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ISSN : 2288-9167(Print)
ISSN : 2288-923X(Online)
Journal of Odor and Indoor Environment Vol.23 No.1 pp.59-79
DOI : https://doi.org/10.15250/joie.2024.23.1.59

Characteristics and management of odors emitted from wastewater treatment plants : (1) Odor emission characteristics

Kyung-Suk Cho*
Department of Environmental Science and Engineering, Ewha Womans University
* Corresponding Author: Tel: +82-2-3277-2393 E-mail: kscho@ewha.ac.kr
15/02/2024 06/03/2024 07/03/2024

Abstract


The odors emitted from wastewater treatment plants are not only a health and hygiene problem, but can also lead to complaints from residents and have wider social ramifications such as bringing about falling property values in the surrounding area. In this paper, based on the data measured at domestic and overseas wastewater treatment facilities, the concentrations of complex odors and odorous compounds were compared for each treatment/process: primary treatment, secondary treatment, and sludge treatment processes. Odor compounds that contribute greatly to complex odors were summarized for each process. In addition, the characteristics of odor wheels for each wastewater treatment process, which provide both chemical and olfactory information regarding odors, were reviewed. For domestic wastewater treatment facilities, the complex odor concentrations (unit, dilution factor) of the primary and secondary treatment processes were 4.5-100,000 (median, 32.1) and 2.5-30,000 (median, 10.7), respectively. However, the complex odor concentrations in the sludge treatment process were 3.0-100,000 (median, 118.7), which was more than three times higher than that in the wastewater treatment process. In the wastewater treatment process, those odor compounds making the greatest contributions to complex odors were sulfur-containing compounds such as hydrogen sulfide, dimethyl sulfide, and dimethyl disulfide DMS. In order to properly manage odors from wastewater treatment plants and minimize their impact, it is important to understand the status of odor emissions. Therefore, the compositions and concentrations of odors from wastewater treatment processes and odor wheel information, which are reviewed in this paper, are used to evaluate the potential risk of odor from wastewater treatment facilities in order to derive strategies to minimize odor emissions. Moreover, the information can be usefully used to introduce the best available technology to reduce odors emitted from wastewater treatment facilities.


Complex odor , Odor concentration , Odor emission , Odor wheel , Waste water treatment process

하폐수 처리장 악취 특성 및 관리 : (1) 악취 배출 특성

조경숙*
이화여자대학교 환경공학과

초록

    © Korean Society of Odor Research and Engineering & Korean Society for Indoor Environment. All rights reserved.

    1. 서 론

    사람의 일상생활이나 산업활동으로 인해 발생하는 하폐수, 폐기물 등을 처리하는 하폐수 처리장, 퇴비화 설비, 소각장, 매립지 등과 같은 환경기초시설은 도시 외곽에 건설되었으나, 도시화가 진행되면서 이들 주거지역과 이들 환경기초시설 사이의 거리가 점점 줄어들고 있다. 환경기초시설에서 배출되는 악취는 불쾌감을 야기하고 쾌적하고 건강한 삶에 부정적인 영향을 미친다(Invernizzi et al., 2017;Prudenza et al., 2023). 사람이 악취에 장기간 노출되면 정서적 스트레스, 불안, 불편함, 두통, 우울증, 눈 및 호흡기 자극, 메스꺼움, 구토 등 다양한 정신적 그리고 신체적인 불편함을 겪을 수 있다(Shusterman, 1999). 환경기초시설의 악취는 보건위생학적 문제 뿐 아니라, 주민 민원을 야기하고 주변 지역의 재산적 가치 하락 등 사회적 문제로 확대될 수 있다(Burlingame, 2009;Aatamila et al., 2011;Fang et al., 2012;Lewkowska et al., 2016). 또한, 악취는 광화학 스모그 및 2차 미세입자 형성에도 연관성이 있는 것으로 보고되고 있다(Estrada et al., 2011;Ren et al., 2019;Fan et al., 2020).

    하폐수 처리장에서 배출되는 악취는 특히 인구 밀도가 높은 도시에서 많은 민원을 야기하는 주요 환경 문제이다. 하폐수 처리장에서 악취 발생원은 크게 두 가지로 분류될 수 있다(Muñoz et al., 2010;Jiang et al., 2017). 첫 번째 발생원은 악취를 유발하는 화학물질이나 하폐수의 이송 과정에서 혐기성 생분해 과정을 통해 생성된 악취성 부산물을 함유한 하폐수가 처리 장에 유입되어, 수중의 악취 물질이 대기 중으로 휘발되어 생성되는 악취이다. 두 번째 발생원은 스크린, 침사지, 최초침전지, 포기조, 최종침전지, 슬러지 농축조 및 탈수기 등과 같이 하폐수 및 슬러지 처리 공정에서 발생하는 악취이다. 하폐수 처리장에서 배출되는 악취를 줄이기 위해 우리나라를 비롯하여 많은 국가에서 배출 기준을 강화하고, 관리 정책을 수립하고 탈취 설비를 도입하고 있다(Kim et al., 2014;Lewkowska et al., 2016;Ren et al., 2019;Fan et al., 2020). 하폐수 처리장의 악취를 체계적으로 관리하고 악취 배출로 인한 주변 환경에 미치는 영향을 최소화 하기 위해서는 하폐수 처리 공정별 배출되는 악취 종류 및 농도, 복합악취 강도, 냄새질 등 악취 배출 현황 자료가 필요하다. 따라서, 본 총설 논문에서는 하 폐수 처리시설을 대상으로 악취를 측정한 국내외 자료를 수집 분석하여, 1차 및 2차 처리 공정과 슬러지 처리 공정별 복합악취농도, 악취 물질별 농도 및 복합악취에 기여도가 높은 악취 물질 등을 비교·정리하였다. 또한, 악취의 화학적 정보와 후각적 정보를 제공하는 odor wheels을 분석하여 하폐수 처리 공정별 악취 배출 특성을 고찰하였다.

