1. 서 론

최근 들어 악취로 인한 건강 및 감각적인 악취 피해 를 호소하는 민원이 증가하고 있다. 악취 민원의 특징 은 불쾌한 냄새가 난다는 수준에서 더 나아가 호흡기 가 아프다거나 구토와 어지러움 등의 증세들을 호소한 다는 것이다. 지금까지 악취물질의 평가는 악취를 구성 하는 성분의 농도로 표현하는 기기분석법과 인간의 후 각을 이용하여 측정하는 관능법으로 나누지만 이러한 방법들은 별도의 시료채취와 분석절차가 필요한 방법 으로 악취방지법위반을 위한 분석에 시간이 소요되어 즉각적인 상황대처가 어렵다(Joo et al., 2006; Park, 2009; Choi et al., 2016). 또한 악취가 최대로 배출되는 시간(야간시간, 새벽시간)에 악취 배출원에서 즉각적으 로 시료채취를 하는 것은 가용한 인력과 행정상의 문 제로 현재로서는 불가능한 것이 현실이다(Han et al., 2008). 악취방지법은 관능분석을 주 시험방법으로 하고 있으며, 기기분석은 악취성분에 대한 원인분석을 목적 으로 채택하고 있다. 그러나, 관능법의 주관적 해석에 따른 논란과 재현성이 부족하다는 지적이 있으며, 기기 분석에서의 악취민원과의 미일치성의 문제(악취민원 지역에서 기기분석 후 악취물질이 기준 이하로 판정되 는 결과)가 꾸준히 제기되고 있는 것이 현실이다(Won et al., 2008; Lim et al., 2013). 결국 악취 발생에 효과 적으로 대응하고 발생 현황을 즉각적으로 평가하기 위 해서는 연속적인 측정방법으로 악취 오염도를 반영할 수 있는가 하는 것이다. 따라서 현장에서는 좀 더 간편 하고 신속하며 정확한 악취 진단기술의 개발에 대한 필요성이 증가하고 있다(Joo and Lee, 2018). 객관적이 며 연속적인 악취측정에 대한 사회적 관심의 증가로 국·내외적으로 가스센서를 활용한 연구와 상용화가 활 발하게 진행되고 있다(Kim et al., 2010; KOSORE, 2011). 가스센서는 악취 측정 시 얻어지는 전기적 신호 를 각종 신호처리에 의해 악취물질의 농도나 후각을 대신하는 악취도를 표현할 수 있어, 기기분석보다 조작 이 간편하고 실시간적으로 분석이 가능하다. 따라서 실 시간 악취 모니터링 시스템은 악취 물질 발생현황을 24시간 연속으로 감시할 수 있어 야간 취약시간대에 대한 관리적 수단으로 활용이 가능하고, 기상측정 자료 와 연관성을 분석하여 악취발생원을 추적할 수 있는 장점이 있다. 따라서, 현재 기술수준으로는 광범위하게 운영되는 기계분석법과 관능법의 보조적인 수단으로 매우 유용하다. 그러나 현재까지 현행법상으로는 법적, 행정적 수단은 될 수는 없다. 하지만 향후, 가스센서를 이용한 악취 모니터링 시스템 개발은 결과에 대한 객 관성 및 활용성 측면에서 악취방지법의 또 다른 기술 적 접근 방법으로 고려될 수 있을 것이다(Choi et al., 2016).

또한, 국내 농가의 현실적 여건상 악취방지를 위한 노력 중 가장 광범위하게 이용되는 미생물제제의 효과 를 검증하기 위한 노력이 다소 부진한 채, 경험에 의존 하여 이용하였다. 국내 한돈협회에서는 2015-2016년 사이 2년간 미생물제제의 검증사업을 실시하였으며, 그에 대한 평가가 이루어졌다. 제품 효능을 평가하기 위한 방법이었으며, 악취평가와 미생물 총균수 등의 분 석도 이루어졌다. 본 연구에서와 달리 기기분석을 통한 평가였다. 다만, 지속적인 악취모니터링이 필요하다는 결론을 얻을 수 있었다.

