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ISSN : 2288-9167(Print)
ISSN : 2288-923X(Online)
Journal of Odor and Indoor Environment Vol.23 No.2 pp.96-114
DOI : https://doi.org/10.15250/joie.2024.23.2.96

Individual exposure risk assessment of volatile organic compounds using a manual sampler in micro-environment

Shin-Young Park1, Hyeok Jang1, Jung-Mi Lee1,2, Jaymin Kwon3, Cheol-Min Lee1,4*
1Department of Environmental & Chemical Engineering, Seokyeong University
2Department of Health, Division Chemical Analysis Center, Korea Conformity Laboratories, Seoul 08503, Republic of Korea
3Department of Public Health, California State University, Fresno, CA 93740, USA
4Department of Nano Chemical & Biological Engineering, Seokyeong University
* Corresponding Author: Tel: +82-2-940-2924 E-mail: cheolmin@skuniv.ac.kr
27/03/2024 25/06/2024 26/06/2024

Abstract


This study evaluated the importance of assessing personal exposure to volatile organic compounds (VOCs) by monitoring indoor, outdoor, and personal VOC levels in 15 Seoul residents over a 3-month period using passive samplers. Results indicated that limonene had the highest concentrations across indoor, outdoor, and personal samples, with this compound primarily originating from household cleaners and air fresheners. Other VOCs, such as 2-butanone and toluene, also varied by location. Health risk assessments showed that most VOCs had a Hazard Index (HI) below 1, while the HI of individual exposures were relatively higher. Notably, cancer risk assessments for chloroform and ethylbenzene exceeded permissible levels in some scenarios, suggesting potential cancer risks. This underscores the importance of diverse microenvironment monitoring for accurate health risk evaluations, as relying solely on indoor and outdoor levels can underestimate actual exposure risks. This study highlights the need for future research to monitor VOC levels in various microenvironments, in addition to the necessity of investigating personal activity patterns in depth to accurately assess personal exposure levels. Such an approach is crucial for precise health risk assessments, and it provides valuable foundational data for evaluating personal VOC exposures.


Health Risk Assessment , Indoor , Outdoor , Personal , VOCs

미소환경에서의 수동식 시료 채취기를 이용한 휘발성 유기화합물 개인노출 위해성평가

박신영1, 장혁1, 이정미1,2, 권재민3, 이철민1,4*
1서경대학교 환경화학공학과
2한국건설생활환경시험연구원
3캘리포니아 주립대학교 공중보건학과
4서경대학교 나노화학생명공학과

초록

    © Korean Society of Odor Research and Engineering & Korean Society for Indoor Environment. All rights reserved.

    1. 서 론

    휘발성유기화합물(Volatile organic compounds, VOCs)은 벤젠, 톨루엔, 자일렌 등과 같은 대기오염 물질이 모두 포함되는 물질 그룹으로, 선행 연구에 따르면 특정 VOCs에 노출될 경우 알레르기질환, 천식 혹은 폐기능 저하와 같은 호흡기에 부정적인 영향을 야기하는 것으로 알려져 있다(Lerner, et al., 2012;Elliott, et al., 2006). 특히 벤젠을 포함한 대부분의 VOCs는 백혈병과 같은 다양한 종류의 암을 유발하는 것으로 알려져있으며(WHO, 2001), 이소프렌, 아세톤, 톨루엔 등 특정 VOC에 노출되었을 때 인체 건강에 심각한 영향을 미칠 수 있다고 조사된 바 있다 (Tong et al., 2013;Jung et al., 2016). 이에 다양한 VOCs에 따른 노출 수준을 파악하는 것은 환경보건 및 환경관리에 있어 반드시 선행되어져야하는 필수적인 활동이다.

    현재 대부분의 사람들은 하루 중 약 90%의 시간을 실내공간에서 보내는 것으로 알려져 있으며, 그 중 70% 이상을 집이나 직장에서 보내는 것으로 알려져있다(Guo et al., 2004;Ohura et al., 2006;Wang et al., 2007). 한편, 실내공간에는 집과 사무실 뿐 아니라 식당, 인쇄소, 학교, 문화시설과 같은 다양한 미세환경이 존재하며, 이러한 미세환경에서 발생되는 오염물질도 실제 노출량에 상당한 영향을 끼칠 수 있다(Hinwooe, et al., 2006;McNabola, et al., 2008). 이에 오염물질에 대한 인체 노출량 평가 기반 건강영향 평가에 있어서 다양한 실내공간 내 공기 오염물질의 농도를 파악하는 것은 필수적이다(Vardoulakis, et al., 2020;Wolkoff, 2013). 특히, 실내환경 내 VOCs는 용제 및 기타 석유 파생물, 건축 자재, 조리 활동을 위한 연소, 실외 VOCs의 침투, 가구 및 의류, 가전제품 등 다양한 발생원에 따라 다른 VOCs가 발생하기 때문에(Wallace et al., 1987 , Daisey et al., 1994 ; Guo et al., 2000;Kim et al., 2001;Maroni, et al., 1995), 개인이 실제 점유하고 있는 실내공간에 따라 다른 종류 혹은 수준의 VOCs에 노출될 수 있다(Hinwooe, et al., 2006).

