1. 서 론
암모니아(NH3)는 염기성 기체로 대기 중에 떠다니 며, 환경 오염에 여러 영향을 미치는 것으로 알려져 있다(Huntzicker et al., 1980;Zhao et al., 2016). NH3 의 주요 배출원은 농업, 산업단지, 축산업 등이며, 이 중 가축의 사육시설에서 많은 배출량이 발생하는 것 으로 알려져 있다(Paulot et al., 2014;Li et al., 2017;Xu et al., 2019;NIER, 2020). NH3는 대기 중 고농도 발 생 시, 가축 생육 저하 및 폐질환 등을 유발하며 (Drummond et al., 1980;Kirkhorn and Garry, 2000), 대기 중에서 대기오염물질(SOX, NOX, HNO3 등)과 반 응하여 2차 미세먼지를 생성한다(Sharma et al., 2007;Behera and Sharma, 2010;Updyke et al., 2012). 생성 된 2차 미세먼지는 시정, 건강, 환경 등에 악영향을 미 치는 것으로 알려져 있다(Wang et al., 2015;Meng et al., 2018). 또한, NH3는 질산화를 통해 온실가스인 아 산화질소(N2O)를 생성하기 때문에, 온실가스종합정 보센터(Greenhouse Gas Inventory and Research Center, GIR)에서는 NH3를 간접 온실가스 기체로 분류하고 있다(Huang et al., 2014;GIR, 2019). 따라서, 다양한 환 경에서 영향을 미치는 NH3에 대한 관리 및 연구가 시 급한 상황이다.
환경부 대기정책지원시스템(Clean Air Policy Support System, CAPSS)에 따르면, 2017년 국내 NH3 배출량은 308,298 ton으로, 2014년, 292,501 ton에 비해 5년간 약 5% 증가하였으며, 매년 증가 추세로 나타났다(NIER, 2020). 2017년 기준 국내 전체 NH3 배출량 중 농업부 문(244,335 ton, 전체의 79.3%)에서 가장 많이 배출되 었으며, 이중 ‘분뇨관리’가 226,582 ton이며, 전체의 73.5% (농업부분의 92.7%)를 차지하였다. 따라서 축 산업에서 발생하는 NH3 배출량의 비중이 높은 실정 이다. 가축 분뇨관리부문 내에 소, 돼지, 닭, 기타 가금 류 등 다양한 축종이 있지만, 그 중 돼지에서 발생하 는 NH3 배출량이 106,057 ton로 분뇨관리(46.8%)에서 가장 높은 비율을 차지하고 있다.
국내 NH3 배출량 인벤토리 분류체계에서 돼지는 사양단계에 따라 자돈, 육성돈, 비육돈, 모돈으로 구 분된다. 또한, 세세분류로 돈사 내, 퇴비장, 축산폐수 처리, 토양시비로 나뉘게 된다. 이때, 돈사 내 사양단 계별 NH3 배출계수는 각각 자돈 5.2 g/day·pig, 육성돈 12.3 g/day·pig, 비육돈 14.2 g/day·pig, 모돈 30.1 g/day· pig으로, 모돈의 배출계수가 가장 높았다. 현재 국가 대기오염물질 배출량 자료에 적용하는 NH3 배출계 수는 2007년 산정된 국립환경과학원 보고서에 포함 되어 있다 (NIER, 2007;NIER, 2015). 하지만, 짧은 측 정 기간, 후속 연구의 부족, 국내 공인된 NH3 배출계 수 산정 프로토콜이 없는 현실 등을 고려하였을 때, 현행 NH3 배출계수는 과대/과소 평가될 우려가 있다. 돈사의 내부 환경시스템은 내부의 온도 영향으로 운 영되기 때문에 NH3 농도 및 배출량과 더불어 각 요인 별 상관분석을 진행할 필요성이 있다. 따라서 본 연 구는 유럽 NH3 배출계수 산정 프로토콜을 기준으로 봄철 강제환기식 모돈사 내에서 발생하는 NH3 농도, 환기량, 온도, 습도를 장기간 측정 후, NH3 배출량 특 성을 파악하고 최종적으로 배출계수를 산정하였다.
