1. 서 론
농림축산식품부 주요 통계에 따르면 2000년대 이후 지속적인 국내 육류 소비량 증가로 인한 축산업의 성장과 함께(MAFRA, 2023), 축산 악취 발생과 같은 환경오염 문제로 국민의 부정적 인식도 확산되고 있다(KREI, 2022). 환경부의 악취 민원 통계에 의하면 2022년 전체 33,592건 중 축산 관련 악취 민원은 13,656건으로 약 41%를 차지하고 있는 실정이다(KREI, 2024). 축산 악취를 유발하는 주요 악취 성분은 암모니아(NH3), 황화 수소(H2S), 휘발성 저급 지방산(VSCFAs; Volatile short chain fatty acids)에 포함되는 Propionic acid, n-Butyric acid, n-Valeric acid, Isovaleric acid 등이며(Hristov, 2011;Samer, 2013), 인간의 후각을 자극하여 불쾌감과 혐오감을 주는 특성을 가지고 있다(Wang et al., 2021). 특히 가축분뇨에서 배출되는 NH3는 악취방지법에서 지정하는 악취 물질로 관리되고 있을 뿐만 아니라, 농도관점에서 축산 악취 주요 성분 중 가장 높은 농도를 차지하고 있다(Kim et al., 2020;Park et al., 2020). 뿐만 아니라 NH3는 대기 중 황산화물(SOx), 질소산화물(NOx)과 반응하여 1급 발암물질인 초미세먼지(PM2.5)를 생성하는 전구 물질로 알려져 있다(Brunekreef and Holgate, 2002;Wyer et al., 2022). 따라서 NH3는 악취 및 대기오 염물질 관점에서 정확한 배출량 산정 등 특성 규명이 매우 중요하다고 할 수 있다.
우리나라 대기정책지원시스템(CAPSS, Clean Air Policy Support System)에 따르면 국내 NH3의 연간 총 배출량은 2021년 기준 약 26만 톤이며, 이 중 77%가 농축산업에서 배출되었다(CAPSS, 2024a). 지역별로 충청남도(4.4만 톤), 전라남도(3.8만 톤), 경기도(3.6만 톤), 경상북도(3.3만 톤), 전라북도(2.6만 톤)순으로 높았으며(CAPSS, 2024b), 국내 사육두수가 많은 지역은 전라북도(6,860만), 경기도(6,380만), 충청남도(5,294만), 전라남도(5,204만), 경상북도(4,136만) 순이다(MAFRA, 2024). 사육 두수와 비교하여 보면 국내 NH3의 배출 지역은 주로 축산 지역과 연관되어 있음을 알 수 있다. 그러나 축산 부문 배출계수의 높은 불확도 및 시설 노후화로 인해 정확한 배출량 산정에 어려움이 있다(KEI, 2020). 이에 NH3의 저감을 위해 축산 지역에서의 정확한 배출 실태 파악이 시급하다고 할 수 있다.
현재 축산 부문의 NH3 배출량 산정에 사용되는 배출계수는 축종에 따라 닭과 젖소는 유럽(CORINAIR) 자료를 차용하고 있으며 돼지와 한우는 국내 연구결과를 활용하고 있다(NIER, 2008;Jang et al., 2022). 돼지 사육 시설의 경우 2007년 배출계수 산정 당시에는 주로 자연환기식 축사 위주였으나 2019년부터 시행되는 환경부의 제2차 악취방지종합시책에 의하여 돈사 밀폐를 의무화하였다. 이에 현재는 강제환기식 축사 형태가 증가하는 추세로 배출량 산정값이 과대, 과소 평가될 우려가 있다.
국내의 가축사육시설에서 측정할 수 있는 NH3 배출계수 산정방법이 전무하여 이에 본 연구는 유럽(네덜란드, 독일, 덴마크)에서 사용되고 있는 VERA (Verification of environmental technologies for agricultural production) test protocol를 활용하고자 하였다. 이 protocol에는 사육두수 점유율(%), 축사 내 최소 사육두수(pigs), 사료의 조단백질 요구량(%), 최소 생산성 요구량(g/day), 동물 복지 기준 등 축사 유래 NH3 배출량 산정방법에 대한 표준화된 지침을 제시 하고있다(VERA, 2018). 따라서 본 연구는 VERA test protocol 기준하여 NH3 농도, 환기량, 내부 온도, 상대 습도 요인들을 함께 모니터링하여 강제환기식 자돈사 내 NH3 배출계수를 제시하고자 하였다.