    2. 하폐수 처리 공정별 복합악취 농도 및 악취 배출 속도

    하폐수 처리 공정은 크게 수처리 공정과 슬러지 처리 공정으로 구분되며, 수처리 공정은 일반적으로 1 차 처리, 2차 처리 및 고도처리(3차 처리) 공정으로 구성된다(Fig. 1a). 하폐수에는 악취 유발 물질 뿐 아니라 악취 유발 전구체가 될 수 있는 다양한 물질이 포함되어 있어, 이를 처리하는 과정에서 다양한 종류의 악취가 발생 될 수 있다(Lewkowska et al., 2016). 1차 처리 공정은 기계적인 방법으로 하폐수를 처리하는 공정으로, 주로 생물학적 방법으로 운영되고 있는 2차 처리 공정의 전단계에서 설치한다. 1차 처리 공정은 하폐수에 포함된 고형폐기물, 모래, 유리조각과 같은 협잡물을 스크린, 침사지 등으로 제거하는 설비와 최초침전지로 구성된다(Fig. 1a). 최초침전지에서 하폐수 표면에 떠 있는 스컴과 침전된 유기성 슬러지는 슬러지 처리 공정으로 이송되어 처리된다. 이러한 1차 처리 공정에서 하폐수에 포함되어 있는 암모니아 (ammonia), 황화계 화합물(황화수소(hydrogen sulfide), 메틸메르캅탄(methanethiol, MT), 황화메틸(dimethyl sulfide, DMS), 이황화메틸(dimethyl disulfide, DMDS) 등), 악취성 휘발성유기화합물(volatile orgnaic compounds, VOCs; 알코올, 알데히드, 케톤 등) 등이 배출 될 수 있다(Lewkowska et al., 2016;Kim et al., 2014;Scaglia et al., 2011). 또한, 지방 성분이 많은 스컴 표면에서는 휘발성 지방산(volatile fatty acids, VFAs) 유래 악취가 배출될 수 있다(Kim et al., 2014).

    1차 처리 공정에서 협잡물을 제거한 후, 일반적으로 생물학적 방법인 활성슬러지법에 의해 하폐수를 2차 처리한다(Fig. 1a). 활성슬러지는 주로 세균과 원생동물로 구성된 미생물 현탁액으로, 하폐수에 포함된 유기 화합물이 분해되어 생성된 다양한 종류의 대사산물에 의해 악취가 발생될 수 있다(Lewkowska et al., 2016;Chen et al., 2011;Hort et al., 2009). 이 공정에서 하폐수 성상, 포기량, 온도 및 pH 등의 운전조건은 하폐수 처리효율 뿐 아니라 악취 배출량에도 영향을 미칠 수 있다(Zhang et al., 2013;Lewkowska et al., 2016). 예를 들면, 암모니아 함량이 높은 하폐수에서 는 휘발성 황화합물의 산화 활성이 높아 황화계 악취 배출량이 감소하는 경향이 있었다. 포기량이 불충분 하면 유기물 분해과정에서 황산염이 전자수용체로 사용되어 황화수소로 환원되므로, 황화수소 배출이 증가할 수 있다. 또한, 산소 부족으로 인해 황화계 악취 이외에 알코올, 알데히드, 케톤 및 유기산과 같은 악취성 VOCs가 생성되어 악취 강도가 증가될 수 있다(Lebrero et al., 2013). 하폐수의 pH가 증가하면 황화 수소가 HS- 형태로 변환되어 황화수소 악취 배출이 감소하나, 암모니아 배출은 증가하였다(Hort et al., 2009). 2차 처리 공정의 운전 조건을 적절하게 유지하기 위해 응집제 혹은 인침전제로 다양한 화합물 (polyacrylamides, AlCl3, FeCl3, CaO 등)을 포기조에 첨가하기도 하는데, 이러한 화합물의 첨가는 악취 발생에 영향을 주기도 한다. 예를들면 응집제나 인침전제를 첨가하면 하폐수의 pH가 증가하여 암모니아 배출이 증가하기도 하고, 첨가물에 함유된 철 금속에 의해 황화합물이 침전되어 황화수소 배출이 감소하기도 하였다(Lewkowska et al., 2016;Liu et al., 2012).

    생물학적 공정에 의해 처리된 하폐수는 2차 침전지로 이송되어 고액분리된다. 슬러지 중 일부는 포기조로 반송되고, 잉여슬러지는 슬러지 처리 공정으로 이송된다(Fig. 1a). 2차 공정까지 처리한 처리수에는 일 반적으로 악취 화합물이 거의 포함되어 있지 않으며 (Zhang et al., 2013), 최초 침전지에 비해 2차 침전지에서는 악취 배출이 적은 경향이 있었다(Lebrero et al., 2013). 일반적으로 2차 처리수에서는 흙 냄새나 곰팡이 냄새를 유발하는 geosmin, 2,4,6-trichloroanisole, 2- methylisoborneol 등의 악취가 배출되는 것으로 보고 되고 있다(Lewkowska et al., 2016). 슬러지 처리 공정 은 일반적으로 슬러지 농축, 혐기성소화 및 탈수공정 으로 구성되는데, 하폐수 처리시설에서 1차 처리 공 정과 함께 슬러지 처리 공정은 주요 악취 배출원으로 보고되고 있다(Frechen, 2004;Dincer and Muezzinoglu, 2008;Ras et al., 2008;Lebrero et al., 2011).

    지금까지 여러 연구자들이 측정한 하폐수 처리 공정별 복합악취 농도와 악취 배출 속도를 1차 처리, 2차 처리 및 슬러지 처리 공정(혐기성 소화공정을 제외한 농축과 탈수공정)으로 구분하여 Fig. 1b와 Fig. 1c 에 정리하였다. 복합악취 농도를 평균값으로 보고한 데이터와 실측정값으로 보고한 데이터를 구분하여, 각각 중간값을 계산하여 Fig. 1b에 표기하였다(Lehtinen and Veijanen, 2011;Dincer and Muezzinoglu, 2008;Lafita et al., 2012;Zarra et al., 2009;Jiang et al., 2017). 또한, 각 처리 공정별 악취 배출 속도는 데이터가 많지 않아서 평균값을 계산하여 Fig. 1c에 함께 제시하였다(Frechen, 2004;Jiang et al., 2017). 평균값 기준으로, 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정별 복합악취 농도 범위는 각각 152~8,100, 85~6,430 및 144~37,290 OU/m3, 중간값은 각각 3,945, 215 및 10,748 OU/m3이었다(Fig. 1b). 또한, 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정별 악취 배출 속도 범위는 각각 52~10,000, 50~730 및 1,500~6,700 OU m-2 h-1, 평균값은 각각 3,438, 615 및 4,100 OU m-2 h-1이었다(Fig. 1c). 복합악취 농도 및 악취 배출 속도 모두 슬러지 처리 공정에서 가장 컸고, 그 다음 1차 처리 공정 및 2차 처리 공정 순이었다. 1994년부터 2004년까지 독일의 23개 하폐수 처리시설에서 배출되는 악취를 분석한 결과, 2차 처리 공정인 생물학적 처리 장치(호기성, 무산소 탱크 및 2차 침전)에서 악취 배출이 가장 적었다(Frechen, 2004). 그런데, 이 조사에서는 1차 처리 공정의 악취 강도가 슬러지 처리 공정 보다 높았다(Frechen, 2004).

