1. 서 론
쾌적하고 안전한 삶에 대한 관심과 요구가 증가함 에 따라 2018년도 악취 민원 건수는 32,452건으로 2017 년(22,851건) 비해 1.4배 증가하였다(환경부환경통계 포털, http://stat.me.go.kr/, 악취민원발생현황). 특히, 주 민들의 거주지 가까이에 위치 해 있는 음식점, 숯가 마업소, 자동차 정비업소 등에서 배출되는 생활밀착 형 악취 민원이 증가하고 있는데, 2016년 기준 생활악 취 유발 업종 중 음식점 악취 민원은 전체의 20.7%로 가장 높은 비율을 차지하였다(ME, 2017). 고기 및 생 선구이 등의 음식물 조리과정에서 배출되는 대기오 염물질은 가스상 물질과 입자상 물질로 구분할 수 있 다(McDonald et al., 2012;Gysel et al., 2018;Lee et al., 2020). 음식물 조리 과정에서 배출되는 입자상 물 질은 대부분 2.5 μm 이하의 초미세먼지(PM2.5)로(Lee et al., 2011;McDonald et al., 2012;Park et al., 2015;Amouei Torkmahalleh et al., 2017c;Lee et al., 2020), PM2.5는 호흡기로 흡입 시 폐포에 쉽게 축적되며 심 혈관 및 호흡기 질병을 증가시키는 등 인체 위해성이 매우 높다. 음식물 조리과정에서 배출되는 입자성 물 질에는 발암물질인 다환방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)이 포함되어 있다(Chen et al., 2012;Xu et al., 2020;Alves et al., 2021). 악취를 유발하는 유기산, 알데하이드 및 휘발성유기화합물 이 입자상 물질에 부착되어 배출되므로, 직화고기구 이 음식점을 비롯한 외식업은 생활악취 민원을 야기 하는 악취성 입자상 물질의 주요 배출원이다(Lee et al., 2020;Xu et al., 2020;Alves et al., 2021). 따라서, 이러한 악취성 입자상 물질의 관리 정책을 수립하고 저감 기술을 적용하거나 신규로 개발하기 위해서는, 음식물 조리 과정에서 악취성 입자상 물질의 배출 특 성에 대한 이해가 필요하다. 본 논문에서는 우리나라 악취 민원 및 생활악취 관련 민원 현황을 분석하고, 생물성 연소 특히 고기 및 생선구이 유래 입자상 물 질 배출현황을 시공간적으로 분석하였다. 또한, 고기 및 생선구이를 포함한 음식물 조리과정에서 입자상 물질의 배출농도, 배출속도, 배출계수 및 성상 특성에 대한 기존 연구 결과를 종합적으로 정리하였다. 또한, 입자상 물질 배출 특성에 미치는 식재료 종류, 조리 방법, 양념 및 식용유 첨가, 연료 종류 등에 영향을 고 찰하였다.
2. 악취 민원 추세 및 생활악취 관련 민원
악취는 황화수소, 메르캅탄류, 아민류, 기타 자극성 있는 기체상 물질이 사람의 후각을 자극하여 불쾌감 과 혐오감을 주는 냄새로, 악취는 대표적인 감각 오 염물질이다. 또한, 생활환경 및 문화적 차이, 개인의 심리적 판단 및 상황에 따라 악취를 느끼는 정도가 달 라지기 때문에, 악취는 주관적인 오염물질이기도 하 다. 악취 물질은 ppb 수준의 매우 낮은 농도에서도 악 취가 나며, 기온, 바람방향 및 세기, 기압 등에 따라 악 취가 넓은 지역으로 확산되기도 하고, 역전층이 형성 되는 경우는 고농도 악취가 집중되어 식욕장애, 구토 및 호흡기 장해 등의 지역 주민의 건강을 위협하기도 한다.
우리나라는 악취를 방지함으로써 국민이 건강하고 쾌적한 환경에서 생활할 수 있게 하고, 악취관리 체 계를 통해 민원을 해소하고, 악취 발생원 중심으로 관 리하고, 객관적인 악취 측정기법 개발을 위해 2004년 2월 악취방지법을 만들고, 그 다음해인 2005년부터 시 행하고 있다. 이러한 정부의 노력에도 불구하고, 2010 년부터 매년 악취 민원은 증가하는 추세로, 2010년 총 악취민원은 7,247건이었으나 2018년에는 32,452건으 로 증가하였다(Fig. 1a, 환경부환경통계포털, http:// stat.me.go.kr/, 악취민원발생현황). 2018년 기준으로 악 취민원이 발생하는 지역 특성을 살펴보면, 악취방지 법의 규제 대상 사업장 관리지역 밖 대상 악취 민원 이 14,239건으로 가장 많았고, 그 다음 비규제 대상 사 업장 관리지역 밖 대상 악취 민원이 7,961건으로 많았 다. 악취 민원을 유발한 피민원 업소수도 2010년 3,512 곳에서 2018년 9,854곳으로 증가하였다(Fig. 1b, 환경 부환경통계포털, http://stat.me.go.kr/, 악취민원발생현 황). 피민원 업소수가 가장 많은 지역은 2010년부터 2017년까지는 규제 대상 사업장 관리지역 밖이었으 나, 2018년에는 비규제 대상 사업장 관리지역 밖에 있 는 업소수에 의한 민원이 4,608건으로 가장 많았다.