2. 재료 및 방법
2.1 돈사 구조
본 연구는 돈사 내 NH3 배출계수를 산정하기 위해 2022년 9월부터 2023년 5월까지 충청남도 태안군에 위치한 강제환기식 자돈사에서 수행되었다. 돈사는 기계식 강제 환기시스템이 적용된 플라스틱 전면 슬랏 피트 구조이며, 분뇨는 슬랏 약 90cm 아래 피트에 저장된다 (Fig. 1). 각 돈방은 12개의 사육 구역(pen)을 가진 2개의 사육공간으로 구성되어 총 24개의 pen으로 구성되며, 삼원 교잡종(요크셔(Y), 랜드레이스(L), 듀록(D))의 일령 자돈을 288두씩 사육한다. 본 논문에서 제시하고 있는 자돈은 어미돼지로부터 젖을 뗀 이후에서 육성단계 전 까지의 약(약 7 ~ 40 kg) 7~8주간을 말한다. 돈방 천장에는 통기성 재질로 인해 외부로부터 공기가 들어오며, 천장 전체에는 유리솜(glass wool)이 채워져 있어 외기가 곧바로 유입되지 않고 간접적으로 입기된다. 천장에는 2개의 배기팬이 있으며, 이 중 주로 주가동 팬(main fan)을 통해서 내부 공기가 배출된다. 보조 팬(Sub fan)의 경우 고온 시(30°C 이상, 환기량 10,000 m3/hr 이상 요구) 작동하게 되는데, 본 실험기간 동안은 작동하지 않았다.
2.2 돈사 모니터링 환경
모니터링의 신뢰도를 위해 비슷한 조건에 3곳의 돈방(Room 1~3)을 선정하여 동일한 기간에 측정을 진행 하였다. 측정기간동안 각 돈방에 대하여 총 4회의 실험(Test 1~4)을 실시하였다. Table 1을 통해 모니터링 기간 동안 외부온도 변화에도 자돈사 내부 온도가 평이하게 유지되는 일반적인 돈사임을 확인할 수 있다. 돈사 외부의 일별 최저, 최고, 평균기온은 기상청 기상자료개방포털의 자료를 참고하여 정리하였다(KMA, 2023). Table 2와 같이 모니터링한 자돈사의 사육 환경은 사육두수 점유율(%)은 99~100%(VERA 기준: 90~100%)를 만족하였으며, 축사 내 최소 사육두수(pigs)는 288두(VERA 기준: 50두 이상)로 만족하였다. 또한 최소 생산성 요구량(g/day)도 550 g/day(VERA 기준: 350 g/day)로 VERA test protocol 기준을 전반적으로 만족하였다. 다만, 2022년 7월 22일에 시행된 농림축산식품부 고시 제2022-55호에 따라 개정된 양돈 사료의 조단백질 기준인 17%이하에 근거하여 VERA의 기준보다 더 낮은 조단백질 함량의 사료를 공급하였다. 이에 모니터링기간 동안 자돈에게 공급한 사료의 주요성분 함량은 Table 2와 같다. 주요 성분 함량인 조단백질 16% 이하, 조지방 3% 이상, 칼슘 0.5% 이상, 인 0.6% 이하이다.