    3. 하폐수 처리 공정별 주요 악취 물질 농도

    문헌에서 보고되고 있는 하폐수 처리시설에서 측정한 주요 악취 물질의 농도를 1차 처리, 2차 처리 및 슬러지 처리 공정별로 정리하였다. 하폐수 처리시설에서 가장 빈번하게 검출되는 악취는 황화수소를 비롯한 황화계 악취이다(Jiang et al., 2017). 하폐수 처리 각 공정별 황화수소, MT, DMS 및 DMDS 배출 농도를 Fig. 2에 도시하였다. 황화수소는 하폐수 처리시설에서 가장 빈번하게 상대적으로 높은 농도로 검출되는 악취로(Dincer and Muezzinoglu, 2008;Lafita et al., 2012;Devai and DeLaune, 1999;Lasaridi et al., 2010;Zarra et al., 2014;Jeon et al., 2009), 1차 처리 공정에서 평균값 기준으로 5.2~20,480 μg/m3 범위에서 검출되었고, 중간값은 136 μg/m3이었다(Fig. 2a). 슬러지 처리 공정에서도 황화수소는 0.1~671,886 μg/m3로, 저농도부터 매우 높은 농도까지 검출되었고, 중간값은 50 μg/ m3이었다(평균값 기준), 이에 비해 2차 처리 공정에서 황화수소 배출 농도는 0.1~23 μg/m3로 상대적으로 낮았고 중간값도 3.0 μg/m3이었다(평균값 기준).

    MT는 다른 황화계 악취에 비해 하폐수 처리시설에서는 검출되는 빈도도 낮고 또한 농도도 상대적으로 낮은 악취로, 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정에서 10 μg/ m3 이하의 낮은 농도로 검출되었고(Jeon et al., 2009;Sheng et al., 2008;Dincer and Muezzinoglu, 2008;Lasaridi et al., 2010;Devai and DeLaune, 1999), 중간 값은 0.2~2.8 μg/m3 수준이었다(Fig. 2b). 대기 중 MT의 반감기는 약 0.2일로 비생물적으로 분해되어 DMDS를 형성되거나, 생물학적 메틸화 반응에 의해 MT가 DMS 혹은 DMDS로 변환되기 때문에, MT의 검출 농도가 낮은 것으로 사료된다(Jiang et al., 2017;Stets et al., 2004). DMS와 DMDS는 빈번하게 검출되는 악취로(Fig. 2c & 2d), 단백질의 혐기성 분해, DMSO의 환원, MT의 메틸화 반응 등에 의해 생성될 수 있다 (Glindemann et al., 2006;Cheng et al., 2007). 평균값 기준으로, 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정에서 검출된 DMS 중간값은 각각 6.5, 70.9 및 23.7 μg/m3이었고 (Dincer and Muezzinoglu, 2008;Lehtinen and Veijanen, 2011;Ras et al., 2008;Sheng et al., 2008;Devai and DeLaune, 1999;Jeon et al., 2009), DMDS 중간값은 각 각 13.1, 36.5 및 50.0 μg/m3이었다(Godayol et al., 2013a;Godayo et al., 2013b;Lehtinen and Veijanen, 2011;Dincer and Muezzinoglu, 2008;Ras et al., 2008;Sheng et al., 2008;Zarra et al., 2014;Jeon et al., 2009).

    암모니아도 황화수소와 더불어 하폐수 처리의 전 공정에 걸쳐 빈번하게 고농도로 검출되는 악취로 보고되고 있다(Lasaridi et al., 2010;Jeon et al., 2009). 1 차, 2차 및 슬러지 처리 공정별로 측정한 암모니아의 중간값은 각각 654.0, 122.5 및 72.7 μg/m3이었다(평균 값 기준, Fig. 3a). 암모니아외 질소계 악취 중에서 trimethylamine(TMA)이 하폐수 처리 공정에서 검출 되었는데, 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정의 TMA 농도 범위는 각각 ND(검출 한계 미만)~0.4, ND~1.9 및 0.4~0.8 μg/m3이었다(Jeon et al., 2009).

    휘발성 유기화합물 중 방향족 화합물인 benzene, toluene, ethylbenzene 및 xylene은 하폐수 처리 공정에서 자주 검출되는 악취이다(Dincer and Muezzinoglu, 2008;Lehtinen and Veijanen, 2011;Lasaridi et al., 2010;Zarra et al., 2014;Godayol et al., 2013b). 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정에서 검출된 benzene 농도의 중간값은 각각 1.9, 1.3 및 1.6 μg/m3이었다(평균값 기준, Fig. 3b). 방향족 화합물 중에서 toluene은 가장 높은 농도로 검출되었는데, toluene 농도의 중간값은 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정에서 각각 23.7, 14.5 및 125.7 μg/m3로(평균값 기준, 슬러지 처리 공정에서 가장 높게 검출되는 경향이 있었다(Fig. 3c). Toluene과 유사하게 ethylbenzene도 1차(중간값 3.4 μg/m3)와 2차 처리 공정(1.9 μg/m3)에 비해 슬러지 처리 공정(205.4 μg/ m3)에서 가장 높게 검출되었다(Fig. 3d). 또한, xylene도 다른 공정에 비해 슬러지 처리 공정에서 더 높은 농도로 검출되는 경향이 있었다. 1차와 2차 공정에서의 m,p-xylene 농도범위는 0.9~17 μg/m3이었으나, 슬러지 처리 공정에서는 4.3~1,254.7 μg/m3이었다(평균값 기준, Fig. 4a). o-Xylene 농도 중간값도 1차와 2차 처리 공정에서는 각각 2.6과 3.8 μg/m3이었으나, 슬러지 처리 공정에서는 469.7 μg/m3이었다(평균값 기준, Fig. 4b).