악취 배출원은 크게 사업장 배출시설과 생활악취 배출시설로 구분할 수 있다. 사업장 배출시설은 화합 물 및 화학제품 제조시설, 고무 및 플라스틱제품 제 조시설, 가죽제품 제조시설, 소각시설, 도장·건조시설, 석유정제시설, 산업용 세탁시설 등 일정 규모 이상의 시설이다. 생활악취 배출시설은 농수산물 도매시장· 공판장, 도축장, 분뇨처리시설, 축산폐수 처리시설, 폐 기물 처리시설, 소규모 세탁시설, 자동차 수리업 등 대 기배출시설 이외의 시설이다. 그런데 악취방지법에 적용받는 규제 대상 시설 규모 미만의 소형 악취 배 출시설과 생활악취 배출시설에 의한 악취 민원이 증 가하고 있다. 특히, 자동차정비소, 하수도, 음식점 등 과 같은 거주지 주변에서 발생하는 생활악취 관련 민 원이 증가하고 있다(Fig. 2). 생활악취 관련 민원 발생 원은 직화고기구이점을 비롯한 음식점이 전체 생활 악취 민원의 20.7%로 가장 많았고, 그 다음 농경지 퇴 비, 자동차 정비소, 하수관거 및 정화조 순이었다(ME, 2017). 환경부는 2017년에 음식점 냄새 관리 가이드북 을 제작하여 음식점 냄새 관리 방안 및 냄새저감시설 표준형 시스템, 냄새저감시설 설치 지원 및 관련 제 도 활용 방안 등을 제시하였으나(ME, 2017), 음식점 대상 악취 민원은 지속적으로 증가하고 있다.
3. 생물성 연소에 의한 입자상 물질 배출 현황
3.1 국내 입자상 물질 관리 및 배출 현황
대기오염물질은 크게 일산화탄소, 오존, 황화수소 등과 같은 가스상 물질과 입자상 물질로 크게 나눌 수 있다. 대기 중에 부유하고 있는 고체상 또는 액체상 입자상 물질은 25~45 μm 미만의 입자상 물질인 입자 총부유분진(Total Suspended Solid, TSP)과 TSP 보다 작은 크기의 particulate matter (PM)로 구분된다. PM 은 공기역학적 직경에 따라 포집, 분류되며 10 μm 미 만은 미세먼지(PM10)으로 정의된다. 10 μm 보다 큰 입 자는 호흡을 통해 인체에 유입되더라도 대부분 콧털, 기관지 점막 등에 의해 제거되어 후두를 통과하지 못 하지만, PM10은 폐포까지 도달해 인체 위해성을 나타 낼 수 있다(Brown et al., 2013). PM10 중 2.5 μm 미만 의 PM을 초미세먼지(PM2.5)라 한다(Brown et al., 2013). 2.5 μm 보다 큰 입자들은 충돌(impaction)이나 중력침강(gravitational sedimentation) 의해 상부 호흡 기에 침적되지만, 2.5 μm 미만의 입자는 확산에 의해 폐포 영역까지 침투하여 침적됨으로써 호흡기계 뿐 만 아니라 심혈관계, 뇌신경계 등 다른 부위까지 영 향을 미칠 수 있기 때문에 건강 위해성 측면에서는 PM2.5 의 관리가 매우 중요하다(Wu et al., 2018;Oberdorster et al., 2005). 우리나라는 1983년 대기 중 입자상 물질 에 대한 대기환경기준으로 TSP 기준을 도입하였고, 1995년에 PM10 기준을, 2015년에 PM2.5 기준을 도입하 여 관리하고 있다.
우리나라의 대기정책지원시스템(Clean Air Policy Support System, CAPSS)의 대기오염물질 배출원은 2007년 이전에는 11개, 2007년부터 2010년까지는 12 개로 대분류하였고, 2011년에 고기구이, 숯가마 등과 같은 생물성연소 배출원이 포함되어 총 13개로 대분 류하고 있다(국가미세먼지정보센터, http://airemiss. nier.go.kr/). 1999년부터 2017년까지 연도별 TSP, PM10 및 PM2.5 배출량은 2015년을 기점으로 크게 증가하였 다(Fig. 3, 국가미세먼지정보센터, http://airemiss.nier. go.kr/). 2015년부터 2017년의 TSP 배출량은 592,582~ 611,539 ton이었고, PM10과 PM2.5 배출량은 각각 218,476~ 233,177 ton 및 91,731~100,247 ton 이었다. 이 기간동안 TSP에 대한 PM10과 PM2.5의 비율은 각각 36.9~38.6% 및 15.5~16.4% 이었다.
2017년 기준으로 지역별로 TSP, PM10 및 PM2.5의 배 출량을 비교해보면(Table 1, 국가미세먼지정보센터, http://airemiss.nier.go.kr/), 세 항목 모두 경상북도에서 배출량이 가장 많았다. 경상북도의 TSP, PM10 및 PM2.5 배출량은 각각 전국 배출량의 17%, 19% 및 22% 이었 다. 경상북도 다음으로 TSP, PM10 및 PM2.5 배출량이 많은 지역은 경기도, 충청남도 및 전라남도이었다.
2017년 기준으로 TSP, PM10 및 PM2.5의 부문별(배출 원 대분류 기준) 배출량을 Fig. 4에 도시하였다(국가 미세먼지정보센터, http://airemiss.nier.go.kr/). TSP를 가장 많이 배출하는 배출원은 도로 배비산 및 건설활 동 등에 의한 비산먼지(71%)이고, 제조업 연소(16.2%) 및 생물성 연소(5.0%) 순이었다. PM10의 주요 배출원 은 비산먼지(50.3%), 제조업 연소(25.6%), 항공, 선박, 건설기계 등과 같은 비도로이동오염원(7.4%) 및 생물 성 연소(6.6%) 순이었다. PM2.5의 주요 배출원은 제조 업 연소(31.1%), 비산먼지(19.3%), 비도로이동오염원 (16.4%) 및 생물성 연소(13.0%) 순이었다. 배출량 통계 자료에서 알 수 있듯이 생물성 연소는 입자상 물질, 특히 PM2.5의 주요 배출원임이다.