    실외 및 다양한 실내공간에서 VOCs 농도를 측정하고, 공간에 따른 VOCs 노출 수준을 평가한 연구가 다수 수행되어져 오고 있다(Guo et al., 2004;Mo et al., 2021;Kumar et al., 2022). 그러나, 과거에는 제한적 인 실내공간 혹은 실외 고정식 측정망을 이용한 국소 적 지역의 VOCs 농도를 활용하여 노출량을 평가였으며(Guo et al., 2004), 이러한 제한적인 실내 공기 중 농도와 실외 고정식 측정망에서 수집된 농도는 개인 노출량과 관련이 없거나 상당히 과소평가되는 것으로 확인되었다(Fernandez-Bremauntz and Ashmore, 1995, Adams et al., 2001, Gulliver and Briggs, 2004). 이와 같이 환경오염물질의 노출 수준은 개인이 점유한 위치나 노출 시간에 따라 상당한 변동성을 보여왔으며, 제한적인 공간의 농도만으로 개인 노출량을 평가하는 것은 실제 노출량과 큰 차이가 있을 수 있다(Kaur et al., 2007).

    최근 다양한 오염물질에 대한 개인별 노출량을 평가하기 위한 연구의 필요성이 제기됨에 따라(McNabola, et al., 2008;Kaur et al., 2007), 환경 오염물질에 대한 개인의 노출을 측정하기 위해 여러 가지 방법이 개발되고 있으며(Jantunen et al., 2002 ; Bohlin et al., 2007 ; O'Connell et al., 2014;Asbach et al., 2017 ; Dixon et al., 2018), 이를 활용하여 개인 노출량을 평가하고 그에 따른 건강 영향을 평가하는 연구가 활발하게 이루어지고 있다(Nayek and Padhy, 2020;Chillrud, et al., 2021;Lu, 2021;Rajapakse, et al., 2021). 이에 본 연구에서는 개인 노출량 평가의 중요성을 확인하고자, 서울시에 거주하고 있는 15인의 대상자를 대상으로 수동식 시료 채취기를 이용하여 주택 실내, 인근 실외, 개인의 VOCs 농도를 약 3개월 동안 측정 및 분석였다. 또한, NRC (National Research Coucil)와 US EPA (United States Environmental Protection Agency)에 서 제안하는 건강위해성평가 방법을 활용하여 노출시간을 각 노출계수 핸드북과 실제 시간활동일지를 통해 조사한 점유시간으로 달리 적용한 2가지 노출 시나리오를 실제 개인 노출과 비교함을써 개인 노출량을 평가함에 있어 미소환경의 농도 및 점유시간의 중요성을 확인하고 향후 개인 노출량 평가의 기초자료로 활용하고자 하였다.

    2. 연구방법

    2.1 시료채취 및 설문조사 방법

    시료 채취는 2023년 2월부터 5월까지 약 3개월 동안 이루어졌다. 서울의 2개 병원에서 서울에 거주하는 성인 중 원활한 시료 수거에 어려움이 없는 병원 직원을 참가자로 모집하였으며, 최종적으로 15인의 연구참여자를 모집하여 시료 채취를 수행하였다. 시료 채취 전 연구참여자들을 대상으로 시료 채취 방법에 대해 개별적으로 교육을 수행하였다. 이때, 주택 실내·외, 개인의 VOCs 농도를 동시에 채취하고 동일 선상에서 실내· 외, 개인의 노출 수준을 비교·분석하고자 선행 연구에서 개인 노출농도 수준을 판단하고자 다수 활용한 수동식 시료 채취기(OVM 3500+, 3Mtm, USA)를 사용하였으며, 주중(화~목), 주말(금~일) 동안 연구참여자들의 출근 시간 전인 오전 7∼8시를 시작으로 약 72시간 동안 포집하였다(Table 1).

    연구참여자는 각자의 집 실내, 실외에 수동식 시료 채취기를 직접 설치하였다(Fig. 1a, Fig. 2a, 2b). 주택 실내의 경우 가장 재실자가 오래 머물러있는 거실에서, 바닥으로부터 1m 이상 높이, 벽으로부터 15∼30cm 이상 떨어진 곳에 OVM 뱃지를 설치하도록 하였다. 주택 실외의 경우 대부분의 대상자가 아파트에 거주하고 있는 점을 고려하여 창틀에 OVM 뱃지를 고정하여 설치하게 하였다. 단, 눈, 비와 같은 기상 현상으로 인해 시료가 손상되는 것을 최소화하고자 바닥면이 개방된 플라스틱 덮개를 뱃지 위에 설치하였다. 개인 노출은 참여자들의 호흡기로부터 약 30cm 범위 부근에 집게로 고정하도록 한 뒤 일상 생활동안 착용하고 생활하도록 하였다(Fig. 2c). 시료 포집이 종료된 채취기는 마개를 밀폐하였으며, 밀폐된 채취기는 은박으로 된 포장지에 1차 포장한 이후 실험실로 이동하여 4℃ 이하로 냉장 보관한 이후 7일 이내 분석을 수행하였다.