2.3 돈사 모니터링 인자 및 NH3 배출계수 산정
돈방 환경을 실시간 모니터링하기 위해 NH3 농도는 광음향분광법의 측정기(LumaSense Technologies INNOVA 1512, Ballerup, Denmark)를 사용하여 측정하였으며, 다지점측정을 위해서 멀티샘플러(LumaSense Technologies INNOVA 1409, Ballerup, Denmark)를 함께 이용하였다. 측정기를 통해 모니터링한 암모니아 농도는 1 ppm 이하의 소수점까지 확인이 가능하다. 멀티 샘플러 흡입구 전단에는 수분 필터와 glass wool이 충진된 아크릴 재질의 먼지 필터를 설치하였다. 먼지 필터를 이용하여 현장에서 발생되는 분진과 같은 이물질이 측정기 내로 유입되는 것을 방지하였다. 각 돈방의 모니터링 지점은 외부공기가 유입되는 입기구와 돈방 내 각 배기팬이다. VERA test protocol에서 준하는 연속 측정 시 최소 샘플 개수는 시간당 1회이므로 모니터링한 NH3 농도는 매 1시간 5회 측정한 값 중 3~5회에 측정한 값의 평균 농도 값을 이용하였다. 측정기는 1회당 가스 150 ml를 흡인하여 폐쇄형 챔버에서 분석하는 방법으로, 챔버가 측정하고자 하는 가스로 충분히 치환되어 실제 농도에 도달하기까지 필요한 최소 흡인 횟수를 고려한 것이다(Jo et al., 2020). 측정 기기는 모니터링 전 고순도 질소 가스(Daedeck gas, 99.999%, Korea)와 NH3 표준 가스(Rigas, Korea)를 이용하여 교정 및 검량선을 작성하였다. 총 7개 농도의 표준가스(0, 5, 10, 20, 25, 30, 50 ppm)를 사용하여 측정을 진행하였으며, 표준가스 희석에는 mass flow controllers (MFC) (VIC-D220, NH3 flow rate of 1.5 SLPM, MFC KOREA, South Korea)를 사용하였다. 각 표준가스 농도는 10~15회 측정하였고, 마지막 5회의 측정 데이터를 평균하여 해당 농도의 대푯값으로 사용하였다. 각 농도의 대푯값으로 검량선을 작성한 결과, 검량선은 y=0.9886x+0.148, R2=0.9999로 나타났다. 환기량은 배기량 측정용 dynamic air sensor (Big dutchman, Netherlands)이용하여 실시간으로 모니터링하였다. 온도와 상대습도 모니터링은 풍압센서(Big dutchman, Nether lands)를 통해 2분 간격으로 측정된 데이터를 수집하였다.
모니터링한 데이터들은 평균, 표준편차와 같은 통계적 분석결과의 정확성을 위해 수집한 데이터들에 대해 이상치 제거를 실시하였다. 이상치 제거는 VERA test protocol 이상치 제거 기준인(Outlier-upper>Upper quartile(75th; Q)+(3×IQR), Outlier-lower>Lower quartile(25th; Q)-(3×IQR))에 따라 정리되었다(Seo et al., 2021). 이상치를 제거한 데이터들은 정규성 검정을 진행하였으며, 인자 간 상관관계는 피어슨 상관관계(Pearson correlation coefficient)를 이용하여 분석하였다. 분석은 R(R studio, 2024, Version 28.2.6) 소프트웨어를 사용하여 진행하였다.
표준온도압력 상태(25°C, 1 atm)에서 모니터링한 NH3 농도(ppm)는 단위 부피당 NH3 질량인 g/m3으로 변환하였다. NH3 배출량은 유입되는 공기의 NH3 배경 농도 영향을 고려하여 배기팬과 입기구의 농도 차를 이용하여 순수하게 돈방 내 NH3 농도를 계산하였다. 최종적으로 앞서 계산한 NH3 농도에 환기량을 곱한 후 돈방 내 사육 두수로 나누어 한 두당 NH3 배출계수를 산정하였다(eq. 1).