3.2 생물성 연소에 의한 입자상 물질 배출 현황
13가지 CAPSS 배출원대분류 기준 중 하나인 ‘생물 성 연소’는 노천 소각, 농업잔재물소각, 고기 및 생선 구이, 목재난로 및 보일러, 아궁이 및 숯가마로 중분 류하여 배출량 정보를 구축하고 있다(국가미세먼지 정보센터, http://airemiss.nier.go.kr/). 또한, 이 중 ‘고기 및 생선구이’ 중분류는 다시 쇠고기, 돼지고기, 닭고 기, 오리고기로 소분류하여 각각의 배출량 정보를 제 공하고 있다. ‘고기 및 생선구이’ 유래 TSP, PM10 및 PM2.5 배출량이 생물성 연소에 의한 총배출량에 차지 하는 비율은 지역적으로 큰 차이가 있었다(Fig. 5~7, 국가미세먼지정보센터, http://airemiss.nier.go.kr/). 국 내의 ‘고기 및 생선구이’ 유래 TSP 배출량은 565 t으로 국내의 ‘생물성 연소’ 유래 TSP 배출량의 1.9%이었다 (Fig. 5). 우리나라의 가장 큰 대도시인 서울의 경우, ‘고기 및 생선구이’ 유래 TSP 배출량은 서울의 ‘생물 성 연소’ 유래 TSP 배출량의 81.4%로 매우 높았다. 부 산의 경우, ‘고기 및 생선구이’ 유래 TSP 배출량은 이 지역의 ‘생물성 연소’ 유래 TSP 배출량의 34.6%로, ‘고 기 및 생선구이’ 배출원이 가장 많은 양을 TSP를 배출 하였다. 그런데 도시지역과 농어촌 지역이 혼재되어 있는 경기도의 경우, ‘농업잔재물 소각’ 유래 TSP 배 출량이 가장 많았고, ‘고기 및 생선구이’ 유래 TSP 배 출량이 차지하는 비율은 3.3%이었다. 경상북도에서 도 ‘농업잔재물 소각’ 유래 TSP 배출량이 가장 많았고, ‘고기 및 생선구이’ 유래 TSP 배출량이 차지하는 비율 은 0.5%로 매우 낮았다.
‘생물성 연소’ 유래 PM10 배출량에 차지하는 ‘고기 및 생선구이’ 비율은 전국적으로는 3.9%이었으나, 서 울은 88.7%, 부산은 49.0%로, ‘고기 및 생선구이’는 PM10 을 가장 많이 배출하는 배출원이었다(Fig. 6). 경기도 와 경상북도에서는 ’생물성 연소’ 유래 PM10 배출량 에 차지하는 ‘고기 및 생선구이’ 비율은 각각 6.4%와 1.0%이었다. PM2.5 배출원의 지역적인 특성도 PM10과 거의 유사하였다(Fig. 7). ‘생물성 연소’ 유래 PM2.5 배 출량에 차지하는 ‘고기 및 생선구이’ 비율은 전국적으 로 4.3%, 서울은 90.0%. 부산은 51.7%, 경기도는 6.9% 그리고 경상북도는 1.1% 이었다. 배출원소분류 기준 으로 TSP, PM10 및 PM2.5 배출원 특성을 살펴보면, 돼 지고기 유래 배출량은 전체량의 63%로 가장 많았고, 그 다음 쇠고기 유래 배출 비율이 28%이었다. 총배출 량에 대한 오리고기와 닭고기 유래 배출량의 비율은 각각 5%와 4%이었다.
‘고기 및 생선구이’ 유래 PM2.5 배출량의 지역적 분 포 특성을 Fig. 8에 도시하였다. 전국적으로 경기도의 PM2.5 배출량이 가장 많았고(22.2%), 서울(18.4%), 경 상남도(7.2%) 및 부산(6.9%) 순으로 많았다. 경기도에 서는 화성시에서 PM2.5 배출량이 가장 많았고(6.0%), 부천시(5.9%), 평택시(4.6%) 및 남양주시(4.6%) 순이 었다. 서울에서는 강남구의 PM2.5 배출량이 가장 많았 고(11.3%), 서초구(6.8%), 송파구(6.2%) 및 중구(6.0%) 순이었다. 지역별 및 배출원 종류별 TSP, PM10 및 PM2.5 배출량 통계 자료는 서울, 부산과 같은 대도시에서는 돼지고기 및 쇠고기 직화구이 음식점 등에서 배출되 는 입자상 물질 관리가 매우 중요함을 시사한다.
4. 음식물 조리 과정에서 배출되는 악취성 입자상 물질 배출 특성
4.1 입자상 물질 농도
음식물 조리 과정에서 배출되는 입자상 물질은 실 외 뿐 아니라, 실내 공기질을 오염시키는 주요 오염 물질이다. 주요 조리 재료의 종류, 식용유 첨가량 및 종류, 연료 종류 및 조리방법에 따라 배출되는 입자 상 물질의 농도, 직경 분포 및 성상은 매우 다양한 특 성을 보인다. 음식물 조리 과정에서 배출되는 입자상 물질 농도를 측정한 기존 연구결과를 Table 2에 정리 하였다(Lee et al., 2001;He et al., 2004a;See et al., 2006;See and Balasubramanian, 2006;Sjaastad and Svendsen, 2008;Buonanno et al., 2009;Lee et al., 2009;Zhang et al., 2010;Buonanno et al., 2010;Huboyo et al., 2011;To and Yeung, 2011;Park et al., 2011;Bong et al., 2011;Lee et al., 2011;Jorgensen et al., 2013;Alves et al., 2014;Park et al., 2015;Li et al., 2015;Kaltsonoudis et al., 2017;Amouei Torkmahalleh et al., 2017a;Amouei Torkmahalleh et al., 2017b;Zhao et al., 2019;Xu et al., 2020;Lee et al., 2020;Alves et al., 2021).