    주택 실내 및 실외 노출 기간 데이터는 자체 설계한 어플리케이션을 통해 30분 단위로 수집되었다. 또한, 어플리케이션을 통해 위·경도 좌표를 동시에 수집하였으며, 수집된 위·경도 좌표로 확인된 사용자의 활동 범위는 Fig. 1b와 같다. 사용된 연구 계획 등은 ‘미세먼지 유입 영향 실내공기오염물질 노출에 의한 알레르기질환 영향 규명 기술 개발’의 제목으로 기관 검토 위원회(IRB No 2022GR0384)의 승인을 받았으며, 모든 15인의 참가자로부터 사전 동의 후 연구를 진행하였다.

    2.2 VOCs 분석 및 정도관리

    포집된 시료는 분석을 하기에 앞서 표준 용액을 먼저 제조하였다. 표준 용액은 각 분석 대상물에 대해 참조 표준을 정확하게 측정하고, 크로마토그래피 등급의 흡착용제 용액 (CS2)에 첨가하여 1.0mg/ml의 농도로 주석 용액을 제조하였다. 주석 용액은 날짜를 표시하고 냉장 보관하며 매월 제조하였으며, 이 주석 용액을 내부 표준 용액을 사용하여 최소 주 3∼5회 희석하 여 0.01∼10μg/ml 농도의 3∼5개의 작업 표준을 제조 하였다. 작업 표준은 매주 신선하게 제조하며 냉장 보관하였다. 이때, 내부 표준 용액은 99% 이상의 순수한 cyclohexane과 decane을 정확하게 측정하여 흡착용제 용액 당 1∼10㎍의 각 내부 표준 물질을 포함하는 용액을 제조하였다.

    샘플 준비 방법은 포집된 시료 포장지에서 분석할 OVM 모니터(뱃지)를 꺼낸 이후, 투명한 표본 챔버에서 플라스틱 샘플링 그리드를 제거하고 탄소 와퍼를 드러냈다. 탄소와퍼는 집게를 사용하여 이너트 가스 밀폐 용평 캡이 있는 7ml 유리병으로 옮긴 뒤, 피펫을 이용하여 내부 표준 용액 2.0ml를 유리병에 채운 이후 이너트 가스 밀폐 용평 캡으로 병을 밀폐하였다. 이후 오비 탈 쉐이커를 사용하여 병을 1시간 동안 지속적으로 흔든 뒤 분석을 수행하였다. 분석은 가스크로마토그래피/ 질량 분석법(Gas chromatography/mass spectrometry, GC-MS) 방법을 통해 분석을 수행하였으며, 분석 장비 및 조건은 Table 2와 같다. 총 16종의 VOCs 농도를 분석을 통해 얻었으며, VOCs 농도를 계산한 식은 (1)과 같다.

    C i = W × V × C F T T × S R
    (1)

    여기서 Ci는 VOCs 개별 성분 i의 농도(㎍/m3)이고, W는 공시료로 보정된 개별 성분 i의 양(㎍), V는 추출 용매의 부피(ml), CFT는 온도 보정 계수(이때, 온도는 별도로 측정하지 않아서, 실내·외 및 개인 노출 시 모두 25℃인 것으로 가정하였으며 이때의 보정계수는 1.00 이다.), SR은 개별 성분 i의 채취유량(cc/min), T는 샘플링 시간(min)을 의미한다. 개별 성분에 따른 채취속도는 Table 3과 같다.

    정도관리(Quality Assuaranc/Quality Control, QA/ QC)를 위해 최소검출한계(Minimum detectable limit, MDL), 반복재현성(Relative standard deviation, RSD)을 산출함으로써 검토하였다(Table 4). 이때, 국립환경과학원의 대기오염공정시험기준(ES 01804.2a)에 따라 최소 검출한계를 결정하기 위해 검출한계에 다다를 것으로 생각되는 대상물질의 농도를 7번 반복 측정한 후 이 농도 값을 바탕으로 하여 얻은 표준편차에 3을 곱하여 산출하였다. 검정곡선의 경우 동일한 시간 동안 동일한 조건에서 일정 VOC 질량에 대해서 3회 이상 반복 분석하여 크로마토그램의 적분 면적과 봉우리(peak)의 머무름 시간(Retention time, RT)의 정밀도를 확인하였다. 정밀도의 경우 표준물질을 반복 분석하여 RT과 적분면적에 대하여 정밀도를 구하여 평가하고, 정도 관리 목표는 각 R2≥0.98, RSD(%)는 10% 이내로 설정하였다.

    2.3 노출평가 및 건강위해성평가

    건강위해성평가는 공기 중 오염물질의 농도가 인간의 건강에 미치는 위해를 정량적으로 평가할 수 있는 기법으로, 본 연구에서는 VOCs가 특정 발생원으로부터 공기 중으로 발생되는 물질인 것을 고려하여 여러 가지 노출 경로 중 흡입 노출만을 주요 노출경로로 고려하였다. 이때, 노출량은 식 (2)를 이용하여 산출하였으며, 사용한 노출계수는 Table 5와 같다.