본 논문에서는 최근 들어 가장 악취민원이 빈발하는 축산악취를 평가하고자 1곳의 축산농가를 선정하였다. 선정된 농가에 악취모니터링 장비를 설치하여 6월부터 12월까지 6개월간 데이터를 수집 후 분석하였다. 이를 통해 축산 악취데이터를 장기간 연속적으로 수집하여 악취발생경향을 분석하고, 축산악취도에 주로 기여하 는 물질에 대한 평가를 하였으며 모니터링 시스템의 현장적용가능성을 알아보았다. 또한 수집된 악취데이 터를 이용하여 농가의 미생물제제 사용 전후에 악취 발생에 미치는 영향을 분석하였다.

2. 연구 방법

2.1 축산농가 선정

정부의 국토 균형발전 정책은 기존 축산농가 주변에 혁신도시를 계획하면서 대규모 공동주택단지와 기존 축사가 인접하는 문제를 발생시켰다. 이에 따라 신도시 및 혁신도시에서 여름철이 될 때마다 만성적 악취 민 원을 급증시키는 원인이 되었다.

본 연구의 대상 농가는 혁신도시 인근에 위치하고 있는 15,000두를 사용하는 돼지농장이며 돈사 한 동은 200평(661 m2) 크기에 비육돈 500두를 사육 중이었다. 돈사 내부에는 940 mm의 배기팬이 6개 설치되어 있으 며 악취 방지시설이 없는 슬러리바닥으로 구성된 윈치 돈사이다. 해당 농가는 매일 오후 1시에 염소계 소독약 을 이용하여 돈사 바닥세척을 실시하였다. 농가에서는 6월부터 9월까지 혼합성 단미사료(Z사, 발효 칼슘, 굴 각 및 강피류/산가 : 46.8, 수분 : 9.7%, 조지방 : 3%, 조섬유 : 9.5%, 조회분 : 74.3%, 칼슘 : 20.2%)와 보조 사료 유산균제제(H사, 맥주효모 1.5×10⁷CFU/g, 쌀겨, 밀기울)를 사용하였으며 10월 이후에는 혼합성 단미사 료와 보조사료를 사용하지 않았다. 악취측정기는 부지 경계부에 위치한 비육돈사의 주풍향 지점이며 윈치창 옆 1 m 지점에 설치하였다(Fig. 1).

2.2 실시간 악취 모니터링 시스템

실시간 악취 모니터링 시스템은 Fig. 2와 같이 현장 의 악취유발물질을 실시간으로 측정하여 센터로 전송 하기 위한 악취측정기와 전송된 측정데이터를 효율적 으로 저장하고 서비스하기 위한 센터시스템으로 구분 한다. 악취측정기와 센터간은 무선통신을 이용하여 정 해진 포맷에 의해 통신을 하고, 관리자 또는 일반사용 자 등에 의한 데이터의 조회를 위해 웹방식으로 데이 터를 서비스하게 된다.

본 연구에 사용되는 악취측정기는 국내 S사에서 시 제품으로 개발하고 제작한 악취측정기(SP-odor, Senko, Korea)를 사용하였으며 악취 센서는 축산 농가 악취유 발 물질 중에서 악취기여도가 높은 물질로 구성된 (Crook et al., 1991; Ko et al., 2003) 암모니아(SO11N8, Senko, Korea), 황화수소(SO1198, Senko, Korea) 및 총휘발성유기화합물 (MiniPID, Ion Science, UK)로 구 성 되어있으며 악취도 측정을 위해 반도체식 센서(Bl- 001, Airworks, Korea)를 포함한다. 반도체 센서에서 측정된 각 시그널은 희석배수(복합악취)로 환산되고 이를 회귀식을 이용하여 악취도로 환산하였다. 악취센 서별로 감지할 수 있는 물질의 농도는 Table 1과 같으 며 센서에 의한 악취 정보는 30초마다 관제센터로 전 송된다.

센서 네트워크에서 사용되는 무선 네트워크 시스템 은 LTE 망으로 구성되어 있으며 무선 통신을 통하여 관제 센터로 전송된다.