홍콩 소재 한식(바베큐), 중식(스프와 딤섬), 및 양 식 음식점에서 조리과정에서 배출되는 PM10과 PM2.5 농도를 분석한 결과, 고기 직화구이로 조리되는 바비 큐 음식점에서 배출되는 PM10 (668.9~4052 μg/m3)과 PM2.5 (669~2911 μg/m3) 농도가 가장 높았다(Lee et al., 2001). 중국의 음식점에서 고기, 생선 및 야채를 식재 료로 조리 시 배출된 PM2.5 농도는 41.5~280 μg/m3 범 위 이었다(Xu et al., 2020). 호주, 싱가폴, 미국 및 중국 대학 기숙사 및 대학 카페테리아의 주방에서 음식 조 리 시 측정한 PM2.5 농도는 13~745 μg/m3 범위 이었다 (He et al., 2004a;See et al., 2006;Zhang et al, 2010;Xu et al., 2020). 포르투칼 대학 기숙사 주방에서 음식 조리 시 측정한 PM10 농도는 24.3~71.1 μg/m3 범위 이 었다(Alves et al., 2021).
두부와 옥수수유를 식재료로 하여 조리방법에 따 라 나노 크기인 PM0.5 배출 농도를 비교한 결과, 튀김 조리시 배출되는 PM0.5 농도는 타 조리법(찌기, 삶기, 지지기, 볶기)시 배출되는 농도의 약 2배 이상이었다 (See and Balasubramanian, 2006). 닭고기와 유채씨유 을 식재료로 조리법에 따른 PM10 배출 농도를 비교한 연구에서도 튀김 조리 시 가장 높은 농도의 PM10이 배 출되었다(To and Yeung, 2011). 그런데, Zhao et al. (2019)은 고기와 생선 식재료를 대상으로 조리 방법 에 따른 PM2.5 배출농도를 비교한 결과, 튀김 조리 시 PM2.5 배출 농도는 140~240 μg/m3이었으나, 볶음 조리 시 PM2.5 농도는 680~990 μg/m3로, 튀김 조리법보다는 볶음 조리법에서 PM2.5 배출농도가 높았다. 쇠고기 구 이 조리 시 첨가하는 식용유 종류에 따라 PM1 배출 농 도를 비교한 결과, 식물성 기름(유채씨유, 대두유, 올 리브유)에 비해 동물성 기름인 마가린 첨가시 PM1 이 10배 정도 높은 농도로 배출되었다(Sjaastad and Svendsen, 2008).
식물성 기름으로 감자를 튀길 때 전기 연료 사용 시 보다 가스 연료 사용시 PM2.5 배출량이 5배 정도 많았 다(Buonanno et al., 2009). 쇠고기, 돼지고기, 닭고기, 두부 등을 식재료로 동일한 조리 방법으로 요리한 경 우, 전기 연료보다는 연료 사용시 PM10 배출 농도도 높았다(To and Yeung, 2011). 생고기와 양념고기를 직 화구이 할 경우 LPG 연료에 비해 숯불 연료 사용 시 PM10 배출 농도가 휠씬 높았다(Park et al., 2011). 예를 들어 양념하지 않는 생쇠고기를 LPG 연료로 직화구 이할 경우 배출된 PM10 농도는 4270 μg/m3이었으나, 이를 숯불에서 직화구이할 경우 PM10 농도는 31,360 μg/m3이었다(Park et al., 2011). Alves et al. (2014)도 돼지고기와 닭고기를 가스와 전기 연료로 조리한 것 에 비해 숯불 혹은 장작 연료로 조리했을 때 PM2.5가 최대 70,000 μg/m3 정도까지 배출됨을 보고하였다.
두부와 닭고기를 찜과 튀김 조리 시 PM2.5 배출 농 도를 측정한 결과, 닭고기를 튀김 조리 시 배출되는 PM2.5 농도(1.7~1366 μg/m3)가 가장 높았고, 두부를 찜 조리 시 배출되는 PM2.5 농도(1.2~294 μg/m3)가 가장 낮았다(Huboyo et al., 2011). 돼지고기(삼겸살과 목살) 를 숯불 구이할 경우, 목살보다는 삼겹살 구이시 TSP, PM10 및 PM2.5 배출 농도가 높았다(Lee et al., 2009). 우 리나라 숯불직화구이 음식점에서 고기 종류별로 TSP, PM10 및 PM2.5 배출농도를 측정한 결과, 내장 > 돼지 고기 > 닭고기 > 쇠고기 순이었다(Lee et al., 2011). 실 험실 규모 주방에서 고기 종류별로 숯불직화구이 시 TSP, PM10 및 PM2.5 배출농도를 비교한 결과, 소내장 구이 시 PM2.5 배출농도는 202,210 μg/m3로 매우 높았 다(Park et al., 2015). 그 다음 생돼지고기 구이(72,530 μg/m3), 생오리고기 구이(40,990 μg/m3), 양념돼지고기 구이(32,940 μg/m3), 생쇠고기 구이(32,940 μg/m3), 및 생닭고기 구이(21,970 μg/m3) 순 이었다(Park et al., 2015). Lee et al. (2020)는 삼겹살과 양념돼지갈비를 부 탄 연료로 직화구이 시 양념돼지갈비 구이 보다 삼겹 살 구이시 TSP, PM10 및 PM2.5 배출농도가 높았다.