    개인 위생용품, 청소용품, 소독제, 좀약, 자동차용품, 잔디 및 정원용품, 폐페인트, 세탁용 세제 및 의약품 등과 같은 다양한 제품 사용 과정에서 이들 제품들에 포함된 VOCs 성분이 하폐수에 포함되어 처리장에 유입될 수 있다(Muradi and Vaghani, 2021). 또한, 하폐수 처리과정에서 유기물이 미호기성 혹은 혐기성 조건에서 생분해 되어 VOCs가 부산물로 생성될 수 있다(Muradi and Vaghani, 2021). 이러한 발생원으로부터 하폐수 처리 공정에서 BTEX를 비롯한 다양한 종류의 VOCs가 배출될 수 있다.

    4. 국내 하폐수 처리시설 악취 배출 특성

    국내 하폐수 처리시설을 대상으로 공기희석관능법을 이용해 복합악취를 측정한 결과를 Table 1에 정리 하였다. 수도권에 위치한 처리용량 190,000 톤/일이고 표준활성슬러지공법으로 운영 중인 2곳의 하수 처리 시설에서 처리 공정별 공기희석관능법으로 복합악취를 여름과 겨울철에 측정하였다(Park, 2003). 2곳 하수 처리시설에서 여름철에 침사지, 최초침전지, 포기조, 최종침전지, 슬러지 농축조 및 탈수동에서 배출되는 평균 복합악취 농도(단위, 공기희석배수)는 23.3과 18.7, 27.1과 63.6, 15.4과 15.3, 11.6과 6.5, 1,067.6과 412.0, 그리고 58.9과 823.8이었다. 여름철에 비해 겨울철에 배출되는 복합악취 농도는 낮은 경향이 있었고, 수처리 공정보다는 슬러지 처리 공정에서 배출되는 복합 악취 농도가 휠씬 높았다. 표준활성슬러지공법으로 운영 중인 처리용량 600,000 톤/일인 하수 처리시설에서 겨울철에 공기희석관능법으로 복합악취 농도를 측정하였다(Chung et al., 2004). 그 결과 침사지에서 배출되는 복합악취 농도는 30, 최초침전지는 144, 포기조는 100 그리고 최종침전지는 14이었다. 또한, 표준 활성슬러지공법으로 운영 중인 500,000 톤/일인 하수 처리시설에서 배출되는 복합악취 농도를 여름철에 측정한 결과, 침사지, 최초침전지, 포기조 및 최종침 전지의 복합악취 농도는 각각 1442, 3,000, 669 및 30이었다(Chung et al., 2004). 악취 민원이 발생하고 있는 표준활성슬러지공법의 하수 처리장(처리용량, 435,000 톤/일)에서 여름철에 처리 공정별로 복합악취 농도를 측정하였다(Jeon et al., 2010). 침사지, 최초침전지, 최종침전지, 슬러지 농축조 및 탈수동에서 배출되는 복 합악취 농도는 각각 2,000~3,000, 1,500~3,000, 500~ 2,000, 500~1,000 및 1,500~3,000이었다.

    Ko et al. (2012)는 국내 지방자치단체에서 설치 운영하고 있는 48개 하수 처리시설을 대상으로 2010년 부터 2011년까지 악취 발생 특성을 조사하였다. 하수 처리 공법은 표준활성슬러지법, SBR (Sequencing Batch Reactor), MLE (Modified Ludzack Ettinger), DNR (Daewoo Nutrient Removal) 공법 등 생물학적 방법을 적용하고 있는 시설이었다. 조사 결과, 침사지의 복합 악취 농도는 100~6,694(중간값 122)이었으나, 최초침 전지는 100~100,000(중간값 3,000)로 하수 처리장별로 복합악취 농도 편차가 컸고 침사지에 비해 복합악취 농도가 높았다. 생물학적 반응조의 복합악취 농도는 100~3,000(중간값 237)로 타 공정에 비해 상대적으로 복합악취 농도가 낮았다. 슬러지 농축 및 슬러지 탈수 공정에서 배출되는 복합악취 농도는 각각 100~ 100,000(중간값 6,694) 및 100~30,000(중간값 3,682)로, 수처리 공정보다 복합악취 농도가 휠씬 높았다. 28개소 공동하수 처리시설을 대상으로 하수 처리 공정별로 복합악취를 공기희석관능법으로 측정하였다(Seo et al., 2013). 슬러지 농축 공정(100~100,000)과 탈수 공정(30~30,000)의 복합악취 농도가 가장 높았고, 최초 침전지(10~44,814)과 침사지(30~6,694) 등 1차 처리 공정에서 배출되는 복합악취 농도는 2차 처리 공정 (3~3,000)에 비해 높았다.

    시설용량이 170,000 톤/일이고 혐기/무산소/호기가 변공정 및 화학적 총인처리방법으로 생활하수를 처리하고 있는 하수 처리시설에서 계절별로 복합악취를 측정하였는데, 모든 계절에서 최초침전지와 슬러지 탈수 공정의 복합악취 농도가 높았다(Lee et al., 2018). 도시하수 처리시설에서 dynamic olfactometry 방법으로 악취 배출 현황을 측정한 결과, 1차 처리 공정의 악취농도는 2,080~3,000이었고, 호기성과 혐기성 생물 처리 공정의 악취농도는 100~1,000이었다(Kang et al., 2020).