3. 결과 및 고찰
3.1 돈사 모니터링 결과
2022년 9월 6일부터 2023년 5월 1일까지 자돈사 내 NH3 농도, 환기량, 내부 온도 및 상대습도를 시간 별로 모니터링하였으며, 각 변수별 평균 데이터 수는 4,128~4,210개였다. 이 데이터를 일별로 정리하여, 각 Room당 174개로 나타냈다(Fig. 2). NH3 농도는 배기구 NH3 농도에서 입기구 NH3 농도를 뺀 값이며, Room 1~3의 평균값을 이용했다. 농장의 운영 상황으로 인해 모니터링 기기에 오류가 발생하여 test 4의 26일간 데이터가 손실되었다. Table 3은 전체 기간 동안의 Room 1~3에 NH3 농도, 환기량, 내부온도, 상대습도의 최저, 최고, 평균, 표준편차 값을 나타낸다. Room 1~3의 평균 NH3 농도는 각각 0.96 ± 0.39 ppm, 1.20 ± 0.57 ppm, 1.34 ± 0.71 ppm으로 전체평균 1.17 ± 0.49 ppm으 로 측정되었다. Room 1~3의 평균 환기량은 Room 1에서 2,886.0 ± 1,406.9 m3/h, Room 2에서 3,021.3 ± 1,505.4 m3/h, Room 3에서 2,438.7 ± 1,680.6 m3/ h로 나타났으며, 전체평균 2,782.0 ± 1,510.4 m3/h으로 측정되었다. Test 1~4 기간 평균 외부 온도인 Test 1 18.7°C, Test 2 3.9°C, Test 3 -0.1°C, Test 4 12.3°C에 비해 Room 1~3의 내부의 평균 온도는 25.9 ± 1.5°C, 26.0 ± 1.6°C, 26.0 ± 1.4°C로 돈방의 내부 온도가 외부 온도의 변화에도 평이하게 유지되고 있음을 확인할 수 있다(Park et al., 2022a). Room 1~3의 평균 상대습도는 각각 60.3 ± 7.5%, 62.6 ± 6.5%, 68.8 ± 6.6%으로 전체평균 약 63.9 ± 5.2%으로 측정되었다. 모니터링 기간 동안 외부 기온이 감소한 겨울철 Test 2(4,339.8 m3/h →2,301.6 m3/h)와 Test 3(4,339.8 m3/h →1,777.1 m3/h)에서 Test 1 보다 환기량도 감소하는 경향을 보였다. 환기 시 외부의 차가운 공기가 실내로 유입되며 돈방 내 공기의 온도가 낮아진다(Han et al., 2011). 또한, 차가운 공기가 돈방의 돼지와 접촉할 경우 호흡기 질병을 유발하기도 한다(Song, 2007). 때문에 겨울철 돈사 내 온도변화를 최소로 하며 공기의 질을 유지하기 위해 환기량이 감소하는 것이다.
3.2 일변화 경향성
Room 1~3에서 모니터링 값의 평균으로 NH3 농도, 환기량, 내부 온도, 상대습도의 일변화 경향을 나타냈다(Fig. 3). NH3 농도는(Fig. 3a) Test 1에서 8시 (0.80 ppm), Test 2에서 13시(1.37 ppm), Test 3에서 10시(1.55 ppm), Test 4에서 11시(1.12 ppm)에 가장 높은 값을 보였으며 반면에, Test 1에서 20시(0.59 ppm), Test 2에서 1시(1.24 ppm), Test 3에서 4시(1.40 ppm), Test 4에서 2시와 3시(0.98 ppm)에 가장 낮은 값을 보였다. 밤과 새벽은 낮에 비해 NH3 농도가 비교적 낮게 측정된다.이는 낮 동안 외부 온도가 상승하며, 실내 온도가 상승하면서 배설물의 분해가 활발해져 NH3 농도가 증가하는 경향이 있다(Yan and Moon, 2019). 외부 온도 상승이 돈사 내 온도에도 영향을 미치며, 여러 연구에서도 온도는 NH3 농도에 간접적으로 영향을 미쳐 온도가 상승하면 NH3 농도가 증가하는 결과를 보였다 (Chang et al., 2019;Jang et al., 2021). 환기량(Fig. 3b)을 보면 Test 1에서 16시, Test 2에서 14시, Test 4에서 15시에 각각 5,610.5 m3/h, 1,943.8 m3/h, 3,742.5 m3/h로 오후에 가장 높은 환기량을 나타냈다. 오후에는 환기 시스템의 작동이 증가하면서 NH3 농도가 다시 낮아지는 경향을 확인할 수 있다. 그러나 Test 3에서는 6시(1,836.4 m3/h)에 가장 높은 환기량을 나타내었는데, 그 다음으로 가장 높은 17시(1,835.1 m3/h)와 환기량이 비슷하다(± 1.3). 이는 Test 3(1,777.1 m3/h)의 환기량 평균이 다른 Test 1(4,339.8 m3/h), Test 2(2,301.6 m3/ h), Test 4(3,154.6 m3/h)에 비해 가장 낮아 오전과 오후에 큰 경향성을 보이지 않는 것으로 판단된다. 내부 온도(Fig. 3c)의 경우 Test 1~4에서 오전 4시~7시경 각각 26.4°C, 25.3°C, 25.4°C, 26.4°C로 최솟값을 보였고, 오후 1~6시에 각각 27.3°C, 25.6°C, 25.7°C, 26.7°C로 최댓값을 보였다. Test 1,4는 가을과 봄철로 외부 온도의 일교차가 심하다. 이에 내부 온도와 환기량의 변화율도 Test 2,3보다 큰 경향을 보였다. 상대습도(Fig. 3d)의 경우 8~9시에 Test 1(70%), Test 2(64%), Test 3(66%), Test 4(67%)로 가장 높았으며, 이후 점차적으로 감소하는 것으로 나타났다.