식재료에 양념 첨가 여부도 PM 배출농도에 영향을 미친다. Park et al. (2011)은 양념을 하지 않은 생쇠고 기와 양념 쇠고기를 숯불로 직화구이한 결과, 생쇠고 기 구이시 배출된 PM10 농도(31,360 μg/m3)보다 양념 쇠고기 구이시 배출된 PM10 농도(52,820 μg/m3)가 높 았다. 오리고기의 경우도 생고기보다는 양념고기 구 이시 PM10 배출농도가 2배 정도 높았다(Park et al., 2011). 그러나, Bong et al. (2011)은 생고기와 양념고기 를 부탄 가스로 직화구이시 배출된 TSP, PM10 및 PM2.5 배출 농도를 측정한 결과, 돼지고기와 쇠고기 모두 양 념을 하지 않은 생고기에서 이들의 배출 농도가 약간 높았다.
음식물 조리 과정에서 배출되는 입자상 물질의 입 경 크기 분포 특성을 파악하기 위해, TSP, PM10 및 PM2.5 를 측정한 결과들을 모아 PM10/TSP, PM2.5/TSP 및 PM2.5/PM10 비율을 계산한 결과를 Fig. 9에 도시하였 다(Lee et al., 2001;Lee et al., 2009;Bong et al., 2011;Lee et al., 2011;Park et al., 2015;Lee et al., 2020). PM10/TSP, PM2.5/TSP 및 PM2.5/PM10 비율의 평균값은 각각 94.4±6.3%, 75.0±19.6% 및 78.4±17.9% 이다. 또한, PM10/TSP, PM2.5/TSP 및 PM2.5/PM10 비율의 중간값은 96%, 80.2% 및 80.9% 이다. 즉, 음식물 조리 과정 배출 되는 입자성 물질의 80% 이상은 PM2.5임을 알 수 있다.
4.2 입자상 물질의 배출속도
음식물 조리 과정에서 배출되는 입자상 물질의 배 출속도를 측정한 결과를 Table 3에 정리하였다(He et al., 2004a;He et al., 2004b;Buonanno et al., 2009;Lee et al., 2009;Amouei Torkmahalleh et al., 2012;Gao et al., 2013;Chen et al., 2018;Amouei Torkmahalleh et al., 2018;Zhao et al., 2019;Alves et al., 2021). 호주, 중국 및 포르투갈의 대학 기숙사 주방에서 측정한 음 식물 조리 과정에서 PM10 배출속도는 124~369 μg/min 은, PM2.5 배출속도는 0.03~3,352 μg/min 이었다(Alves et al., 2021;He et al., 2004a;Chen et al., 2018;Zhao et al., 2019). 중국의 후난식 음식점에서 측정한 조리 시 PM2.5 배출 속도는 1406±293 μg/min, 광동식 음식 점에서 측정한 PM2.5 배출 속도는 672±296 μg/min 이 었다(He et al., 2004b).
식재료 종류에 따라 입자상 물질 배출속도는 상이 하였는데, 가스를 연료로 하여 구이 조리 시 베이컨 의 PM2.5 배출속도가 가장 컸고(최대 13,000±5,000 μg/ min), 그 다음 돼지고기 구이(10,000 μg/min), 치즈 구 이(9,500 μg/min) 그리고 가지구이(520 μg/min) 순이었 다(Buonanno et al., 2009).
식용유 종류도 입자상 물질 배출속도에 영향을 미 친다. Amouei Torkmahalleh et al. (2012)은 전기 연료 를 이용하여 식용유를 가열하여 PM2.5 배출속도를 비 교한 결과, 올리브유(54,000±1,400 μg/min) > 코코넛유 (27,000±790 μg/min) > 옥수수유(26,000±6,900 μg/min) > 대두유(5,700±1,500 μg/min) > 카놀라유(5,100±2,400 μg/min) > 땅콩유(3,700±1,700 μg/min) > 홍화씨유(2,800± 470 μg/min) 순이었다. 또한, Gao et al. (2013)도 전기 연료로 식용유를 가열하여 PM10과 PM2.5 배출속도를 측정한 결과, 올리브유 > 땅콩유 > 유채씨유 > 혼합유 > 대두유 ≒ 해바라기씨유 순이었다. 전기 연료를 이 용하여 감자칩 조리시 올리브유를 사용할 때 PM2.5 배 출속도가 가장 컸고(200 μg/min), 땅콩유(63 μg/min) 그리고 해바라기씨유(31 μg/m3) 순이었다. 이러한 연 구 결과를 종합해 보면, 올리브유 사용 시 PM2.5 배출 속도가 크고, 대두유나 해바라기씨유 사용 시 PM2.5 배 출속도가 작음을 알 수 있다.
PM2.5 배출속도는 연료 종류에도 영향을 받는다. 감 자칩을 올리브유으로 전기 연료로 조리했을 때 PM2.5 배출속도는 200 μg/min이었으나, 가스 연료로 조리하 면 2,800 μg/min으로 크게 증가하였다(Buonanno et al., 2009). 또한, 감자칩을 해바라기씨유으로 전기와 가스 연료로 조리 시 PM2.5 배출속도는 각각 31 및 1,200 μg/ min으로, 가스 연료 사용시 PM2.5 배출속도가 컸다.
식재료 종류도 입자상 물질 배출속도에 영향을 미 치는데, 양념하지 않은 생삼겹살을 숯불직화구이한 경우, TSP, PM10 및 PM2.5 배출속도는 각각 38,580~ 56,160 μg/min, 38,340~55,080 μg/min및 30,420~37,140 μg/min이었다(Lee et al., 2009). 또한, 생돼지고기 목살 을 숯불로 직화구이한 경우, TSP, PM10 및 PM2.5 배출 속도는 각각 28,680~41,400 μg/min, 26,460~40,560 μg/ min및 16,620~30,300 μg/min이었다(Lee et al., 2009).
