 수세를 실 시한다. 슬러리는 육성돈 입식부터 비육돈 출하 때까지 배출하지 않았고, 출하 시 체중을 측정하여 증체량을 파악하였다. 육성 시기 공급된 사료의 crude protein, crude lipid, crude fiber, ash, calcium, phosphorus 성분 은 각각 15.0%, 3.0%, 5.0%, 5.0%, 0.6%, 0.5%의 함 유율로 분석되었다. 입식 돼지의 평균 체중은 27.8 kg, 출하 시기의 평균 체중은 91.5 kg로 측정되었으며, 일 사료 평균 섭취량은 1.51 kg/day·pig로 조사되었다 (Table 2).
2.2 환기량 측정 및 보정
환기량 정밀 측정을 위해 미국 냉난방공조기술자학 회의 측정 기준에 맞게 제작된 소형 환기량 측정장치 를 제작하여 환기팬에 부착하고 정격전압 대비 입력전 압(가동률)에 따른 압력을 기록하였다(ASHRAE, 1993). 측정장치 내 다수의 홀에서 모니터링되는 공기 유체의 전압(Pt, Pa)과 정압(Ps, Pa)의 차이를 차압 측정기(TSI, DP-Calc 5825, US)로 측정하여 동압(Pd, Pa)을 계산한 후, 공기 밀도(ρ: 1.2 kg/m3)로 나눠 유속을 계산하였다. 이후 환기팬 측정부의 면적(A, m2)을 곱해 시간별 환기 량(Vflow, m3/h)으로 환산하였다(Kim et al., 2012) (식 (1), (2)). 실험 농장 방침 상 모든 환기팬은 가동률 30% 이하로 운영되지 않았다.
반복 실험에 선정된 3개의 돈방은 동일한 환기팬 모 델을 사용하고 있기 때문에 이론적으로 동일한 가동률 에서 환기량이 모두 같아야 하지만, 환기량 측정장치를 이용한 실측 결과 돈방마다 상이한 결과가 도출되었다. 따라서 모든 돈방에 대한 실측이 각각 이루어졌고, 돼 지 사육환경에 최소한의 영향을 주기 위해 가동률 30%, 50%, 70%, 100%에 대한 실측만을 진행하였다. 환기팬 가동률은 1% 단위로 조절되며 실시간으로 컴 퓨터에 기록된다. 실험 돈방의 환기량을 실측한 구간 외 결측구간에 대한 환기량을 추정하기 위하여 다항 회귀식을 적용해보았으나 일부 구간에서 과대/과소 추 정의 모순이 발견되었다. 따라서 증가함수의 성격을 띤 logistic regression model을 사용하여 결측구간의 환기 량을 추정하였다(Jo et al., 2020). 이후 수집된 환기팬 가동률을 logistic 회귀선에 대입하여 시간당 환기량을 산출하였다. 측정된 환기량은 Room A, Room B, Room C가 각각 1,611~4,505 m3/h, 1,372~4,145 m3/h, 1,260~4,428 m3/h 범위로 분석되었다.
2.3 암모니아 농도 및 환경요인 모니터링
암모니아 농도는 광음향분광법 기반 측정장치 (INNOVA 1412i, LumaSense Technologies, Denmark) 및 다측점 샘플러(INNOVA 1409, 6 ports, LumaSense Technologies, Denmark)를 이용해 3개 돈방에서 실시 간 모니터링하였다. 장치는 돈사 내 관제실에 설치하였 고 PTFE 튜브를 이용하여 중천장(입기)과 각 돈방 환 기팬 출구(배기)의 공기를 샘플링 후 두 농도의 차이를 계산하여 순수 발생 농도를 산출하였다(Lee et al., 2005). 분진에 의한 기기 보호를 위해 다측점 샘플러 흡입구 전단에 부피 25.5 cm3의 아크릴 원통을 설치하 고 glass wool을 고르게 투입하여 돈사에서 발생 가능 한 먼지가 측정기에 유입되지 않도록 하였다. 실측 전 질소(Rigas, 99.999%, Korea) 및 암모니아 표준가스 (Rigas, 7.5, 12.5, 25, 35, 50 umol/mol, Korea)를 이용 해 기기 교정을 실시하였다(R2=0.996, MDL=0.2 ppm). 측정 장비는 1회당 가스 150 ml를 흡인하여 closedchamber에서 분석하는 회분식 방법에 기인하므로, 챔 버가 목표 가스로 충분히 치환되어 실제 농도에 안정 적으로 도달하기까지 필요한 최소 흡인 횟수를 도출할 필요가 있다. 실험 결과 표준가스 농도에 도달하기까지 걸리는 최소 흡인 횟수는 6회로 분석되었다. VERA 테 스트 프로토콜에 따르면 연속 측정 시 요구되는 최소 샘플 개수는 1시간에 1회로 기재되어있으므로, 기준을 준수하기 위해 매 시간 돈방에서 10회 채취 후 1~5회 는 사용하지 않고 6~10회 평균 농도를 1시간 대푯값으 로 산출하였다.