    국내 하폐수 처리시설에서 침사지, 최초침전지, 생물반응조, 최종침전지, 슬러지 농축 및 탈수동에서 기기분석법으로 악취 물질 농도(단위, ppb)를 측정한 결과를 Table 2에 정리하였다(Chung et al., 2004;Park et al., 2005;Jung et al., 2006;Jeon et al., 2010;Ko et al., 2012;Seo et al., 2013;Lee et al., 2018;Kang et al., 2020). 국내 하폐수 처리시설에서도 상대적으로 고농도로 빈번하게 검출되는 악취 물질은 암모니아, 황화수소, MT, DMS, DMDS 이었다. 침사지와 최초침전지에서 분석한 이들 악취 농도 분석 결과값을 1차 처리 공정으로, 생물반응조와 최종침전지의 분석 결과값을 2차 처리 공정으로, 그리고 슬러지 농축과 탈수동의 분석 결과값을 슬러리 처리 공정으로 구분하고, 이들 악취의 농도 단위를 μg/m3로 환산하였다. 이 결과값과 함께 공기희석관능법으로 측정한 복합악취의 농도 분포를 중간값과 함께 box 그래프로 Fig. 5에 도시하였다.

    1차 처리 공정의 암모니아 농도는 8.7~4,857.1 μg/m3 이고, 평균값과 중간값은 각각 705.9와 126.7 μg/m3이 었다(Fig. 5a). 2차 처리 공정의 암모니아 농도(9.7~ 1,124.7 μg/m3)의 평균값과 중간값은 각각 288.0과 172.3 μg/m3이었다. 슬러리 처리 공정의 암모니아 농도(15.4~4,250.0 μg/m3)의 평균값과 중간값은 각각 659.8과 86.5 μg/m3이었다. 비록 2차 처리 공정의 암모니아 중간값이 가장 높았으나, 농도 분포와 평균값을 고려했을 때 2차 처리 공정보다는 1차 처리 공정과 슬러지 처리 공정에서 배출되는 암모니아 농도가 더 높다고 판단된다.

    처리 공정별 황화수소 농도를 비교해 보면(Fig. 5b), 2차 처리 공정의 황화수소 농도는 ND~7,953.6 μg/m3 (중간값, 4.7 μg/m3)이었으나, 1차 처리 공정의 황화수소 농도는 ND~44,124.1 μg/m3 (중간값, 192.8 μg/m3)로 높았다. 슬러지 처리 공정의 황화수소 농도도 ND~ 89,811.6 μg/m3 (중간값, 81.4 μg/m3)로 2차 처리 공정에 비해 휠씬 높았다. 하폐수 처리 공정별 MT와 DMDS 농도 분포도 황화수소와 유사한 경향을 보였다. 1차 처리 공정과 슬러지 처리 공정의 MT 농도는 각각 ND 13,427.1 μg/m3 (중간값, 6.9 μg/m3)와 ND~6,158.6 μg/ m3 (중간값 3.7 μg/m3)이었으나, 2차 처리 공정의 MT 농도는 ND~439.3 μg/m3 (중간값, ND)이었다(Fig. 5c). 또한, 1차 처리 공정과 슬러지 처리 공정의 DMDS 농도는 각각 ND~2,371.0 μg/m3 (중간값, 20.8 μg/m3)와 ND-545.5 μg/m3 (중간값 2.1 μg/m3)이었으나, 2차 처리 공정의 DMDS 농도는 ND~60.0 μg/m3 (중간값, ND)이었다(Fig. 5e). 그런데, 처리 공정별로 DMS 농도를 비교해 보면(Fig. 5d), 1차 처리 공정의 DMS 농도는 ND~1,107.1 μg/m3, 평균값과 중간값은 각각 85.1 μg/m3 과 ND이었다. 2차 처리 공정의 DMS 농도는 ND~ 170.8 μg/m3, 평균값과 중간값은 각각 27.4와 1.4 μg/m3 이었다. 슬러지 처리 공정의 DMS 농도는 ND~2,574.1 μg/m3, 평균값과 중간값은 각각 198.4 μg/m3와 ND이었다. 암모니아 농도 패턴과 유사하게 DMS 농도의 중간값은 2차 처리 공정에서 가장 컸으나, 농도 분포 범위 및 평균값 등을 고려하면 1차 처리 공정과 슬러지 처리 공정에서 배출되는 DMS 농도가 2차 처리 공정에서 배출되는 DMS 농도보다 더 높음을 알 수 있다.

    국내 하폐수 처리시설의 처리 공정별 복합악취 농도를 비교해 보면(Fig. 5f), 1차와 2차 처리 공정의 복합악취 농도는 각각 4.5~100,000 (평균값, 4,553.3; 중간값, 32.1)과 2.5~30,000 (평균값, 1,145.0; 중간값, 10.7)이었다. 그런데, 슬러지 처리 공정의 복합악취 농도는 3.0~100,000 (평균값, 7,597.0; 중간값, 118.7)이었다. 슬러지 처리 공정이 수처리 공정(1차와 2차 처리 공정)에 비해 복합악취 농도가 3배 이상 높음을 알 수 있었다(중간값 기준).

    악취를 유발하는 화합물은 각 화합물마다 사람의 후각으로 감지할 수 있는 농도 차이가 있기 때문에, 단순히 농도를 기준으로 주요 악취 원인물질을 규정 할 수 없다. 따라서, 악취 유발 화합물의 농도를 악취 감지 정도와 연계하기 위해 악취 유발 화합물의 농도를 그 화합물의 악취감지한계농도(odor threshold)로 나눈 값인 ‘악취농도지수(odor quotient)’ 지표를 이용 하여 주요 악취 화합물을 도출하는데 사용한다(Chung et al., 2004). Chung et al. (2004)는 표준활성슬러지공 법으로 운영하고 있는 2개소의 국내 하수처리시설(A 와 B 시설)에서 악취농도지수를 이용하여 각 처리 공정별 주요 악취 화합물을 도출하였다. A 하폐수 처리 시설의 경우, 침사지와 최초침전지의 제1순위 악취 기여 화합물은 황화수소이었고, 포기조와 최종침전지 의 제1순위 악취 기여 화합물은 DMS와 DMDS 이었다. B 하폐수 처리시설의 경우도, 침사지와 최초침전 지의 제1순위 악취 기여 화합물은 황화수소이었으나, 포기조와 최종침전지의 제1순위 악취 기여 화합물은 methyl allyl sulfide와 MT이었다. 2개의 두 하폐수 처 리시설의 1차 처리 공정과 2차 처리 공정에서 5순위 안에 들어가는 주요 악취 유발 화합물은 황화계 악취 물질이었다. 또한, 표준활성슬러지공법으로 운영되고 있는 다른 하수 처리장의 1차와 2차 처리 공정에서도 주요 악취 유발 화합물은 황화계 악취 물질이었다(Jeon et al., 2010). 또한, 슬러지 농축 및 탈수 공정에서 주요 악취 유발 화합물은 MT, 황화수소 및 DMS 순으로 1순위부터 3순위까지 모두 황화계 악취 물질이었다. 황화계 악취 물질 이외에 하폐수 처리 공정에서 주요 악취 유발 화합물은 TMA, acetaldehyde (AA), xylene, toluene, isoprophylbenzene, pinene 등 이었다(Chung et al., 2004;Park et al., 2005;Jeon et al., 2010).