4.3 입자상 물질의 배출계수
조리과정에서 입자상 물질의 배출계수를 측정한 연 구결과를 Table 4에 정리하였다(Lee et al., 2009;Park et al., 2011;Bong et al., 2011;Lee et al., 2011;Park et al., 2015;Lee et al., 2020). 양념을 하지 않은 생쇠고기 의 숯불구이 과정에서 배출되는 TSP, PM10 및 PM2.5의 배출계수는 2.79~2.96 g/kg-material, 2.79~2.85 g/kg- material 및 2.62~2.52 g/kg-material이었다(Park et al., 2011;Park et al., 2015). 생쇠고기를 LPG 혹은 부탄가 스구이를 하면 TSP, PM10 및 PM2.5의 배출계수는 0.41 g/kg-material, 0.41~1.03 g/kg-material 및 0.32 g/kgmaterial이었다( Park et al., 2011;Bong et al., 2011). 양 념 쇠고기의 숯불구이에서 배출되는 TSP, PM10 및 PM2.5 의 배출계수는 6.31 g/kg-material, 6.31 g/kg-material 및 6.12 g/kg-material이었다(Park et al., 2011). 양념 쇠 고기를 LPG로 직화구이한 경우, PM2.5 배출계수는 0.92 g/kg-material이었다(Bong et al., 2011). 연료로 숯불을 이용한 경우와 쇠고기를 양념구이를 하면 입자상 물 질 배출계수가 증가하였다. 오리고기 구이에서도 양 념 첨가시 입자상 물질 배출계수가 증가하였다(Park et al., 2011). 오리고기 숯불구이시 생오리고기의 PM2.5 배출계수는 2.11 g/kg-material이었으나, 양념 오리고 기의 PM2.5 배출계수는 3.59 g/kg-material이었다.
양념을 하지 않은 생돼지고기의 숯불구이 과정에 서 배출되는 TSP, PM10 및 PM2.5의 배출계수는 4.93~8.53 g/kg-material, 4.54~8.19 g/kg-material 및 2.86~ 7.82 g/kg-material이었다(Lee et al., 2009;Park et al., 2011;Park et al., 2015). 그런데 생돼지고기를 LPG 혹 은 부탄가스구이를 하면 TSP, PM10 및 PM2.5의 배출계 수는 0.76~1.60 g/kg-material, 0.76~1.60 g/kg-material 및 0.68~1.23 g/kg-material이었다(Park et al., 2011;Bong et al., 2011;Lee et al., 2020). 양념 돼지고기의 숯 불구이에서 배출되는 TSP, PM10 및 PM2.5의 배출계수 는 3.32~5.02 g/kg-material, 3.32~7.72 g/kg-material 및 3.25~4.152 g/kg-material이었다(Park et al., 2011;Park et al., 2015). 양념 돼지고기의 LPG 혹은 부탄가스구이 에서 배출되는 TSP, PM10 및 PM2.5의 배출계수는 0.14~0.51 g/kg-material, 0.14~1.03 g/kg-material 및 0.14~ 0.43 g/kg-material이었다(Park et al., 2011;Bong et al., 2011;Lee et al., 2020). 고기종류에 무관하게 LPG 혹은 부탄가스 구이보다 숯불구이에서 입자상물질 배출계 수가 컸다. 쇠고기와 오리고기의 경우 양념 첨가시 배 출계수가 컸으나, 돼지고기는 생고기 구이시 배출계 수가 더 컸다. 돼지고기의 경우, 일반적으로 지방이 많 은 삼겹살 부위를 생고기 구이하고, 갈비살 혹은 목 살 부위를 양념하여 구이하기 때문에 생고기에 비해 양념고기 구이에서 배출계수가 작은 이유는 고기의 부위 차이 때문으로 사료된다.
Park et al. (2015)은 고기 종류별로 숯불직화구이시 배출되는 입자상 물질을 측정하여 배출계수를 계산 하였다. PM2.5 기준으로 배출계수를 비교하면, 소내장 (42.61 g/kg-material) > 생닭고기(10.82) > 생돼지고기 (7.82) > 양념돼지고기(4.15) > 생쇠고기(2.52) > 생오 리고기(1.26) 순이었다. 또한, Lee et al. (2011)은 영업 동 숯불고기구이 식당에서 고기 종류별 입자상 물질 을 측정하였는데, PM2.5 기준으로 닭고기 구이의 배출 계수가 가장 컸고(8.12 g/kg-material), 그 다음 내장구 이(6.59), 쇠고기(3.23) 및 돼지고기(3.07) 순이었다.
4.4 입자상 물질의 성상
음식물 조리과정에서 배출되는 입자상 물질은 유 기탄소(OC), 원소탄소(블랙카본, EC), 중금속, 이온성 화합물 등 다양한 성상으로 구성되어 있다(McDonald et al., 2012;Gysel et al., 2018;Zhao et al., 2019;Xu et al., 2020;Alves et al., 2021). 입자상 물질의 성상은 식재료 종류, 조리방법, 연료 종류 및 첨가제 종류 등 에 따라 차이가 생긴다. 또한, 악취를 유발하는 유기 산, 알데하이드 및 휘발성유기화합물이 입자상 물질 에 부착되어 배출된다(Lee et al., 2020;Xu et al., 2020;Alves et al., 2021). 음식물 조리 과정에서 배출된 OC 와 EC를 측정한 결과를 Table 5에 정리하였다(He et al., 2004a;Huboyo et al., 2011;Alves et al., 2014;Li et al., 2015;Amouei Torkmahalleh et al., 2017a;Amouei Torkmahalleh et al., 2017b;Zhao et al., 2019;Lee et al., 2020;Alves et al., 2021). Huboyo et al. (2011)은 두부와 닭고기를 식재료로 삶기와 튀김 방법으로 조 리했을 때 OC와 EC 배출농도를 측정하였다. 삶기 조 리법에서는 식재료에 따른 OC와 EC 배출농도의 차 이는 그리 크지 않았지만, 튀김 조리법에서는 닭고기 의 OC와 EC의 배출농도는 각각 43.27 μg/m3과 4.09 μg/m3로, 두부의 OC (6.82 μg/m3)와 EC (1.16 μg/m3)의 배출농도보다 컸다.