돈방 내부 온도 및 환기팬 가동률 역시 실시간으로 수집되었으며, 돈방 내 습도계가 설치되어 있지 않은 관계로 광음향분광기 내 수분 필터를 이용해 샘플의 이슬점(Tdew: dew point)을 측정하고 Sonntag (1990)가 제시한 파라미터를 이슬점-습도 변환공식에 적용하여 돈사 내 습도를 간접 산정하였다(식 (3)). 또한, 환기팬 이 천장 직관형 구조기 때문에 돈사 외부의 기상조건 에 따라 실험 돈사 내부 환경이 달라질 가능성이 있으 므로(강우, 기압 등) 농장 부근 기상대의 1시간 평균 데이터(온도, 습도, 일 강수량, 증기압)를 수집하여 상 호 비교하였다.
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T: Temperature in pig room
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RH: Relative humidity
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β: 17.62
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λ: 243.12°C
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Temperature range: –45°C < T < 60°C
2.4 배출계수 산정
표준 온도 압력(standard ambient temperature and pressure) 상태(25°C, 1기압)에서 1시간 간격으로 기록 된 암모니아 농도(ppm)를 단위 부피당 암모니아 질량 (g/m3)으로 변환하고 환기량을 곱한 후, 사육 두수로 나누면 돼지 1마리당 돈사에서 배출되는 암모니아 배 출량을 산정할 수 있다.
이후 계산된 시간당 암모니아 배출량을 1일 단위로 합산하고 사육일(35일)로 나누어 g/day·pig 단위의 최 종 암모니아 배출계수를 도출한다.
2.5 통계분석 및 이상치 제거
각 돈방에서 수집된 데이터 그룹에 shapiro–wilk test 를 실시하여 normality 여부를 검토하였다(p-value > 0.05: 정규성 가정). 상관관계 분석에서 비정규분포 그 룹이 하나라도 존재하면 spearman correlation, 그 외의 경우는 pearson correlation으로 분석하였다. 또한 최종 배출계수 산정 시 VERA 테스트 프로토콜에 언급된 outlier 제거기준을 준수하여(outlierupper> upper quartile (75%) + 3 × IQR, outlierlower < lower quartile (25%) − 3 × IQR, IQR: Inter quartile range) outlier를 제거하고 그룹별 최종 암모니아 배출계수를 도출하였다. 각 돈방 의 일별 암모니아 배출량 그룹은 비정규분포이므로 그 룹 간 평균의 차이를 검정하기 위해 kruskal-wallis test 를 실시하였다(p-value > 0.05: 그룹 간 평균 차이 없음) (Mcdonald, 2014). 전술한 암모니아 배출 특성 및 배출 계수 산정을 위한 통계분석은 open source 기반의 통 계 프로그래밍 언어인 R (version 3.5.1)을 이용하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 실시간 모니터링 결과
돼지 입식 후 35일간 암모니아 농도, 실내 온도, 실 내 습도, 환기량을 시간별로 모니터링하여 Fig. 2에 나 타내었다. 시험 기간 내 각 돈방의 암모니아 평균 농도 는 Room A, Room B, Room C에서 1.44 ppm, 2.08 ppm, 1.84 ppm, 최대 농도는 20.21 ppm, 28.00 ppm, 19.12 ppm으로 각각 분석되었다. 선행 보고된 돈사 내 암모니아 평균 농도대비 낮은 수치가 관측되었으며 사 육두수의 차이가 영향을 준 것으로 사료된다(Table 3). 일반적으로 돈사 내 암모니아 농도는 계절적 차이가 존재하며 환기율이 작은 겨울철보다 환기율이 큰 여름 철에 낮게 검출되는 것으로 알려져 있다(Aarnink et al., 1995;Jeon et al., 2004;Park et al., 2005).
실내 평균 온도의 경우 26.4°C, 25.6°C, 25.5°C로 큰 차이를 보이지 않았으며 실내 평균 습도는 66.6%, 65.8%, 64.1%로 역시 비슷한 환경이 유지되었다. 실험 돈사는 여름철 온/습도 유지를 위한 냉방시스템이 따 로 설치되지 않았음에도 실내 온/습도가 잘 유지되었 다. 돼지 1마리당 평균 환기량은 32 m3/h·pig, 24 m3/ h·pig, 24 m3/h·pig이고 최소 환기량 18 m3/h·pig, 14 m3/ h·pig, 12 m3/h·pig, 최대 환기량 50 m3/h·pig, 43 m3/h· pig, 43 m3/h·pig로 Room A에서의 환기량이 Room B, Room C와 비교하여 약 1.3배 많은 것으로 조사되었다. 3개 돈방 모두 미국 Midwest Plan Service (MWPS)의 양돈 기술지침에서 권장하는 여름철 환기량(127 m3/ h·pig)에 비해 적은 환기량으로 운영되었음에도 돈방 내 공기 순환이 적절하게 이루어져 온/습도가 일정하 게 유지됨을 알 수 있다(MWPS, 1990).