3.3 NH3 배출계수 산정
Room 1~3의 모니터링 기간별 배출계수를 나타내었다(Fig. 4). 배출계수는 돈방 내 NH3 농도와 환기량을 이용하여 산출하였다(Table 4). 최종적으로 본 연구는 평균값인 0.16 g/day/pig를 자돈사 내 NH3 배출계수로 산정하였다. 현재 국내 현행 NH3 배출계수 중 자돈의 돈사 내 NH3 배출계수는 5.21 g/day/pig로 본 연구와 약 30배 차이가 났다. 본 연구와 배출계수 차이를 보이는 이유는 크게 세가지가 있다. 첫째, 선행연구는 자연환기식과 강제환기식 돈사 구분없이 측정되었다. 둘째, 과거 최초 배출계수 산정 시 자연환기식 돈사의 경우 NH3 측정 시 대기오염공정시험기준에 따른 인도페놀법(ES 01303.1d)을 이용하여 분석하였으나 본 연구의 강제환기식 자돈사의 경우에 광음향분광법 기반의 NH3 측정기를 이용하여 측정하였다. 광음향분광분석법은 인도페놀법과 다르게 연속 측정과 실시간 모니터링이 가능하다(Hamon et al., 2012). 마지막으로 개정된 양돈 사료의 조단백질 함량 감소 기준으로 인해 배출되는 NH3 가 감소하였을 것으로 사료된다. 따라서 모니터링한 돈사의 환기 방법 차이, 배출된 NH3 실시간 측정, 사료의 조단백질 함량 기준 차이에 의한 것으로 추정된다.
3.4 모니터링 인자 간 상관분석
Fig. 5는 각 실험 과정(Test 1 ~ 4)에 대한 NH3 농도, 환기량, NH3 배출계수, 내부 온도, 상대습도 간의 상관 분석 결과이다. 상관 분석은 Room 1~3에서 모니터링한 일평균 데이터 값을 이용하여 진행하였다. 환기량과 내부 온도는 유의미한 상관관계를 보이는 것으로 Test 1 ~ 4의 상관분석 결과는 각각 -0.62, -0.77, -0.85, 0.94로 나타났다. 이러한 결과는 Park et al. (2022b)가 밝혔듯이 돈방 내부의 환기량은 내부 온도에 영향을 받아 조절되기 때문으로 판단된다. Test 1(r=0.73), Test 2(r=0.58), Test 4(r=-0.80)에서 NH3 농도와 내부 온도는 유의미한 상관관계를 보였다. 또한, NH3 농도와 상대습도는 유의미한 양의 상관관계 보이는 것으로 Test 1~4의 상관분석 결과 각각 0.48, 0.37, 0.24, 0.33로 나타났다. 이를 통해 돈방 환경인 온도와 상대습도는 NH3 농도에 영향을 미치는 것을 알 수 있다. NH3 배출계수와 환기량은 유의미한 양의 상관관계를 보이는 것으로 Test 1 ~ 4에서 상관분석 결과는 각각 0.66, 0.69, 0.84, 0.69로 나타났다. 또한, NH3 배출계수와 내부 온도도 유의미한 상관관계를 보이며 Test 1 ~ 4에서 상관분석 결과는 각각 -0.32, -0.47, -0.68, 0.59를 보였으며, Test 2(r=-0.69), Test 3 (r=-0.46)에서 NH3 배출 계수와 상대습도는 유의미한 음의 상관관계를 보였다. 이는 NH3 배출계수가 환기량의 영향 뿐만 아니라 돈방 내 온도와 상대습도에도 영향을 받는 것으로 나타났다. 온도와 상대습도는 NH3 농도에 복합적으로 영향을 미치며, NH3 배출계수 산정 시에도 영향을 미친 것으로 보인다. 즉, 보다 정확한 NH3 배출계수 산정을 위해서는 돈방 내 온도 및 상대습도를 종합적으로 고려하는 것이 중요한 것으로 판단된다.