관제센터의 역할은 센서 네트워크에서 수집된 데이 터를 데이터베이스에 저장시키며 모니터링 클라이언트 의 요청에 대해 수집된 데이터를 제공하는 역할을 한 다. 이를 위해 악취측정기와의 통신을 담당할 통신서버, 수집된 측정데이터를 저장할 DB서버, 웹서비스를 위 한 웹서버로 구성되며, WEB서버에서 인터넷을 통해 사용자 인터페이스 화면에 송출되며 악취물질 농도를 실시간 그래프로 표현하여 현재의 악취 상태를 사용자 가 쉽게 모니터링 할 수 있게 하였다. Table 2

본 연구에서는 6월부터 12월까지 저장된 데이터 중 에서 한 시간 단위의 악취 농도를 선택하였으며 최소 (minimum), 최대(maxmum), 평균(average) 그리고 중 앙값(median) 값으로 표기하였다.

2.3 미생물 제제 및 돈분뇨의 미생물 군집구조 분석

일반적으로 축산악취는 유기물을 분해하는 미생물 활동의 결과이다. 분뇨에 존재하는 혐기성 세균의 발효 과정과 최종 산물로 악취를 생성하기도하고 미생물 활 성을 근간으로 악취를 저감하기도 한다(Lee and Lim, 2010). 대표적으로 생균제를 이용한 악취저감 방법이 있는데 암모니아와 황화수소 가스를 효과적으로 제거 하는 것으로 알려져 있다(Jang et al., 2004; Kang et al., 2006). 본 연구를 진행한 농가에서도 두종류의 생 균제를 사용하여 악취저감에 사용되었다. 연구팀은 미 생물제제의 사용 전·후 악취발생 및 제제의 효과를 규 명하기 위한 연구를 수행하였다. 따라서, 미생물제제 내의 미생물상과 돈분뇨의 미생물을 규명하고 정량화 하였다. 시료로는 혼합성 단미사료, 유산균제제 그리고 돈분뇨 시료를 이용하였으며, 시료 각각 500 mg을 취 해 BIO101 kit (FastDNA spin kir for soil, MP BIO, USA)을 이용하여 DNA를 추출한 후, 이 DNA를 주형 으로 하여 중합효소연쇄반응(PCR, PCR thermal cycle, TaKaRa, Japan)을 수행하였다. 중합효소연쇄반응에 사 용한 프라이머(primer)는 341fGC (5'-CGC CCG CCG CGC GCG GCG GGC GGG GCG GGG GCA CGG GGG GCC TAC GGG AGG CAG CAG-3')과 518r (5'-GTA TTA CCG CGG CTG CTG G-3')이었다. 반 응조건으로 사전 변성(pre-denaturation)은 95°C에서 10 분, 변성(denaturation)은 96°C에서 30초, 풀림(annealing) 은 56°C에서 30초, 신장(extension)은 70°C에서 30 초로 35 cycle 실행한 후에 72°C에서 5분 동안 최종 신 장(final extension)을 하였다. 증폭된 DNA (PCR amplicon) 시료를 이용하여 Bio-Rad decode (USA) 시스템 을 이용하여 변성구배 젤 전기영동(Denaturing gradient gel electrophoresis, DGGE)를 수행하였다. 변성구 배 젤(Gradient gel)의 농도는 각각 40~60%로 농도 구 배가 연속적으로 형성되게 gel을 제작하여 사용하였다. 제작된 gel에 증폭된 DNA를 20 μL에 2X loding buffer 20 μL 첨가하여 로딩하고 TAE 1X buffer (Tris- Acetate 2M, EDTA 50 mM, pH 8.0)에서 60°C에서 50 V로 14시간 전기영동하였다. 변성구배 젤 전기영동 결과로 상이한 배열의 DNA 밴드로부터 대표적인 밴 드를 잘라내어 DNA를 추출한 후, 341f, Br518 프라이 머를 사용해 중합효소연쇄반응을 수행하였다. 중합효 소연쇄반응 산물은 국내 G사 업체에 염기서열 분석을 의뢰하였다. 분석된 염기서열은 Basic Local Alignment Search Tool (Blast) algorithm을 사용하여 Gen- Bank database와 비교하였다. 또한 시료 DNA에서 특 이적으로 대상유전자를 검출하는 실시간 정량분석 중 합효소연쇄반응(Real time-qPCR)을 이용한 돈분뇨 내 유산균의 모니터링을 위하여 Lactobacillus 속 균주에 서만 특이적으로 반응하는 염기서열로 프라이머를 제 작하였다.