시각적으로 암모니아 농도, 실내 온도, 실내 습도, 환 기량은 증/감에 있어 비슷한 패턴을 보이나, 높은 상관 관계에 있는 요소는 온도와 환기량으로 분석되었다. 온 도가 높아짐에 따라 실내 온도 조절을 위해 환기량이 증가하지만, 이는 암모니아 농도에 큰 영향을 미치지 않는 것으로 조사되었다. 또한, 암모니아는 특정 시간 최대 피크에 도달한 후 급격히 감소하는 경향이 나타 났으나 온도, 습도, 환기량은 상대적으로 완만한 굴곡 이 나타났다. 암모니아 농도 패턴에 있어 모니터링된 내부 환경적 요인 외에 다른 원인이 있을 수 있음을 시 사한다.
Fig. 3에 돼지 1마리당 일별 암모니아 배출량(g/ day·pig) 및 외부 기상 1시간 평균 데이터를 나타내었 다. 분석 기간 일평균 외부 온도는 20.9°C, 외부 습도 77.5%, 대기 증기압 19.0 hPa로 분석되었고, 일평균 최 대 강수량은 39 mm로 조사되었다. 기간 내 암모니아 일 평균 배출량은 Room A, Room B, Room C에서 0.85 g/day·pig, 0.85 g/day·pig, 0.75 g/day·pig, 일 최소 배출량 0.40 g/day·pig, 0.25 g/day·pig, 0.37 g/day·pig, 일 최대 배출량 1.53 g/day·pig, 1.74 g/day·pig, 1.26 g/ day·pig으로 각각 조사되었다. 환기량에 차이가 있음에 도 3개 돈방 일 평균 배출량은 서로 비슷한 값이 도출 되었다.
일별 데이터를 기반으로 돈사 내/외부 요소 상관관 계 분석 결과, 대기 증기압과 외부 온도가 밀접한 상관 관계(r=0.91)에 있는 것으로 나타났다. 외부 온도와 내 부 온도(r=0.92). 대기 증기압과 내부 온도(r=0.87), 대 기 증기압과 내부 온도(r=0.87), 대기 증기압과 내부 습 도(r=0.88)가 높은 상관성이 있는 것으로 나타났으나 궁극적으로 이 요소들과 돈사 내 암모니아 농도 또는 배출량은 상관도가 적은 것으로 분석되었다.
3.2 시간별 변화 추이
Fig. 4는 암모니아 농도, 실내 온도, 돼지 1마리당 환 기량 및 암모니아 배출량의 시간별 평균을 표시한 그 림이다. 모든 돈방에서 21시~8시까지 암모니아 농도의 변화량은 크지 않으나 이후 서서히 증가하면서 13시 ~14시에 가장 높은 농도값이 관측되었다. 실내 온도는 대체로 큰 변화를 보이지 않았고 3개 돈방 모두 15시 에 가장 높게 분석되었다. 환기량의 경우 온도증감에 크게 영향을 받았으며 15시에 피크값이 관측되고 다른 돈방에 비해 Room A가 높은 환기량을 갖는 것으로 나타났다. 암모니아 배출량은 21시~8시에 3개 돈방 모 두 비슷한 값이 지속적으로 낮게 관측되다가, 이후 급 격히 증가한 후 14시~15시를 기점으로 점차 감소하는 경향을 보였다.
암모니아 농도, 환기량 변화에 따른 암모니아 배출 량을 분석하기 위해 낮(9시~20시), 밤(21시~8시)으로 12시간씩 나누어 상관도를 분석하였다(Fig. 5). 낮에는 암모니아 배출량이 최고 0.70 g/h·pig까지 산정되었고, 밤에는 최고 0.12 g/h·pig로 산정되었다. 암모니아 배출 량의 낮/밤 비율(daytime/nighttime ratio)은 Room A 2.8, Room B 2.1, Room C 2.0으로 Room A에서 큰 차이를 보였으며 이는 선행 연구 범위(1.1~2.0)에 비해 높은 값으로 분석되었다(Aarnink et al., 1995;Aarnink et al., 1996;Guarino et al., 2003;Harper et al., 2004; F.-X. Philippe et al., 2011;Ocepek et al., 2012). 낮, 밤 모두 배출량에 있어 환기량 대비 농도의 영향력이 큰 것으로 나타났다. 또한 낮에서 밤이 되면 농도, 환 기량의 기울기 증가로 배출량에 대한 영향력이 작아짐 을 확인할 수 있었고 농도와 배출량의 상관도 역시 낮 아짐을 알 수 있으나 환기량의 경우 낮에 비해 밤 시간 대에서 상관성이 높아지는 것으로 분석되었다.