    A D D i = C i × I R × E F × E D B W × A T
    (2)

    여기서 Ci는 VOCs 개별 성분 i의 농도(㎍/m3), IR 는 호흡량(m3/day), EF는 노출빈도(days/year), ED는 노출기간(years), BW는 체중(kg), AT는 평균 노출시간 (day)이다.

    노출량 산정시 노출계수의 대표 단일값 사용에 따른 불확실성을 줄이기 위한 일환으로 중심경향노출 (Central Tendency Exposure, CTE)과 합리적인 최대 수준의 노출(Reasonable Maximum Exposure, RME)에 따른 노출평가를 수행하였으며, 이의 결과를 이용하여 건강위해성평가를 수행하여 평균 위해도 및 최대 위해도를 각각 산출하여 제시하였다. CTE 노출 시 VOCs 농도는 산술평균 농도를 사용하였으며, RME 노출 시 VOCs 농도는 95% 구간 농도를 사용하였다. 이 때, CTE 및 RME 노출 시 VOCs 농도는 정규분포하지는 않았으나 중앙값과 산술평균값 중 보다 보수적으로 산출하고자 산술평균 농도와 95% 구간 농도를 활용하였다.

    한편, TWA 노출농도의 경우 주택 실내 및 실외 공간에서 측정된 VOCs 농도와 각 공간의 체류시간을 통해 산출하였으며, TWA 산출식은 (3)과 같다.

    C T W A = ∑ i = 1 C i × T i T
    (3)

    여기서, CTWA는 시간가중평균농도(㎍/m3)고, Ci는 공간 i에서의 VOCs 농도이며, Ti는 공간 i에서의 점유시간(hr)이다. 이때, 점유시간에 따라 두가지 시나리오로 나누어서 TWA 농도를 산출하였으며, 시나리오 1은 국립환경과학원에서 조사한 한국인의 장소별 체류시간 자료 중 실외 및 주택실내 점유시간과 본 연구에서 측정된 VOCs 농도를 활용하여 CTWA를 구하였고, 해당 농도에 노출된다고 가정하였다(NIER, 2019). 시나리오 2는 설문을 통하여 얻어진 주택 실내 및 실외에 거주하는 시간을 조사하여 각 공간별 평균값을 사용하였다. 시나리오 1, 2의 T는 전부 24시간으로 설정하였다.

    건강위해성평가는 비발암 및 발암위해성평가를 모두 수행하였으며, 비발암 및 발암 위해도를 구하기 위해 각각 독성참고용량(Reference dose, RfD)과 발암기울기인자(Cancer Slope Factor, CSF)를 일차적으로 식 (4)와 (5)를 통해 산출하였다.

    R f d = R f C × I R B W
    (4)

    C S F = I U R × B W I R
    (5)

    여기서, RfD는 독성참고용량(mg/kg/day), RfC는 독성참고치(mg/m3), IR는 호흡량(20m3/day), BW는 체중(70kg), CSF는 발암기울기인자((㎍/kg/day)-1), IUR 은 호흡단위위해도((㎍/m3)-1)이다. 이때 RfC와 IUR 은 US EPA에서 IRIS (Integrated risk information system), PPRTV (Provisional peer reviewed toxicity values), ATSDR (Agency for toxic substances and diseas registy), Cal EPA (California Environmental protection agency), HEAST (Health effects assessment summary table) 등에서 제공한 독성값을 정리한 Regional Screening Levels (RSL) 요약표에서 호흡 독성 정보가 제시된 물질만을 대상으로 건강위해 성평가를 수행하였으며(US EPA, 2023), 조사 결과는 Table 6과 같다.

    개별 VOCs에 대해 비발암 위해도는 위해지수(Hazard Quotient, HQ)와 발암위해도는 초과발암위해도(Excess Cancer Risk, ECR)를 산출하였으며, 연구대상 16종의 VOCs 노출에 따른 통합 위해도는 개별 위해도 값의 합으로 비발암 위해도는 HI(Hazard Index)와 TECR (Total Excess Cancer Risk)를 다음 식 (6)과 (7)을 이용하여 최종적으로 산출하였다.

    H I = ∑ i = 1 H Q i = ∑ i = 1 A D D i R f D i
    (6)

    T E C R = ∑ i = 1 E C R i = ∑ i = 1 ( A D D i × C S F )
    (7)

    여기서, HI는 개별 VOCs의 HQi의 합으로 총 위해지수이고, HQi는 개별 VOC i의 위해지수로 앞서 산출한 ADDi와 RfDi의 비이다, TECR은 VOCs 16종의 전체 초과발암위해도이고, ECRi은 개별 VOC i의 초과발암 위해도로 앞서 산출한 ADDi와 CSFi의 곱이다.

    이때, 비발암 위해도인 HQ와 HI는 위해기준인 1을 초과할 경우에는 오염물질의 노출에 따른 위해 영향이 발생할 가능성이 있음을 나타내며, 1이하이면 위해 영향이 발생할 가능성이 없음을 보여준다. EPA에서는 허용 위해도(acceptable risk)를 자연적으로 발생할 수 있는 위해 수준인 1.0E-06 (인구 백만명 당 1명에게 암이 발생할 확률)으로 제안하고 있다. 이에, 발암 위해도인 ECR 과 TECR의 경우 1.0E-06 (인구 백만명 당 1명에게 암이 발생할 확률)를 허용 가능한 발암 위해도로 설정하였다.