2. 재료 및 방법
2.1 돈사 구조 및 사육환경
본 연구는 2021년 3월 25일부터 5월 31일 기간 동안 충북 단양에 소재한 모돈사 내부에서 수행하였으며, 실험 돈사 내·외부 평면도, 단면도를 Fig. 1에 나타냈 다. 국내에는 공인된 NH3 배출계수 산정 방법이 없어, 국외 NH3 배출계수 산정 방법인 Verification of environmental technologies for agricultural production (VERA) 테스트 프로토콜 중 livestock housing and management systems 방법론을 기준으로 연구를 수행하였다(VERA, 2018). 실험의 정확도를 향상시키기 위해, 3곳의 돈사 (Room 1~3)를 선정하여 동일한 기간 실험을 진행하 였다. 1개의 돈사의 구조는 Fig. 1b, 1c과 같으며 모든 돈사의 내부 구조는 동일하다. 또한, 임신한 돼지를 사 육하는 각각 26개의 칸막이(stall)로 구성된 5개의 사 육구역 및 후보모돈을 각각 4마리씩 사육하는 6개의 Pen으로 구성되어 있다. Room 1~3의 사육두수는 각 각 154, 154, 156 두이며, 분만이 임박한 돼지는 26마 리씩 분만사로 이동한 뒤 분만 및 포유를 위해 약 4~5 주간 분만사에서 사육한 후 다시 모돈사로 이동하였 다. 이때 사육두수는 사육면적 대비 상시 90~100%로 유지되었다(VERA, 2018). 돈사 환기의 경우 돈사 외 벽 측면에서 들어온 공기가 중천장을 통해 내부로 들 어온 후, 내부 천장에 위치한 4개의 배기구(fan)를 통 해 배출되는 시스템으로 구성되어 있다. 돈사의 바닥 은 concrete와 plastic slatted floor 가 1:1 비율로 구성되 어 있으며, 가축분뇨는 plastic slatted floor 아래에 있 는 피트에 저장된다. 가축분뇨는 매주 화요일마다 정 기적으로 일정량을 배출하며, 가축분뇨 슬러리는 전 체의 약 70~80% 수준을 유지하였다. 시험 연구 기간 동안 돼지에게 공급한 사료의 주요 성분은 Table 1에 나타냈다.
2.2 NH3 농도, 환기량, 온/습도 측정
본 연구에서 NH3는 광음향분광법의 측정기(LumaSense Technologies INNOVA 1512i, Ballerup, Denmark)를 사용하여 실시간 모니터링 하였으며, 측정기에 멀티 샘플러(LumaSense Technologies INNOVA 1409 (24 port), Ballerup, Denmark)를 부착하여 각 돈사(Room 1~3)와 유입공기 농도를 측정하였다. 이때, 돈사별 4 개의 배기구에서 배출되는 NH3 농도를 각각 측정하 였다(총 12곳). VERA에 의하면, 배출량 평가 시 최소 1시간에 1회 이상 측정하는 것으로 명시되어 있지만, 기기 과부화, 현장 상황 등을 고려해서 1대의 장비를 이용하여 순차적으로 매 2시간마다 6회 측정한 농도 중 4~6회 평균 농도(최소 흡인횟수: 4회, Jo et al., 2020a)를 2시간 대표값으로 산출하였다(최종적으로 약 30,000개의 NH3 농도 측정값 사용). 정확한 측정을 위하여 현장 측정 전 고순도 질소(Rigas 99.999%, Daejeon, Korea)와 NH3 표준가스(Rigas 12.5, 25, 50 umol/mol, Daejeon, Korea)를 사용하여 기기 검정을 진 행하였다. 실험 시작 전 기기 검정을 진행하였고 그 결과, 기준점 농도와 측정값의 오차율은 약 2%이며 R2값은 0.9993으로 나타났다.
환기량은 미국 냉난방공조기술자학회 기준으로 제 작된 소형 환기량 측정장치를 사용하여 배기구(Vostermans ventilation BV Multifan 4E50 (Ø630), Venlo, Netherlands)에 부착 후 측정하였다 (ASHRAE, 1993). 실험 돈사의 환기팬은 가동률 30% 이하로는 운용되 지 않았으며, 30%, 50%, 70%, 100%의 가동률에서의 각 각 유량(m3/hour)을 실측하여 환기량을 계산하였다 (Jo et al., 2020b). 돈사 내 환기팬 가동률은 1% 단위로 측정되었고, 결측구간(31~49%, 51~69%, 71~99%)에서 의 환기량 추정을 위해 Jo et al. (2020c)에서 제안한 logistic curve를 적용하였다. 최종적으로 측정된 Room 1~3 환기량 평균은 Room 1 9,299.1 ± 3,419.3 m3/hour, Room 2 9,622.7 ± 3,421.1 m3/hour, Room 3 10,128.8 ± 3,461.8 m3/hour로 나타났다.