혼합성 단미사료, 유산균제제 그리고 돈분뇨 시료 500 mg을 BIO101 kit (FastDNA spin kir for soil, MP BIO, USA)을 이용하여 DNA를 추출한 후, 이 DNA를 주형으로 하여 실시간 정량분석 중합효소연쇄반응 (real-time qPCR, Illumina, USA)을 수행하였다. 실시 간 정량분석 중합효소연쇄반응 조건은 95°C에서 3분 동안 사전 변성(pre-denaturation), 40 cycle로 95°C에서 10초 동안 변성(denaturation), 60°C에서 20초 동안 풀 림(annealing) 하였으며, 각각의 시료의 Ct 값(Threshold cycle, 형광 증폭신호의 증가 양상이 확연하게 구분 되는 시점과의 접점을 나타내는 회전 수)을 비교하였다.

3. 결 과

3.1 악취물질 분석 결과

가스센서를 이용한 월별 평균 악취 농도를 Fig. 4에 나타내었다. 6개월의 악취 모니터링 기간 동안 암모니 아의 경우 최소 3.5 ppb에서 최대 2260 ppb의 농도로 큰 농도 차이를 보였다. 6월과 7월의 암모니아 농도가 평균 약 650 ppb과 760 ppb로 가장 높게 나타났다. 또 한 월별 평균기온이 감소함에 따라 암모니아의 발생 농도는 감소하였다. 즉, 온도 증가는 암모니아의 발생 을 비례적으로 증가시켰다.

황화수소의 경우엔 최소 2.3 ppb에서 최대 145 ppb 의 농도를 나타내며 미생물제제의 사용이 중단된 10월 이후 슬러리 내에서 적체된 채 혐기발효에 의한 평균 농도가 32 ppb 이상으로 증가하였다. TVOC의 경우 6 월에서 10월까지 평균 농도가 412 ppb에서 1343 ppb까 지 점차 높아졌으나 11월부터 농도가 크게 감소하는 것으로 나타났다. 악취도의 차이는 계절에 따라 큰 차 이를 보이진 않았으나 10월에 평균 2.48의 악취도로 가장 높은 평균 악취도를 나타내었으며 황화수소의 발 생 경향과 매우 유사하였다. 돈사에서 발생되는 악취의 경우 악취도 경향을 판단하는데 있어 황화수소의 발생 경향이 유용한 지표로 이용할 수 있을 것으로 사료된다. Table 3

악취센서가 측정한 데이터 값을 매 5분 간격으로 저 장한 후 하루 중 가장 높은 악취를 발생시키는 시간을 알아보았다. 하루를 새벽(00~05시), 오전(06~11시), 오 후(12~17시) 그리고 저녁(18~23시)로 구분하여 각 월 별로 악취도 중앙값이 높은 시간대를 측정하였다. 온도 와 습도에 의한 가스센서의 오차를 위해 평균이 아닌 중앙값으로 계산하였다. 분석은 4구간(새벽, 오전, 오후, 저녁) 별로 나누어 각 월별 중앙값 이상으로 분석된 날 짜, 시간 및, 이 시간이 전체 측정일 수 중 차지하는 시 간 점유율(%)로 나타내었다(Table 4). 일부 달의 측정 일수는 전체가 아니고 각각 다양한데, 이는 농가에서 공사 등의 이유로 전원을 차단하여 측정이 이루어지지 않았기 때문이다.