    본 연구는 개인 노출과 시간가중평균(Time-Weight Average, TWA) 노출 간의 관계를 검토하기 위해 주택 실내 및 실외 공간에서 수집한 VOCs 농도 기반 TWA 농도와 개인 채취기를 통해 수집한 농도를 비교하고 자 하였으며, 노출 차이에 따른 건강영향을 확인하고자 NRC (1987)와 US EPA (1991)에서 제안하고 있는 건강 위해성평가 방법을 참고하여 건강위해성을 확인하였다.

    2.4 통계분석

    본 연구에서는 VOCs 분석 결과 중 검출한계 이하 (N.D.) 값이 다수 존재하여, N.D.는 ‘0’으로 처리한 이후 기술통계를 이용하여 실내 및 실외 공간과 개인노출의 개별 VOCs의 평균, 표준편차, 중앙값 및 최대치를 산출 하였으며, 실내, 실외공간과 개인노출의 평균 VOCs 농도 차이는 일원배치분산분석(One-way ANOVA)을 이용하여 유의수준 0.05를 기준으로 검정하였다. 또한, 개별 VOCs별 실내, 실외 개인노출별 주일과 주말 간의 평균 농도 차이는 student t-test를 이용하여 유의수준 0.05를 기준으로 검정하였고, TWA 농도와 실제 개인 노출농도 간의 농도 차이는 대응표본 t-test를 이용하여 마찬가지로 유의수준 0.05를 기준으로 검정하였다. 모든 통계분석은 통계소프트웨어인 R (ver 4.2.2)을 활용하였다.

    3. 결 과

    3.1 공간별 VOCs 농도 분포 특성

    실내, 실외 및 개인 노출 VOCs 농도를 측정한 결과는 Table 6와 같다. 조사 대상 VOCs의 VOCs 중 5% 미만 검출된 VOCs를 제외하고 5% 이상의 검출율을 보인 VOCs 9종의 농도를 확인한 결과, limonene이 실내, 실외, 개인 노출농도가 각 32.80±39.42, 14.17±19.41, 26.70±36.35㎍/m3로 가장 높은 것으로 확인되었다. 측정 위치에 따른 농도를 확인한 결과, 2-Butanone, ethyl acetate, β-Pinene, limonene은 실내에서 가장 높은 농도로 나타났고, α-Pinene는 실외에서 높은 농도로 나타났다. Chloroform, toluene, ethylbenzene, m,p-Xylene은 개인 노출농도에서 높은 농도를 나타내는 것으로 조사 되었으나, 2-Butanone, toluene, limonene만 실내, 실외 개인노출 농도에 있어 통계적으로 유의한 농도 차이가 있는 것으로 확인되었으며(p<0.05), ethylbenzene, m,p- Xylene은 통계적 경계선상(p<0.10)에서 유의한 농도 차이가 있는 것으로 조사되었다.

    한편, 실내와 실외 오염물질 농도의 비인 I/O ratio를 통해 실내와 실외 발생원 중 어느 곳의 영향을 비교적으로 더 많이 받는지 확인한 결과, α-Pinene을 제외한 8종 VOCs 모두 I/O ratio가 1을 초과하여 실내에 주요 발생원이 있을 것으로 추정되었다.

    실내·외 및 개인 VOCs 농도에 대한 개별 VOCs의 기여도를 확인한 결과(Fig. 3), limonene이 실내와 실외 및 개인 VOCs의 기여도가 각 37.0%, 26.8%, 29.3%로 대부분을 차지하는 것으로 확인되었다. 반면 다음으로 높은 비중을 차지하는 VOCs는 측정 공간별로 다르게 나타났는데, 먼저 실내에서는 toluene이 18.5%, chloroform이 17.1%로 높은 비중을 차지하는 것으로 확인되었다. 실외에서는 chloroform이 24.9%, ethyl acetate가 22.8%로 대부분을 차지하는 것으로 확인되었으며, 개인 노출 VOCs의 경우 실내와 같이 toluene이 25.3%, chloroform이 17.1%로 큰 비중을 차지하는 것으로 나타났다. 이는 개인 노출농도의 경우 이는 점유 시간이 높은 실내 농도에 크게 영향을 받고 있음을 확인할 수 있는 결과이다.

    검출빈도가 5% 이하인 6종을 제외한 9종 VOCs의 주중 및 주말별 농도 차이를 확인한 결과, 모든 VOCs는 주중과 주말 농도 간에 통계적으로 유의한 농도 차이가 없는 것으로 확인되었다(p>0.05). 이는 실내, 실외 뿐 아니라 개인의 노출농도는 주중, 주말에 따른 차이가 VOCs 농도에 큰 영향을 끼치지 않음을 확인할 수 있는 결과이다. 이에 건강위해성평가 시 주중과 주말을 분류하지 않고 평가를 수행하였다.