    본 논문에서 정리한 하폐수 처리 공정별 복합악취, 주요 악취물질의 농도 및 발생량의 중간값과 평균값은 향후 악취 방지 시설을 설계함에 있어 대푯값으로 활용 가능할 것으로 사료된다.

    5. 하폐수 처리, 슬러지 농축, 및 슬러지 탈수 공정별 odor wheels

    악취는 일반적으로 가스크로마토그래피, 액체크로 마토그래피 등과 같은 기기분석법과 사람의 후각을 이용한 관능법으로 분석하고 있다. 악취의 기기분석은 악취의 화학적 성상을 알 수 있으며, 개별 악취 화합물을 비교적 재현성 있고 정확하게 분석할 수 있는 장점이 있다(Kim et al., 2004). 기기분석법에 비해 관능법은 시간과 비용이 많이 소요되고, 사람의 고유한 가변성으로 인해 결과값이 영향을 받는 단점이 있다 (Brattoli et al., 2013). 그러나, 일반적으로 악취는 여러 화합물들이 혼합되어 발생하며 화합물 간의 마스킹 혹은 시너지 효과로 인해, 기기분석에 의해 얻은 화학적 결과값과 사람의 후각에 의해 감지되는 악취 강도 사이에 연관성이 낮은 경우가 많다(Byliński et al., 2017;Hayes et al., 2017). 또한, 기기 분석법에 의한 악취 화합물의 검출 한계(detection limit)가 각 화합물의 악취감지한계농도를 초과하기도 하여(Gebicki et al., 2015;Gostelow et al., 2001), 기기 분석법으로 검출 불가능한 악취를 사람의 후각으로는 감지할 수 있다. 따라서, 우리나라를 비롯한 여러 국가에서는 악취 관련 법적 기준에 기기분석에 의한 악취 물질별 기준과 더불어 관능법으로 측정한 악취 강도를 기준으로 하고 있다.

    사람의 후각을 이용한 관능법으로 악취를 평가할 때, 사람이 악취를 감지할 수 있는 악취감지한계농도, 후각에 의해 감지되는 악취 세기(odor intensity), 불쾌한 정도인 악취 심미도(hedonic tone), 다른 악취와 구분되는 악취 특성(odor character) 등을 이용하여 평가 한다(Gostelow et al., 2001). 악취 한계농도는 희석배수 (dilution factor) 혹은 단위 부피당 악취 단위(odor unit, OU/m3)로 표기한다. 악취 세기와 악취 심미도는 범주화된 스케일(categorized scale)을 이용하여 악취를 수치적으로 정량화하여 표기한다. 악취 특성은 달걀 썩는 냄새, 생선 비린내 등 악취질을 표현하는 용어 (odor descriptors)로 표기한다. 질량가스크로마토그래 피(GC-MS)에 냄새 탐지 포트(odor detection ports, ODP)를 결합한 GC-MS olfactometry (GC-MS/O)를 이용하여 악취의 화학적 측정과 후각 측정을 연계하 는 분석법이 개발되었다(Fisher et al., 2018). 이 장비를 sensory 질량가스크로마토그래피라고도 하는데, 식품 및 음료 산업 및 먹는물 산업에서 냄새 물질 분석 및 제품 품질 관리를 위해 사용되고 있다(Brattoli et al. , 2013;Suffet et al., 2018). 또한, 하·폐수 및 유기성 폐기물 처리 등 환경기초시설에서 배출되는 악취 분석을 위해서도 사용되고 있다(Fisher et al., 2018;Agus et al., 2011;Agus et al., 2012;Barczak et al., 2018;Lehtinen and Veijanen, 2011;Zarra et al., 2009).

    GC-MS/O 분석 결과는 화학적 및 후각적 정보를 모두 제공하므로 Odor Wheels 개발에 유용하게 사용될 수 있다(Suffet et al., 2018). Odor Wheels는 특정 환경의 냄새 특성의 범주(category)를 그래픽으로 표시한 것으로, 정수장, 하수관거, 하폐수 처리장, 퇴비화 설비 및 매립지 등 환경기초시설에서 배출되는 악취 특성을 파악하는데 사용되고 있다(Burlingame et al., 2004;Decottignies et al., 2009;Decottignies et al., 2010;Decottignies et al., 2013;Rosenfeld et al., 2007;Suffet et al., 2009).

    Burlingame et al. (2004)는 하폐수 처리 과정에서 배 출되는 악취 물질을 기반으로 하폐수 odor wheel을 제 안한 이후, Fig. 6에 도시한 하폐수 odor wheel는 하폐수 악취를 후각적으로 평가하기 위한 교육과 분석 자료로 사용되고 있다(Zhou et al., 2023). 최근 Fisher et al. (2018)는 호주의 8개 하·폐수 처리 시설에서 배출되는 악취의 화학적 성상과 후각적 특성을 조사한 결과를 토대로, 하폐수 처리 공정, 슬러지 농축 공정 및 슬러지 탈수 공정별로 odor wheels를 제작하였다. 이러한 odor wheels를 토대로, 하폐수 처리 공정(전처리, 폭기조 및 침전조), 슬러지 농축 공정 및 슬러지 탈수 공정별 악취 범주(odor category), 악취 특성(odor descriptor) 및 이러한 악취를 유발하는 물질(potential odorant)을 Table 3에 정리하였다.