4. 결 론
본 연구는 강제환기식 자돈사 내에서 NH3 배출계수를 산정하기 위해 2022년 9월 6일부터 2023년 5월 1일까지 약 240일의 기간 동안 모니터링하였다. 총 기간 동안 4회(Test 1~4)로 나누어 자돈사의 돈방 3곳(Room 1~3)을 측정하였다. 데이터 측정은 유럽의 VERA test protocol에 준하여 수행하였으며, NH3 농도는 광음향분 광법의 측정기기를 사용하여 실시간 모니터링하였다. 모니터링 기간 동안 자돈사 내부 NH3 평균 농도는 Test 1에서 0.68 ± 0.33 ppm, Test 2에서 1.31 ± 0.53 ppm, Test 3에서 1.50 ± 0.52 ppm, Test 4에서 1.04 ± 0.14 ppm이며, 평균 환기량은 Test 1에서 4,339.8 ± 1,940.4 m3/h, Test 2에서 2,301.6 ± 907.7 m3/h, Test 3에서 1,777.1 ± 728.3 m3/h, Test 4에서 3,154.6 ± 509.6 m3/ h으로 나타났다. 최종적으로 NH3 배출계수는 Test 1~4 에서 각각 0.14 ± 0.03 g/day/pig, 0.16 ± 0.07 g/day/ pig, 0.15 ± 0.08 g/day/pig, 0.19 ± 0.02 g/day/pig였으며, 연구결과에서 산출한 강제환기식 자돈사 내 NH3 배출량은 0.16 g/day/pig로 산정하였다.
모니터링한 데이터를 시간대별 일변화로 분석한 결과 비슷한 경향성이 확인되었다. 돈사 내 환기량은 일출 이후 증가하여 오후 2~5시에 가장 높았으며 이후 점차 감소하였다. 반면에 NH3 농도는 오전 시간대 서서히 증가하다가 환기 시스템의 작동이 활발해지는 오후에는 점점 낮아지는 경향을 보였다. 이는 상관관계 분석 결과에서도 NH3 농도와 환기량은 음의 상관성을 보였다. 또한, NH3 배출계수는 내부 온도와 유의미한 상관관계가 있는 것으로 나타났다. 즉, NH3 배출량은 돈방 내 온도 및 상대습도에도 영향을 받는다. 따라서 돈사 내 NH3 발생 제어를 위해서는 돈방 내 온도 그리고 상대습도를 종합적으로 고려하여 저감대책을 실시하는 것이 효율적일 것이다.
현 시점에서 축산 분야의 돼지 NH3 배출계수는 과거 실험의 한계와 국내의 축사시설 형태 변화로 인해 과대평가되었다. 이에 변화한 국내의 사육환경을 고려한 배출계수 산정이 시급하며, 국내의 돈사 환경을 반영한 공인된 배출량 산정 프로토콜의 확립이 필요할 것으로 판단된다. 본 연구가 모니터링한 돈사는 국내 평균 사육 규모인 1천 두에서 5천두의 농가이며, 축사표준설계에 부합하는 밀폐형 강제환기식 축사이다. 또한, 자돈사를 장기간 모니터링한 결과이다. 따라서 본 연구는 국내의 NH3 고유배출 계수 연구에 유의미한 자료로 사용될 수 있을 것이다