돈사 내부 온도, 환기팬 가동률은 돈사에서 측정된 실시간(1회/분) 자료의 1시간 평균값을 사용하였다. 상대습도의 경우 광음향분광법 측정기에서 측정된 이슬점을 이슬점-습도 변환 공식에 적용하여 최종 돈 사 내부 상대습도를 산정하였다 (Sonntag, 1990). 이슬 점-습도 변환 공식은 식 (1)에 나타냈다.
최종적으로 NH3 배출량은 VERA 프로토콜 방법론 에 제시된 방법으로 계산하였다(VERA, 2018). NH3 배 출량 산정 공식은 다음과 같다(식 (2), (3)).
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:돼지 1마리가 1시간당 배출하는 NH3 (g/hour∙pig)
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Ammoniaout : 배기구 NH3 농도 (ppm)
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Ammoniain : 입기구 NH3 농도 (ppm)
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Vflow : 1시간 평균 환기량 (m3/hour)
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pig : 돼지 사육 두수
NH3는 돈사의 순수 발생 농도를 측정하기 위해 배기 농도(Ammoniaout, ppm)에서 유입공기 농도(Ammoniain, ppm를 제외하여 계산하였고, 이후 mg/m3 단위로 전 환하여 최종 시간당 NH3 배출량을 산정하였다. 계산 된 시간당 NH3 배출량을 합산하여 하루 단위 배출량 을 계산하였고, 이때 VERA에 명시된 이상치 제거기 준(Outlierupper> upper quartile (75th; 3Q) + (3×IQR), Outlierlower> lower quartile (25th; 1Q) - (3×IQR); IQR: Inter quartile range)을 참고하여 이상치를 제거해 불 확도를 최소화하였다. 최종적으로 하루 단위 배출량 을 모두 합산한 후, 측정 기간을 나누어 모돈사 내 돼 지 1마리당 NH3 배출계수(g/day·pig)를 산정하였다.
추가적으로 측정 인자별 상관성 분석을 위해 상관 분석을 진행하였다. 먼저 정규성 검정(Shapiro-Wilk normality test)을 시행하여 정규/비정규 분포를 구분 하였으며, ‘Pearson correlation coefficient’를 이용하여 분석하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 봄철 실시간 모니터링 결과
Room 1~3의 일별 NH3 농도, NH3 배출계수, 내부 온 도, 상대습도를 시계열 그래프로 나타냈다(Fig. 2). 측 정 기간 중, NH3 농도 범위는 Room 1 2.7~16.5 ppm, Room 2 2.6~16.3 ppm, Room 3 2.9~18.0 ppm이며, Room 1~3의 NH3 평균 농도는 각각 7.6 ± 2.7, 8.2 ± 2.8, 8.2 ± 2.7 ppm로 측정되었다. Stinn et al. (2014)에서 보 고된 모돈사 내 NH3 평균 농도는 9.7 ± 4.1 ppm으로 본 연구와 비슷한 농도 수준을 보였다. 특히 출입구가 가 까운 Room 1은 돈사 작업자의 출입 영향으로 외부에 서 유입되는 깨끗한 공기의 영향을 받아서 다른 Room 에 비해 NH3 농도가 조금 낮게 측정된 것으로 판단된다.
Room 1~3의 평균 내부 온도의 경우 각각 21.0, 21.2, 21.8 °C이며, 내부 습도는 49.3, 49.2, 49.2%로 측정기간 Room 1~3의 실내 환경이 비슷하게 유지되었다(Fig. 2). 측정기간 Room 1~3의 돼지 1마리 당 환기량은 각 각 23.7~113.1 m3/hour·pig, 23.7~113.1 m3/hour·pig, 23.3~111.6 m3/hour·pig의 범위를 보였다. 이때, Room 1~3의 평균 환기량은 각각 60.4 m3/hour·pig, 62.5 m3/ hour·pig, 64.9 m3/hour·pig로 미국 MWPS에서 권장하 는 봄철 모돈 권장 환기량(68.0 m3/hour·pig)보다 낮은 값으로 측정되었다(MWPS, 1990).