    3.2 노출평가 및 건강위해성평가 결과

    3.2.1 노출평가

    ADD를 산출한 결과(Table 9), 시나리오 1, 2 및 개인 노출 시 limonene의 노출량이 가장 큰 것으로 나타났다. 노출량을 확인한 결과, β-Pinene을 제외한 모든 VOCs가 개인 노출, 시나리오 2, 시나리오 1 순으로 높게 나타났으며, 특히 m,p-Xylene의 경우 개인 노출량이 두 시나리오 대비 약 5.5배까지 높게 나타나는 것으로 확인되었다.

    limonene 외에 노출량이 높은 성분을 확인한 결과, 시나리오 1에서는 chloroform과 toluene이 남, 여 각 1.5㎍/kg/day, 1.9㎍/kg/day로 다음으로 노출량이 높은 것으로 나타났고, 시나리오 2에서도 역시 toluene, chloroform이 유사하게 각 1.3㎍/kg/day, 1.4㎍/kg/day 로 노출량이 높은 것으로 확인되었다. 개인 노출량에 서도 시나리오 1, 2와 같이 toluene과 chlroform이 유사한 수준으로 노출량이 높은 것으로 나타났으나, toluene의 경우 3.6㎍/kg/day로 시나리오 1, 2 대비 약 2배, chloroform의 경우 2.4㎍/kg/day로 약 1.5배 높은 수준에 노출되는 것으로 확인되었다.

    시나리오 1, 2를 통해 산출된 TWA 농도와 개인 노출농도를 비교하였으며, 0인 값을 제외하고 상자수염 그림을 통해 검출 값의 분포를 확인하였다(Fig. 4). chloroform, ethylbenzene, m,p-Xylene을 제외한 나머지 성분들은 전부 개인 노출, 시나리오 2, 시나리오 1 순으로 높은 농도로 나타났다. TWA 농도와 개인 노출농도 간의 대응표본 t 검정을 수행한 결과, Toluene 과 β-pinene의 경우 시나리오 1, 2와 개인노출 농도 간에 통계적으로 유의하게 차이가 있는 것으로 확인되었으며(p<0.05), 2-Butanone, ethyl acetate, chloroform, α-pinene, limonene은 시나리오 2 기반 TWA와 개인 노출농도 간에 통계적으로 유의한 차이가 있는 것으로 확인되었다(p<0.05). 이는 제한적인 공간의 농도를 활용하여 건강위해성평가를 수행했을 때 성분에 따라 실제 노출량 대비 과소·과대 평가될 수 있음을 확인할 수 있는 결과이다. 또한, 시나리오 2와 개인 노출농도 간의 농도가 통계적으로 유의한 차이가 있는 것으로 볼 때, 미세환경 중 VOCs 농도가 개인 노출량에 영향을 끼치는 것으로 판단되었다.

    이에, 설문조사 기반 시나리오 2 방법으로 산출한 TWA 농도와 개인 노출 농도를 산점도를 통해 비교한 결과(Fig. 5), 고농도 구간을 제외하고 대부분의 물질의 TWA 농도와 실제 개인 노출농도가 선형성을 보이는 것으로 확인되었다. 이는 2-Butanone, ethyl acetate, chloroform, α-pinene, limonene 통계적으로는 유의한 차이가 확인되었으나, 고농도로 나타난 구간을 제외한 일반적인 수준의 농도는 TWA 농도를 통해 개인의 노출량을 추정할 수 있음을 확인한 결과이다. 한편, 고농도 구간에서 대부분의 물질이 좌측 상단으로 치우쳐진 것으로 보여 주택 실내 혹은 실외에서 고농도의 VOCs가 나타났 을 때, 해당 시간대에 대상자가 집안에 점유하고 있지 않아 개인 노출량은 낮게 나타난 것으로 추정되었다.

    3.2.2 비발암 위해성평가

    RfC가 있는 VOCs 8종에 대해 비발암 위해성평가를 수행한 결과는 Table 10과 같다. 먼저, 모든 개별 VOCs에 대해 CTE, RME 수준에 노출 시 시나리오 1, 2와 개 인 노출량 모두 HQ가 1을 초과하는 물질은 없는 것으로 확인되었다. 개별 VOCs의 합인 HI를 확인한 결과, CTE 노출 수준에서는 성별과 관계없이 시나리오 1,2 및 개인 노출 시 HI가 1을 초과하지 않는 것으로 확인되었다. 그러나 개인 노출의 HI가 1.9E-01로 세 개의 시나리오 중 가장 높게 나타나, 제한적인 공간의 농도만을 활용할 경우 실제 노출량 대비 과소평가될 수 있음을 확인할 수 있었다.

    RME 노출 수준에서는 시나리오 1과 2의 경우 HI가 1을 초과하지 않았으나, 개인노출 시 HI가 1을 초과하였다. 이는 고농도에 노출 시 TWA를 사용할 경우 개인 노출량이 과소평가될 수 있음을 확인할 수 있는 결과이며, 주택 실내와 실외를 제외한 특정 미세환경에서 고농도의 VOCs에 노출되는 것이 영향을 끼친 것으로 판단되었다.