포르투갈의 전기 및 가스 연료를 사용하는 대학 식 당에서 측정한 OC와 EC 배출농도는 각각 14~69 μg/ m3 및 1.2~2.1 μg/m3 수준이었으나, 숯이나 장작을 사 용하는 영업용 음식점에서 측정한 OC와 EC 배출농 도는 각각 28,000~62,000 μg/m3 및 370~7,500 μg/m3로 매우 높았다(Alves et al., 2014). 중국의 영업용 음식점 에서 육류 식재료를 숯불구이 했을 때 OC와 EC의 배 출농도는 각각 655±250 및 12.0±2.4 μg/m3로이었으나, 어류 식재료를 숯불구이 했을 때 OC와 EC의 배출농 도는 각각 184±84 및 11.3±1.84 μg/m3 이었다. 육류와 어류 조리 시 EC 농도는 큰 차이는 없었으나 OC 배 출농도는 육류가 어류의 3.6배이었다(Li et al., 2015). 조리방법에 따라 OC와 EC 배출농도도 영향을 받았 는데, 천연가스를 연료로 고기를 포함한 식재료를 튀 김 조리했을 때 OC와 EC 배출농도는 각각 523±88.0 및 9.93±2.35 μg/m3이었으나, 끓이기 조리 시 OC와 EC 배출농도는 각각 66.7±22.7 및 7.17±1.445 μg/m3이었다 (Li et al., 2015).
터키의 대학 기숙사에서 측정한 OC와 EC 배출농 도는 5,660~6,900 μg/m3 및 259~436 μg/m3이었고(Amouei Torkmahalleh et al., 2017a, 2017b), 포르투갈 가정 주방 에서 측정한 OC와 EC 배출농도는 4.73~25.7 μg/m3 및 0.73~2.39 μg/m3이었다(Alves et al., 2021).
음식물 조리 시 배출되는 입자상 물질의 중량 대비 OC와 EC의 비율도 주재료 성분, 조리방법 등에 따라 다양하다. OC와 EC의 중량비는 각각 43.5~81.6 wt% 및 0.9~8.4 wt% 범위 이었는데(He et al., 2004a;Zhao et al., 2019), OC 중량비는 튀김 조리법(65.3~77.8 wt%) 과 비교하여, 찜과 삶기 조리법(43.5~59.6 wt%)에서 상 대적으로 낮았다(Zhao et al., 2019). 그러나, EC 중량 비는 튀김 조리법(0.9~1.4 wt%)과 비교하여, 찜과 삶 기 조리법(2.4~8.4 wt%)에서 상대적으로 높았다(Zhao et al., 2019).
Table 5에서 정리한 OC와 EC 농도 및 입자상 물질 중 이들의 비율을 이용하여 OC/EC 비율을 계산한 결 과를 Fig. 10에 도시하였다(He et al., 2004a;Huboyo et al., 2011;Alves et al., 2014;Li et al., 2015;Amouei Torkmahalleh et al., 2017a;Amouei Torkmahalleh et al., 2017b;Zhao et al., 2019;Lee et al., 2020;Alves et al., 2021). OC/EC 비율은 최소 5.9에서 최대 167.6이었 고, 평균값은 31.5±34.7, 중간값은 16.4이었다. 자동차 로부터 배출되는 PM2.5 중 OC/EC 비율(0.8~2.2)과 비 교해 보면(Li et al., 2015), 음식물 조리 과정에서 배출 되는 입자성 물질의 OC/EC 비율은 매우 높음을 알 수 있다. Li et al. (2015)은 지방 성분이 많은 식재료나 식 용유 사용량이 많으면 PM2.5 중 OC의 비율의 53% 이 상으로 높고, 고기 직화구이 혹은 튀김 요리 과정에 서 OC/EC 비율이 54 이상으로 OC의 비율이 매우 높 게 배출된다고 보고하였다.
Zhao et al. (2019)은 조리과정에서 OC와 EC의 배출 속도를 측정하였는데, 유류와 어류 혼합식재료를 식 용유로 볶음, 지짐 및 튀김 조리시 OC 배출속도는 각 각 1,827~2,006 μg/min, 1,164~1,260 μg/min 및 253~ 369 μg/min으로 볶음 조리법의 OC 배출속도가 가장 컸다. EC 배출속도도 볶음(25~34 μg/min) > 지짐(15~ 17 μg/min) > 튀김(3~8 μg/min) 순이었다. 이 연구에서 측정한 PM2.5 배출농도(Table 1)와 배출속도(Table 2) 도 볶음 > 지짐 > 튀김 순이었다. 동일 재료를 찌기와 끓이기로 조리시 OC와 EC 배출속도는 각각 28~36 μg/ min 및 4~2 μg/min로 frying 조리법에 비해 상대적으 로 배출속도가 낮았다.