    황화수소, MT, DMS, dimethyl trisulfide (DTS)와 같은 황화계 악취가 하폐수와 슬러리 처리 전공정에 걸쳐 가장 자주 검출되었고 가장 높은 odor activity value (OAV)를 가진 악취 기여도가 높은 물질 있었다(Table 3). 이들 악취는 달걀/양배추/해초/양파 썩은 냄새를 유발하는 악취 물질이다. 이러한 악취는 단백질 분해 과정이나 황산염의 환원 반응을 통해 형성되는 것으로 알려져 있다(Gostelow et al., 2001). 산패한 냄새/불쾌한 냄새(rancid/putrid) 범주에 속하는 악취 물질은 VFAs인 acetic acid, butanoic acid 및 propionic acid 등으로 하폐수 처리 공정과 슬러지 농축 공정에서 주로 배출되었다(Table 3). 이들 VFAs는 지질과 탄수화 물의 분해로 생성될 수 있다(Rosenfeld et al., 2001). 용 매(solvent) 냄새 범주에 속하는 악취 물질(acetone, toluene, protanol, phenol 등)은 하폐수와 슬러리 처리 전공정에 걸쳐 검출되었지만, 각 공정별로 유발하는 물질 종류는 차이가 있었다(Table 3). 하폐수 처리 공정과 슬러지 탈수 공정에서는 천연/신선(natural/fresh) 냄새 범주에 속하는 물질이 검출되었는데, 이들은 식물성 물질 유래의 풀 냄새나 나무 냄새 물질 뿐만 아니라(Young et al., 1999), 청소용 세제에 함유된 terpene 유래 물질들로 추정되었다(Fisher et al., 2018).

    인분/분뇨(fecal/manure) 냄새 범주 악취는 하폐수와 슬러리 처리 전공정에 걸쳐 검출되었고, 악취 유발 물질은 p-Cresol과 skatole이었다(Table 3). 그런데, 후각적으로는 p-Cresol은 검출되었으나 기기분석법으로는 p-Cresol이 검출되지 않는 경우가 더 많았기 때문에, 하폐수와 슬러리 처리 전공정에 걸쳐 이 물질은 검출한계미만 농도로 배출되고 있는 것으로 추정 되었다(Fisher et al., 2018). p-Cresol과 skatole은 소독 약 냄새 및 좀약 냄새 등 화학약품 냄새 범주로 분류 되기도 하지만(Dravnieks, 1992), 이들 악취는 돼지분뇨에서 흔히 검출되기 때문에, 평가자들은 소변 냄새, 돼지 냄새, 인분 냄새 등으로 감지한 것으로 사료된다(Fisher et al., 2018). 이와 같이 어떤 종류의 냄새인지 냄새 특성을 표현하는 용어는 동일 물질이라도 농도에 따라 달라질 수 있으며, 냄새를 표현하는 용어도 평가자의 경험뿐 아니라, 시료 출처를 알고 있는 지에 따라 차이가 있을 수 있다(Young et al., 1999).

    퀴퀴한/흙(musty/earthy) 냄새 범주에 속하는 악취는 주로 하폐수 처리 공정에서 배출되었는데, geosmin 과 TCA 등이 주요 물질이었다(Table 3). 이들 물질들은 주로 cyanobacteria와 미세조류들의 대사산물이나 신호 전달물질로 생산될 수 있다(Agus et al., 2011;Watson, 2003). 이들 물질들도 평가자에 의해 후각적 으로는 검출되었으나, 기기분석법으로 검출이 되지 않았던 물질로(Fisher et al., 2018), 하폐수 처리 공정에서 검출한계미만의 농도로 배출되는 것으로 사료된다.

    6. 결 론

    경제 수준이 높아짐에 따라 물 사용량이 증가하면 이에 따라 하폐수 발생량도 증가하고 있다. 하폐수는 이동 및 처리 과정에서 악취 문제가 발생하는데, 특히, 하폐수 처리장에서 배출되는 악취는 지역 주민들의 민원과 더불어 처리장에서 근무하는 근로자들이 건강에도 직접적으로 영향을 미칠 수 있다. 본 총설 논문에서는 국내외 하폐수 처리시설에서 측정한 결과를 종합적으로 정리하여, 1차 및 2차 하폐수 처리 공정과 슬러지 처리 공정별 복합악취, 악취 물질별 농도 및 odor wheels 등 악취 배출 특성을 비교 분석하 였다.

    슬러지 처리 공정에서 악취 배출이 가장 많고, 그 다음 1차 처리 공정 및 2차 처리 공정 순이었다. 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정별 복합악취 농도는 각각 152~8,100 OU/m3 (중간값, 3945), 85~6,430 OU/m3 (중간값, 215) 및 144~37,290 OU/m3 (중간값, 10,748). 1차, 2차 및 슬러지 처리 공정별 악취 배출 속도는 각각 52~10,000 OU m-2 h-1 (평균값, 3,438) 50~730 OU m-2 h-1 (평균값, 615) 및 1,500~6,700 OU m-2 h-1 (평균값, 4,100)이었다. 하폐수 처리시설에서 가장 빈번하게 검출되는 악취는 황화수소를 비롯한 황화계 악취이었다. 1차 처리 공정과 슬러지 처리 공정에서 황화수소 농도는 5.2~ 20,480 μg/m3 (중간값, 136)과 0.1~671,886 μg/m3 (중간 값, 50)이었다. 이에 비해 2차 처리 공정에서 황화수소 배출 농도는 0.1~23 μg/m3 (중간값, 3.0)로 상대적으 로 낮았다.

    국내 하폐수 처리시설의 경우, 1차와 2차 처리 공정의 복합악취 농도는 각각 4.5~100,000(중간값, 32.1)과 2.5~30,000(중간값, 10.7)이었다. 그런데, 슬러지 처리 공정의 복합악취 농도는 3.0~100,000(중간값, 118.7) 로, 수처리 공정에 비해 3배 이상 높았다. 악취 기여 도가 높은 화합물은 황화수소를 비롯한 DMS와 DMDS 등 황화계 악취 물질이었고, 그 이외에 TMA, AA, xylene, toluene, isoprophylbenzene, pinene 등 이었다.