평균적으로 새벽시간대가 악취도가 가장 많은 일수 와 시간을 기록하였으며, 오후 시간대를 제외하고 오전 과 저녁 시간대에도 높은 악취도를 기록하였다. 즉, 본 연구의 여름부터 초겨울까지의 연속 모니터링 조건에 서 악취도는 새벽(00~05시), 저녁(18~23시), 오전(06~ 11시) 및 오후(12-17시) 시간대의 순으로 높게 나타났 다. 새벽시간대의 악취도가 증가하는 것은 황화수소의 증가와 경향을 같이하는데 이는 밤시간 동물의 수면으 로 분뇨배출이 줄고 활동이 낮아진 상태에서 공기의 순환이 적어지고 팬의 작동도 최소화된 상태에서 슬러 리피트의 혐기화가 진행되면서 일어난 현상으로 사료 된다.

여름(8월)과 가을(10월)의 특정한 하루를 선정하여 시간별 악취물질의 발생경향을 나타내었다(Fig. 5). 8 월의 경우에는 오전 7시를 기준으로 하여 악취도, 암모 니아 그리고 황화수소의 발생 농도가 점차 낮아지며 다시 오후 7시부터 발생 농도가 높아지는 같은 경향을 나타내고 있다. TVOC의 경우에는 발생 농도 자체가 높긴 하지만 악취도에 큰 영향을 나타내지는 않는다. 8 월은 TVOC를 제외한 암모니아, 황화수소, 악취도의 발생 경향이 유사한 패턴을 보인다. 10월도 8월과 같 이 악취도, 암모니아 그리고 황화수소의 발생 경향이 비슷하게 나타났다. 다만, 8월에 새벽부터 아침(0시~9 시)까지 발생 농도가 높았던 것과는 다르게 10월에서 는 오전 5시~8시 그리고 오후 6시~11시의 악취 발생 량이 많았다. 10월은 TVOC를 포함하여 암모니아, 황 화수소, 악취도의 발생 경향이 유사한 패턴을 보인다. 8월과 10월 모두 악취도와 황화수소의 발생패턴은 거 의 일치하고 있음을 볼 수 있다. 기존 국내의 많은 선 행연구에서 축산악취의 주요 악취기여물질이 황계열의 황화수소임을 보고하였다(Shorson et al., 1997; Yoo et al., 2005). 본 연속 모니터링 데이터의 발생패턴으로도 같은 결과를 확인한 것이라고 볼 수 있다. 다만 황화수 소의 경우 8월엔 2.360.6 ppb (평균 14.8 ppb)로 낮게 발생되고, 10월엔 3.273.2 ppb (평균 32.7 ppb)로 발생 량이 대폭 증가하고 있음을 알 수 있다.

8월과 10월의 각 한 달의 일별 악취물질의 중앙값을 이용하여 발생경향을 나타내었다(Fig. 6). 시간대별 배 출 경향(Fig. 5)과 비슷하게 악취도와 황화수소의 경향 은 매우 유사하며 암모니아의 발생 경향과도 크게 다 르게 나타나지 않는다. 하지만 8월에서 10월의 악취물 질 발생량을 비교하면 악취 강도와 황화수소의 농도가 점차 높아지며 경향도 더 유사하게 나타난다. 그에 반 면에 암모니아와 TVOC의 발생 농도는 점차 낮아지는 것으로 나타났다. 위의 시간 별(Fig. 5) 및 일 별(Fig. 6) 악취물질 발생 경향을 살펴본 결과, 국내 지정악취 물질 중 암모니아, 황화수소의 연속 측정을 통하여 축 산악취의 발생 경향을 파악하는 것은 유용한 방법이라 고 사료된다.

3.2 미생물 제제 및 돈분뇨의 미생물 군집구조 분석 결과

축산농가에서 사용하는 제제들과 돈분뇨의 미생물을 규명하기 위해 각각의 시료에서 DNA를 추출하여 16S rRNA-PCR 산물을 DGGE하여 DGGE fingerprint로부 터 band를 선택하여 동정한 후, 분석된 염기서열은 Basic Local Alignment Search Tool (Blast) algorithm 을 사용하여 GenBank database와 비교하였다.