돈사 내 NH3 농도와 환기량 측정 자료를 이용하여 Room 1~3의 NH3 배출계수를 산정하였다. Room 1~3 의 NH3 배출계수는 각각 0.1~0.6, 0.1~0.7, 0.2~0.8 g/ hour·pig 범위를 보였으며, 평균 배출계수는 0.29 ± 0.06, 0.33 ± 0.08, 0.34 ± 0.09 g/hour·pig로 나타났다. 측정기 간 Room 1~3의 일별 NH3 배출계수의 표준 오차는 각 각 0.10, 0.19, 0.16로 나타나 전체 데이터가 평균 값에 서 큰 변동성을 보이지 않는 것으로 분석되었다. 이 는 돈사 내부 온도가 상승함에 따라 내부의 축적된 NH3 농도는 외부로 배출되어 내부 NH3 농도 수준과 돈사 환기량은 반비례관계를 보인다. NH3 배출량은 식 2 에 따라 내부 NH3 농도와 환기량의 영향을 동시에 받 기 때문에 내부 NH3 농도의 변화에도 환기량과 상쇄 되어 비슷한 NH3 배출량으로 나타났다. 또한, 실험 돈 사는 주기적으로 가축분뇨를 제거하지만 일정 수준 의 높이를 유지하고 총 두수는 90% 이상으로 유지되 었기에 배출계수의 큰 변화가 없는 것으로 판단된다.
3.2 일변화 경향성
측정기간동안 돈사 내 NH3 농도 및 환기량에 대한 일변화 경향성이 뚜렷하게 나타났다. 봄철 측정기간 Room 1~3의 NH3 농도, 내부 온도, 환기량 및 NH3 배 출계수의 일변화 경향을 Fig. 3에 나타냈다. 내부 NH3 농도의 경우 Room 1~3에서 6시에 가장 높은 농도를 보였으며, 이후 농도가 낮아져 16~18시에 가장 낮은 농도의 경향성을 보였다(Fig. 3a). 일출 이후 기온이 상 승함과 동시에 내부 온도가 상승하였고 그에 따라 내 부 환기량이 증가하였다. 이때의 내부 NH3 농도는 오 히려 낮아지는 것으로 나타났다(Fig. 3a, 3b, 3c). 이는 돈사 환기팬의 가동률이 내부 온도와 연동되어 내부 온도 상승시 환기량이 증가하며, 이로 인해 내부에 축 적된 NH3가 외부에 배출되면서 NH3 농도가 낮아진 것으로 판단된다(Sun et al., 2008;Jacobson et al., 2005). 반면, 14시 이후 환기량이 낮아지면서 내부 NH3 농도는 점차 증가하여 환기량이 가장 낮은 4~6시에 NH3 농도가 피크를 보였다. Room 3에서 돈사 내부 온 도와 환기량이 가장 높았다(Fig. 3b, 3c). NH3 배출계 수는 Room 3이 가장 높았으며, Room 2 > Room 1 순 으로 나타났다. 모든 돈사에서 NH3 배출계수가 4시 부터 점차적으로 증가하였으며, Room 1, 2는 8시, Room 3은 12시에 가장 높은 배출계수를 보였다. 이는 오전 시간대 상대적으로 높은 NH3 농도로 인해 NH3 배출계수가 증가하는 것으로 판단되며, 오후 시간대 는 높은 환기량의 영향을 받아 지속적으로 높은 NH3 배출계수를 보인 것으로 판단된다.
3.3 배출계수 산정
모돈 가축분뇨 유래 NH3 배출계수 산정을 위해 측 정된 내부 NH3 농도와 환기량을 통해서 최종적으로 NH3 배출계수를 산정하였다. 산정된 Room 1~3의 NH3 평균 배출계수는 6.9 ± 0.8, 7.9 ± 1.5, 8.2 ± 1.3 g/day·pig 로 나타났다. 봄철 모돈 1마리가 1일간 배출하는 NH3 배출계수는 7.7 ± 1.4 g/day·pig이였으며, 1년간 배출하 는 NH3 배출계수는 2.8 kg/year·pig로 도출되었다. 국 립환경과학원 보고서 기준 돈사내 모돈 NH3 배출계 수는 11.01 kg/year·pig로 본 연구에서 도출된 값보다 높았다(NIER, 2007). 이는 최초 NH3 배출계수 산정 시, EPA에서 제시한 Chamber법을 사용하였기 때문에 본 연구의 NH3 배출계수와 차이가 있는 것으로 보인다. 또한, 본 연구의 측정 기간이 계절적으로 봄철에 한 정되어 있어 추후 추가적인 연구를 진행한 뒤 정확한 NH3 배출계수 비교가 가능할 것으로 사료된다.