3.3 시간별 데이터 상관관계 분석
Table 4는 암모니아 농도, 내부 온도, 내부 습도, 돼 지 1마리당 환기량, 배출량의 상관관계 분석 결과이다. Room C의 내부 습도 데이터만 정규분포를 띄어 매치 되는 그룹에만 pearson correlation r, 나머지 그룹은 spearman correlation r을 산정하였다. 분석 결과 환기 량의 경우 내부 온도와 높은 상관성(r=0.881, 0.800, 0.833)이 있고, 암모니아 배출량과 가장 밀접한 그룹은 농도(r=0.890, 0.736, 0.792)와 환기량(r=0.729, 0.660, 0.647)으로 환기량보다는 농도에 조금 더 비중이 큰 것 으로 나타났다. 이는 배출량 저감에 있어 환기량 관리 보다 농도 관리 측면에서의 접근이 더 효율적임을 시 사한다.
3.4 암모니아 배출계수
VERA 테스트 프로토콜 outlier 기준에 포함된 데이 터 제거 후 각 돈방의 일별 암모니아 배출계수를 boxplot 그래프로 나타내었다(Fig. 6). 돈방별 최종 암모니 아 배출계수는 Room A 0.84 g/day·pig, Room B 0.85 g/day·pig, Room C 0.75 g/day·pig로 산정되었으며, 통 계분석 결과 그룹 간 평균에 차이가 없는 것으로 분석 되었다(p-value: 0.069). 최종적으로 본 연구에서의 육성 돈 암모니아 배출계수는 0.81 g/day·pig로 산출되었다.
4. 결 론
강제환기식 돈사에서 육성돈의 암모니아 배출 특성 을 분석하고 최종 암모니아 배출계수를 산정하였다. 구 조가 동일한 돈방 3개를 선별하고 육성시기 35일 동안 암모니아 농도 및 내/외부 환경요인을 수집하였다. 환 기량 측정을 위해 소형 환기량 측정장치를 돈방 내 환 기팬에 부착하여 정밀 측정하였고, 내부 암모니아 농도 는 광음향분광기를 이용하여 실시간 수집하였다. 실험 돈방 내 발생된 평균 암모니아 농도는 1.44~2.08 ppm, 내부 평균 온도는 25.5~26.4°C, 돼지 1마리당 평균 환 기량은 24~32 m3/h·pig 범위로 분석되었다.
상관관계 분석 결과, 농도 및 환기량이 암모니아 배출량에 큰 영향을 주었으며 외부 환경 요인은 암 모니아 농도 및 배출량에 영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 배출량 관리 측면에서 농도, 환기량 모두 중요하게 관리해야할 대상으로 고려되지만 본 연구 결과 환기량에 비해 농도가 더 큰 비중이 있는 것으 로 분석되었다. 밤 시간대에는 환기량의 배출량 영향 력이 적어지고 농도의 영향력이 커지는 경향이 나타 나 농도 저감 위주의 돈사 관리가 효율적일 것으로 사료된다. 암모니아 농도와 환기량 데이터를 이용하 여 돼지 1마리당 암모니아 배출량을 계산하였고, 각 그룹 간 평균의 차이가 없음을 확인 후 최종 암모니 아 배출계수를 산정한 결과 0.81 g/day·pig의 값이 도 출되었다.
국내 암모니아 인벤토리는 육성, 비육을 구분하여 다루기 때문에 본 연구와 같은 육성시기의 연구가 독 립적으로 필요하지만 해외의 경우 육성·비육시기를 동일하게 취급하여 배출계수를 산정하므로 암모니아 농도, 환기량에 따른 육성시기 비교가 상호 어려운 점 이 존재한다. 따라서 동일 농장 비육시기에 대한 추가 연구를 통해 육성·비육시기 전체에 대한 암모니아 발 생 특성을 규명하고 본 연구에서 수행하지 못한 분진 제거용 glass wool에 포집된 입자상 물질의 암모늄 이온(NH4+) 분석, 사육시기 슬러리 성상 분석 등의 심화 연구가 수행된다면 양돈시설 암모니아 발생 특 성 이해에 더욱 깊이 있게 접근할 수 있을 것으로 사 료된다.