혼합성 단미사료에서 발견된 Staphylococcus piscifermentans 균은 축산식품미생물 중에서 단백질 분해 미생물로 알려져 있으며, 유산균제제에서는 대부분 유 산균인 Lactobacillus 속으로 나타났다. 돈분뇨에서 발 견된 Oceanithermus desulfurans균은 황산화 미생물로 알려져 있으나 유산균은 발견되지 않았다. Table 5

축산농가에서 사용하는 제제 및 돈분뇨에서 농가에 서 사료 급이시 첨가된 유산균을 모니터링하기 위해 Lactobacillus 속 균주에서만 특이적으로 반응하는 염 기서열로 primer를 제작하여 RT-qPCR을 수행하였다. 그 결과 유산균제제에서는 13.5 Ct 값으로 유산균DNA 의 빠른 증폭을 나타냈으며 칼슘제제에서는 20.7의 증 폭 값을 나타내었다. 하지만 돈분뇨 시료에선 No template control (NTC, DNA가 주입되지 않은 시료)와 거 의 같은 증폭 값을 나타내면서 돈분뇨 시료에서는 유 산균이 전혀 검출되지 않는 것으로 나타났다. 해당 농 가는 염소계 소독약을 사용하면서 청소를 실시하고 있 는데 이때 사용되는 소독약이 슬러리 피트에 모두 모 이게 되면서 돈분뇨 내의 미생물 군집구조에 영향을 미친 것으로 사료된다. 일반적으로 농가에서 사용하는 미생물제제들은 급이시 첨가되어 돼지들의 장내 환경 에 영향을 미치고 배설된 후 슬러리 피트내에서 분뇨 의 원활한 분해에도 기여한다. 그러나 매일 주기적으로 살포되는 소독약은 피트내의 유용미생물의 사멸을 초 래하는 것으로 판단된다. 다만, 10월 이전의 미생물제 제가 살포되는 기간에 비해 중단 후 슬러리 피트내의 혐기발효가 증가하고 황화수소와 같은 혐기성 환경에 서 발생되는 악취물질의 증가와 악취도가 증가하는 경 향을 보았을 때 슬러리 피트에 유산균의 생존이 어려 운 환경임에도 불구하고 사료 급이 시 첨가되는 미생 물제제가 장내건강과 분뇨의 질의 향상에 도움을 주고 있음을 알 수 있었다. 이는 본 연구에서는 유산균의 정 량분석만이 이루어졌으나, 혼합성 단미사료내의 칼슘 성분이나 기타 유용기질이 돼지의 장내건강에 도움을 주고 피트로 배출되었을 때 분뇨의 분해를 촉진하도록 분뇨 자생미생물의 활성을 촉진시켰을 것이라고 사료 된다. Table 6

4. 결 론

본 논문에서는 축산 농가를 대상으로 악취 모니터링 시스템의 현장적용가능성에 대하여 평가하기 위하여 6 월부터 12월까지의 악취모니터링 데이터를 수집하였다. 암모니아 최대 발생시기는 7월이며, 악취도의 최대발 생시기는 10월이였다. 이는 대상 농가의 특수상황(미 생물제제의 사용중단)에서 기인하는 것으로 사료된다. 또한 악취도의 최대 발생은 분석항목 중에서 황화수소 의 발생과 밀접한 관련성이 있는 것으로 나타났다. 일 별 및 월별 악취물질의 발생경향을 관찰한 결과 암모 니아, 황화수소, 악취도 및 TVOC가 유사한 패턴으로 증가와 감소를 하고 있어 악취모니터링에 각각의 물질 이 모니터링에 유용한 지표임을 알 수 있었다. 또한 악 취도는 새벽(00~05시), 저녁(18~23시) 그리고 오전 (06~11시) 시간대의 순으로 높게 나타났다.

가스센서에 의한 정보로 인하여 악취배출원에 대한 법적, 행정적 수단을 내릴 수는 없지만, 악취물질 발생 을 24시간 연속적으로 상황을 감시할 수 있으며 야간 취약시간대에 근무자에게 알림을 통한 악취관리 수단 으로 활용이 가능하다. 또한 데이터베이스에 저장된 기 상자료를 활용하여 모델링을 통한 악취배출원 역추적 이 가능하며 가스센서를 이용한 실시간 모니터링 시스 템을 통하여 악취배출 시설들에 대한 관리의 효율을 높일 수 있을 것이다.