    3.2.3 발암 위해성평가

    IUR이 있는 Chloroform과 Ethylbenzene에 대해 발암 위해성평가를 수행한 결과는 Table 11과 같다. 먼저 개별 물질에 대해 위해성평가를 수행한 결과, CTE 노출 수준에서 chloroform의 경우 시나리오 1, 2와 개인 노출 시 1.0E-04 이상으로 허용위해도인 1.0E-06을 100배 이상 초과하는 것으로 확인되었으며, 개인 노출, 시나리오 1, 시나리오 2 순으로 ECR이 높은 것으로 나타났다. Ethylbenzene의 경우 시나리오 2의 남성은 허용 위해도를 초과하지 않았으나, 시나리오 1은 남성과 여성 모두 허용위해도를 초과하였으며, 개인 노출도 역시 허용위해도를 초과하는 것으로 확인되었다. 또한, chloroform와 같이 개인 노출, 시나리오 1, 시나리오 2 순으로 ECR이 높은 것으로 확인되었다.

    개별 ECR의 합인 TECR을 확인한 결과, CTE 노출 수준에서 개인 노출이 2.0E-04로 가장 높게 나타났으며, 가장 낮게 나타난 시나리오 2 대비 남, 녀 각 1.9, 1.7배 높은 것으로 확인되었다. RME 노출의 경우 개인 노출, 시나리오 1, 시나리오 2 순으로 높게 나타났다. 즉, 제한적인 공간의 농도를 활용하여 건강위해성 평가를 수행할 경우 평균적인 수준과 최대 노출 수준에서 실제 노출량 대비 과소평가될 수 있을 것으로 사료 된다.

    3.3 개인 VOCs 노출 농도 분포

    비발암 위해성평가 결과 chlroform과 ethyl acetate 의 HQ가 위해기준을 초과하지는 않았으나, HI 중 약 82.2%로 대부분을 차지하는 것으로 확인되었다. 이에 모집된 대상자별 chloroform과 ethyl acetate에 대한 개 인 노출량을 확인한 결과(Fig. 6), 두 물질 모두 개인에 따라 농도가 다른 것으로 확인되었다. 먼저, chloroform 의 경우 ethyl acetate와 다르게 E, G를 제외한 나머지 대상자들은 검출되지 않은 것으로 확인되었으며, Ethyl acetate는 M이 나머지 대상자 대비 높은 농도로 나타났으며, 평균농도(8.73㎍/m3) 대비 약 2배 이상 높은 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 VOCs의 경우 개인에 따라 노출량이 크게 다르게 나타나며, 개인 노출량 평가의 필요성을 확인할 수 있는 결과이다.

    발암 위해성평가 결과 모든 시나리오에 대해 성별과 관계없이 ECR이 발암 가능성이 있는 것으로 추정되는 허용위해도인 1.00E-06을 초과함과 동시에 앞서 확인되지 않은 ethylbenzene에 대해 대상자별 개인 노출량을 확인하였다(Fig. 7). Ethylbenzene은 chloroform과 같이 일부 대상자(G, J)를 제외하고 미검출되었으며, 이 중 J의 평균 농도는 전체 대상자의 평균 농도인 2.26㎍/ m3을 3배 이상을 초과한 것으로 나타났다.

    4. 고 찰

    본 연구는 오염물질 노출에 따른 건강영향을 평가함에 있어 개인 노출량의 중요성을 확인하고자, 서울시에 거주하고 있는 15인의 대상자를 대상으로 OVM 뱃지를 이용하여 주택 실내, 인근 실외, 개인의 VOCs 농도를 모니터링하고, TWA 기반 2가지 노출 시나리오 및 개인노출량에 따른 건강 영향을 평가하고 비교하였다.

    실외·내 및 개인의 VOCs 농도 분포를 확인한 결과, 16가지 VOCs 중 실내와 실외에서는 9종의 VOCs가 5% 이상 검출되었으며. 그 중 limonene이 실내·외 및 개인 노출 중 가장 높은 농도로 나타났고, 다른 성분들은 공간에 따라 농도 차이를 보였다. Limonene 은 α-pinene과 β-pinene과 같은 모노테르펜의 한 종류이며, 테르펜 중 약 70% 내외로 가장 많은 비중을 차지하는 성분으로 주로 세척제, 방향제와 같은 가정 용품에서 발생하는 VOCs이다(Sarwar et al., 2004;Angulo Milhem et al., 2020). 선행 연구에 따르면 가정용 청소제품을 사용했을 때 250㎍/m3까지 초과할 수 있는 것으로 확인되었으며(Angulo Milhem et al., 2020), Krol, et al., (2014)연구에서는 주택 실내에서 227∼513μg/m3 수준으로 분포하는 것으로 나타나고, 그 외 검출한계에서부터 500㎍/m3 이상까지 매우 다양한 범위에서 농도가 분포하는 것으로 확인되었다(Geiss et al., 2011). 본 연구에서는 주거 실내에서 평균 32.80μg/m3, 최대 농도의 경우 각 354.48㎍/m3, 390.52㎍/m3로 확인되어 선행 연구와 유사한 범위 내에 있는 것으로 확인되었다.