    악취의 화학적 정보와 후각적 정보를 동시에 제공 하는 하폐수 처리 공정별 odor wheels을 통해 하폐수 처리 공정별 악취 특성을 분석하였다. 그 결과, 하폐수 처리 전공정에 걸쳐 가장 자주 검출되고 악취 기여도가 높은 물질은 황화계 악취임을 알 수 있었다. 또한, 후각적으로는 감지되지만, 하폐수 처리 전공정에 걸쳐 검출한계미만 농도로 배출되기 때문에 기기 분석법으로는 잘 검출되는 않는 p-cresol, geosmin 등 과 같이 악취 물질의 존재도 odor wheel을 통해 알 수 있었다. 따라서, 하폐수 처리 공정별 odor wheel 정보도 악취를 관리하는데 유용한 도구로 활용될 수 있다.

    하폐수 처리장에서 검출되는 악취 종류와 농도는 처리장에 유입되는 하폐수 성상에 영향을 많이 받기 때문에, 국내외 하폐수 처리장에서 검출되는 악취 종류와 농도는 차이가 있는 것으로 생각된다. 따라서, 하폐수 처리장에 유입되는 하폐수 성상에 따른 악취 종류 및 농도 특성에 대한 자료 분석을 통해, 유입 하폐수 성상과 악취 배출 특성 사이의 연관성 도출하기 위한 후속 연구가 필요하다. 이러한 연구 결과는 하폐수 처리장 악취 배출 관련 국내외 현황 차이를 이해 하는데 유용한 정보를 제공할 것이다.

    하폐수 처리장의 악취를 잘 관리하고 영향을 최소 화하기 위해서는 악취 배출 현황을 이해하는 것이 중요하다. 따라서, 본 논문에서 정리한 하폐수 처리 공정별 복합악취 농도, 개별 악취 화합물의 농도 및 odor wheel 정보는 하폐수 처리장 악취의 잠재적인 위해성을 평가하고 악취 배출을 최소화하기 위한 전략을 도출하는데 활용 가능하다. 또한, 이러한 정보는 하폐수 악취를 저감할 수 있는 최적의 기술을 도입하기 위한 설계 인자로 유용하게 사용할 수 있다.

    감사의 글

    This research was supported by the Basic Science Research Program through the National Research Foundation of Korea (NRF) funded by the Ministry of Science and ICT (No. 2022R1A2C2006615 & RS2023- 00217228).

    <저자정보>

    조경숙(교수)

    Figure

    JOIE-23-1-59_F1.gif

    Overall wastewater treatment processes and odor emission properties from primary, secondary and sludge treatment processes. (a) A diagram of water and sludge treatment processes in a wastewater treatment plant. (b) Complex odor concentrations. (c) Odor emission rates. Box plots show the 10th, 25th, 50th, 75th, and 90th percentiles with error bars. Grey boxes show measured concentrations, and white boxes show averaged concentrations. Circle (red & blue) and triangle (red & blue) symbols are denoted as median and average values, respectively.

    JOIE-23-1-59_F2.gif

    Comparison of sulfur-containing odor concentrations in primary, secondary and sludge treatment processes. (a) H2S. (b) MT. (c) DMS. (d) DMDS. Box plots show the 10th, 25th, 50th, 75th, and 90th percentiles with error bars. Grey boxes show measured concentrations, and white boxes show averaged concentrations. Circle (red & blue) symbols are denoted as median values. The original data have been converted to mass based unit (μg/m3).

    JOIE-23-1-59_F3.gif

    Comparison of NH3 and aromatic odor concentrations in primary, secondary and sludge treatment processes. (a) NH3. (b) Benzene. (c) Toluene. (d) Ethylbenzene. Box plots show the 10th, 25th, 50th, 75th, and 90th percentiles with error bars. Grey boxes show measured concentrations, and white boxes show averaged concentrations. Circle (red & blue) symbols are denoted as median values. The original data have been converted to mass based unit (μg/m3).

    JOIE-23-1-59_F4.gif

    Comparison of xylene concentrations in primary, secondary and sludge treatment processes. (a) m,p-Xylene. (b) o-Xylene. Box plots show the 10th, 25th, 50th, 75th, and 90th percentiles with error bars. Grey boxes show measured concentrations, and white boxes show averaged concentrations. Circle (red & blue) symbols are denoted as median values. The original data have been converted to mass based unit (μg/m3).

    JOIE-23-1-59_F5.gif

    Odor concentrations emitted from domestic wastewater treatment plants. (a) NH3. (b) H2S. (c) MT. (d) DMS. (e) DMDS. (f) Complex odor. Box plots show the 10th, 25th, 50th, 75th, and 90th percentiles with error bars. Diamond (blue) symbols are denoted as median values. 1st, 2nd and S in x-axis of each plot indicate primary, secondary and sludge treatment processes, respectively. The original data have been converted to mass based unit (μg/m3).

    JOIE-23-1-59_F6.gif

    Wastewater odor wheel showing odor category, odor descriptor and potential odorant (adapted from Zhou et al., 2023).

    Table

    Complex odor concentrations emitted from domestic wastewater treatment plants using air dilution sensory test

    <sup>a</sup>, average; <sup>b</sup>, geometric mean; <sup>c</sup>, median; <sup>d</sup>, measured by dynamic olfactometry EN 13725.

    Odor concentrations emitted from domestic wastewater treatment plants using gas chromatography analysis

    <sup>a</sup>, Oxidation ditch; <sup>b</sup>, Flow equalization tank with sludge return; <sup>c</sup>, Flow equalization tank without sludge return; ND, below detection limit.
    MT, Methanethiol; DMS, Dimethyl sulfide; DMDS, Dimethyl disulfide; AA, Acetaldehyde; BA, Butylaldehyde; PA, Propionaldehyde; i-VA, iso-Valeraldehyde; n-VA, n- Valeraldehyde; TMA, Trimethylamine; Sty, Stylene; Tol, Toluene, Xyl, Xylene; MEK, Mehyl ethyl ketone.

    Odor properties based on odor wheels which developed using odorant database collected in 8 wastewater treatment plants in Sydney, Australia (Fisher et al., 2018)

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