조리시 배출되는 입자상 물질의 OC 성상은 alkanols, alkanes, saturated fatty acids, unsaturated fatty acids, dicarboxylic acids, PAHs 등으로 조사되었다(Chen et al., 2012;Xu et al., 2020;Alves et al., 2021). 식재료, 연료, 조리방법 등에 따라 OC 성상에 차이는 있지만, saturated fatty acids가 전체 OC의 26~63%를 차지하고, unsaturated fatty acids의 비율이 3~27%이었다(Xu et al., 2020). 지방산 다음으로 비율이 높은 화합물은 dicarboxylic acids로 OC의 2~11% 비율이었다(Xu et al., 2020). 전체 OC에 대한 PAHs 비율은 1~4% 수준으 로(Xu et al., 2020), PAHs 배출농도는 920~2,794 pg/ m3이었다(Alves et al., 2021). Xu et al. (2020)은 식용유 을 베이스로 하는 조리법에서 배출되는 OC의 marker 물질은 1-undecanol, oleic acid 및 9-fluorenone이고, 물을 베이스로 하는 조리법에서 배출되는 OC의 marker 물질은 1-hexadecanol 및 hexadecanoic acid로 보고하 였다. Abdullahi et al. (2013)는 서양식 패스트푸드 조 리에 비해, 중식 요리 조리과정에서 상대적으로 높은 PAHs가 배출된다고 보고하였다. 또한, 서양식 패스트 푸드 조리과정에서 배출되는 OC의 maker 물질은 9- octadecenoic acid, hexanedioic acid 및 nonanedioic acids이고 중식 조리 시 배출되는 maker는 oleic acid, mannosan 및 galactosan로 분석하였다(Abdullahi et al., 2013).
조리과정에서 배출되는 PM2.5-bound PAHs의 저분 자 PAHs (벤젠고리 2~4개. LMW)와 고분자 PAHs(벤 젠고리 5~7개, HMW)의 비율(LMW/HMW ratio)은 0.68~6.8로 매우 다양하였다(Xu et al., 2020). 고기 바 비큐 음식점과 패스트푸드 음식점에서 배출되는 PAHs 의 LMW/HMW 비율은 0.68~0.87로, 야채/고기를 주 재료로 하는 중식과 회/초밥/야채를 주재료로 하는 일 식음식점에서 배출되는 PAHs의 LMW/HMW 비율 (1.2~6.8)보다 낮았다. 이는 고기 바비큐 음식점과 패 스트푸드 음식점에서는 저분자 PAHs 보다 고분자 PAHs 가 더 많이 배출됨을 의미한다. PAHs는 발암성 물질 으로(Li et al., 2003), 조리 시 배출된 PAHs 종류 및 농 도로 위해성을 평가한 결과, 고기 바비큐 음식점과 패 스트푸드 음식점에서 배출가스의 발암위해성은 역치 값은 3배 이상 이었다(Xu et al., 2020).
5. 결 론
음식물 조리, 특히 고기 및 생선직화구이는 전세계 적으로 실내 및 실외의 입자상 물질의 주요 발생원이 다. 본 논문에서는 음식물 조리 과정에서 입자상 물 질 배출 관련 종래 연구결과를 정리하여, 입자성 물 질 배출량에 영향을 미치는 중요한 인자의 영향을 종 합적으로 고찰하였다. 전기와 가스보다는 숯불로 요 리를 했을 때 휠씬 더 많은 입자상 물질이 생성되었 다. 내장과 같이 식재료의 지방 함량이 높을수록 입 자상 물질 배출농도 및 배출속도도 증가하였다. 식용 유 종류에 따라 입자상 물질 배출량이 차이가 있었는 데, 올리브유이나 옥수수유 사용 시 입자상 물질 배 출량이 많았다. 식용유에 소금이나 후추를 첨가하면 미첨가한 경우보다는 입자상 물질 배출량이 감소하 였다(Amouei Torkmahalleh et al., 2013). Bordado et al. (2012)은 버너 크기도 입자상 물질 배출량에 영향 을 미치고, 크기가 작은 버너를 사용할수록 입자상 물 질 배출량이 적어진다고 보고하였다.
음식물 조리 과정에서 악취성 입자상 물질의 배출 에 미치는 식재료 종류, 양념 및 식용유 첨가 여부, 조 리법 및 연료 종류 등의 영향을 관한 많은 연구가 진 행되었다. 그런데, 조리과정에서 입자상 물질의 배출 에 미치는 인자가 복잡하게 상호 영향을 미치므로, 좀 더 정교하게 통제된 실험실 규모 연구를 통해 입자상 물질 배출 특성에 대한 정보를 축적할 필요가 있다. 전체적인 PM 배출에 대한 조리 성분의 기여도를 이 해하려면 보다 통제 된 실험실 규모의 연구가 필요하 다. 예를 들어, 조리용 팬이나 스토브에 묻어 있는 잔 류 음식물찌꺼기 혹은 세제가 조리 입자상 물질의 중 요 공급원이었다(Wallace et al., 2015;Stabile et al., 2014).
현재까지는 조리과정에서 배출되는 입자상 물질의 입자크기 분포, 입자수, 입자농도 등에 초점이 맞추어 져 있었다. 그런데, 입자상 물질의 표면적과 입자 전 하 등의 특성도 입자상 물질의 위해성에 영향을 미치 며, 입자상 물질의 저감 전략 및 기술을 도입하는데 유용한 정보로 활용되므로, 이에 관련된 후속 연구가 필요하다(Sze-To et al., 2012;Buonanno et al., 2015;Stabile et al., 2014). 또한, 앞으로도 음식물 조리 시 배 출되는 입자상 물질의 배출량, 배출계수 및 성상에 대 한 지속적인 연구를 통해 관련 정보가 축적되어, 국 내의 음식점과 외식산업 유래 입자상 물질 배출량을 보다 정확하게 파악할 수 있어야 한다. 이러한 정보 는 음식점과 외식산업로 인한 악취 및 PM2.5의 대기 질 및 건강에 미치는 영향을 예측하고, 악취 및 PM2.5 관리를 위한 매우 중요한 정책 자료로 활용 가능하다.