선행 연구에서의 NH3 농도 및 배출계수를 비교하 여 Table 2와 Fig. 4에 나타냈다. 본 연구에서 측정된 돈 사 내 NH3 농도는 Room 1~3 평균 8.0 ± 2.7 ppm이며, Philippe et al. (2016)보다 NH3 농도가 약 2배 높은 수 준으로 나타났다. 이는 본 연구와는 다르게 실험 전 피트에 물을 5~6 cm 가량 채워 측정하였고, 총 사육 두수가 약 10배 적은 것을 감안할 때, 상대적으로 낮 은 농도인 것으로 판단된다(Philippe et al., 2016). 본 연 구에서의 NH3 배출계수는 Room 1~3 평균 7.7 g/ day·pig으로 측정되었다. 여러 선행연구와 비교하였 을 때 유사한 수준으로 나타났지만, 높은 NH3 농도에 비해 NH3 배출계수는 낮게 나타났다(Fig. 4). 이는 본 연구의 모돈 1마리당 환기량이 낮았기 때문으로 판 단된다.
3.4 상관분석
측정 결과의 각 항목(NH3 농도, 환기량, NH3 배출 계수, 내부 온도, 상대습도)간 상관분석을 수행하여 Fig. 5, Table 3에 나타냈다. NH3 농도는 환기량(r=-0.73) 과 내부 온도(r=-0.60)가 상승할수록 오히려 농도가 낮 아지는 음의 상관관계로 분석되었다. 돈사 내부 온도 에 의해 배기구의 가동률이 상승하고, 이에 따라 환 기량이 증가해 최종적으로 내부에서 발생한 NH3가 희석되기 때문에, 환기량이 높을수록 NH3 농도가 낮 아지는 것으로 판단된다. 따라서 NH3 배출계수는 내 부 NH3 농도 수준(r=0.39)과 환기량(r=0.29)의 영향을 받으며, 이때, 내부 NH3 농도 수준이 NH3 배출계수에 더 큰 영향을 미치는 것으로 분석되었다. 상대습도의 경우, 모든 항목에서 유의미한 상관관계가 보이지 않았다.
4. 결 론
본 연구는 충북 단양에 소재한 강제환기식 모돈사 에서 2021년 3월 25일~5월 31일 기간 동안(68일) 3곳 의 돈사(Room 1~3) 내 NH3 농도와 환기량을 측정하 였으며 최종적으로 NH3 배출계수를 산정하였다. 측 정 결과, Room 1~3의 NH3 평균 농도는 각각 7.6 ± 2.7, 8.2 ± 2.8, 8.2 ± 2.7 ppm으로 측정되었으며 돼지 1마리 당 평균 환기량은 각각 60.4 m3/hour·pig, 62.5 m3/ hour·pig, 64.9 m3/hour·pig로 나타났다. 돈사 내 NH3 농 도와 환기량 측정 자료를 이용하여 NH3 배출계수를 산정한 결과, Room 1~3의 일별 NH3 배출계수는 6.9 ± 0.8, 7.9 ± 1.5, 8.2 ± 1.3 g/day·pig로 나타났다. 측정기간 중 돈사 내 NH3 농도 및 환기량, NH3 배출계수는 일 변화 경향성이 뚜렷하게 나타났다. 일출 이후 기온이 상승함과 동시에 내부 온도가 상승하였고, 그에 따라 내부 환기량이 증가하여 내부에 축적된 NH3가 배출 되면서 낮 시간에 낮은 NH3 농도를 보인 것으로 분석 되었다. NH3 배출계수의 경우, NH3 농도와 환기량의 영향을 받아 오전 시간에 높아지는 현상을 보였다. 각 항목별 상관분석 결과, NH3 농도는 환기량(r=-0.73)과 내부 온도(r=-0.60)가 상승할수록 농도가 낮아지는 음 의 상관관계로 분석되었다. 반면 NH3 배출계수의 경 우, 환기량(r=0.29)보다 NH3 농도(r=0.39) 영향이 더 큰 것으로 분석되었다. 최종적으로 배출계수를 산정했 을 때, 봄철 모돈 1마리가 1일간 배출하는 NH3 배출 계수는 7.7 ± 1.4 g/day·pig이였으며, 1년간 배출하는 NH3 배출계수는 2.8 kg/year·pig로 도출되었다.
본 연구는 국내 강제환기식 모돈사의 봄철 NH3 배 출 특성에 대해 연구하였다. 현재 국내 양돈 가축분 뇨 유래 NH3 배출계수는 공식적인 축사 환경에 따른 실험 방법과 지속적인 연구가 부족하여 과소/과대 평 가되고 있는 실정이다. 따라서 NH3 배출량 인벤토리 고도화 연구를 위해서는 계절/사양단계/환경별로 지 속적인 연구가 수행되어야 할 것으로 사료된다.