    측정 공간별 높은 농도로 나타난 VOCs를 확인한 결과, 2-Butanone, toluene, limonene이 측정 공간에 따라 통계적으로 유의하게 농도가 다르게 분포하는 것으로 확인되었으며(p<0.05), 2-Butanone, Llimonene의 경우 실내에서 높은 농도로 나타났고, toluene은 개인 에게서 높은 농도로 나타났다. 2-Butanone은 3∼7㎍/ m3 범위에서 분포하는 것으로 조사된 것으로 보고되었으며(Weisel, et al., 2008;Li et al., 2019), 본 연구 역시 2-Butanone은 주택 실내에서 8.33㎍/m3로 나타나 유사한 수준인 것으로 확인되었다. 한편, 최대 농도를 확인한 결과 276.80㎍/m3로 실외의 최댓값(26.90㎍/m3) 대비 10배 높은 농도로 나타나 실내 특정 발생원이 높은 농도의 2-Butanone에 영향을 끼친 것으로 사료되었다. 실내, 실외 및 개인 중 개인의 노출농도(23.01㎍/m3)가 가장 높게 나타난 toluene은 선행연구에 따르면, 개인 노출 시 53-80㎍/m3 범위 내에 존재하는 것으로 확인되어 본 연구 대상자들의 개인 노출농도가 비교적 낮은 것으로 확인되었다(Alexopoulos, et al., 2006).

    각 시나리오 별 TWA 농도와 개인 노출량을 비교한 결과, toluene과 β-pinene이 TWA 농도와 개인노출량 간에 통계적으로 유의한 차이가 있는 것으로 확인되었으며(p<0.05), 그 외 대다수의 경우 시나리오 2와 개인 노출량 간에는 통계적으로 유의한 차이가 있는 것으로 확인되었다(p>0.05). 또한, 시나리오 2를 통해 산출한 TWA 농도와 실제 개인 노출농도 간의 산점도를 확인한 결과 대다수의 물질이 선형성을 이루었다. 이는 본 연구에서 실외와 주택 실내만의 농도 및 점유 시간을 활용하여 평가한 것이 영향을 끼친 것으로 판단되며, 향후 다양한 미세환경의 농도를 모니터링하고, 점유시간을 보다 세부적으로 분류한다면 개인 노출량과 유사한 수준으로 추정할 수 있을 것으로 사료되었다.

    비발암 위해성평가 결과, 개별 VOCs의 HQ와 HQ의 합인 HI 모두 성별과 관계없이 CTE 노출 수준에서 1을 초과하지 않았으나, 개인노출의 HI가 1.9E-01로 2의 시나리오 대비 높게 나타났다. 즉, 이는 본 연구에서 비발암 위해성평가에 사용한 VOCs 성분이 6종으로 제한적이며, 더 다양한 종류의 VOCs를 사용하여 평가를 수행할 경우 제한적인 공간의 농도를 사용하여 평가하는 것 대비 위해도가 클 수 있을 것으로 추정되었다. 다양한 실내공간에서 toluene, xylene, n-Hexane, benzene, chloroform을 모니터링하고 건강위해성평가를 수행한 연구에 따르면, 도서관이나, 주택 실내, 병원에서는 HQ가 1을 초과하지 않았으나, 그 외 식당, 주유소, 자동차 도장센터 등 일부 실내 환경에 대해서는 HQ가 1에 가깝거나 훨씬 초과하는 것으로 확인되었다(Guo et al., 2004;Yimrungruang et al., 2008;Sarigianniset et al., 2011). 즉, 현대인들은 다양한 미세환경에서 활동하기 때문에 미세환경별로 다양한 수준의 VOCs에 노출될 수 있으며, 제한적인 실내공간의 농도만을 활용하여 건강영향을 평가했을 경우에는 과소평가될 수 있음을 시사한다.

    발암 위해성평가 결과, CTE 노출 시 개별 물질의 ECR은 chlroform은 시나리오 1, 2 및 개인노출 시 허용 위해도인 1.00E-06을 초과하여 발암 가능성이 있는 것으로 확인되었으며, ethylbenzene의 경우도 역시 시나리오 2 남성을 제외하고 모두 허용 위해도를 초과하였다. (선행연구에 따르면, Chlroform과 ethy lbenzene 은 대표적으로 담배 연기 중에서 발생하는 것으로 확인된 바있으며(Salthammer, 2004;Dai et al., 2017), 그 외 용제나 생활화학제품 사용 시에도 발생한다(Kwon, et al., 2008;Khezeli, et al., 2015). 한편, 본 연구 참가 대상자들의 경우 가정 내 흡연자가 없는 것으로 확인되어 각 이 영향을 끼쳤을 것으로 사료되며, 추가적인 조사가 필요할 것으로 판단되나 대표적인 발생원인 과을 관리한다면 건강 상에 긍정적인 영향을 끼칠 것으로 판단된다). 개별 ECR의 합인 TECR 역시 모든 시나리오에서 약 1.1E-04 수준으로 나타났으며, 특히 개인 노출의 발암위해도가 2.0E-04로 가장 높게 나타났다. Payne- Sturges et al. (2004)에 따르면, 실내, 실외 및 개인 노출 량을 모니터링한 결과, 11종의 VOCs 중 benzene을 포함한 8종의 VOCs가 개인, 실내, 실외 순으로 높은 농도로 나타나는 것으로 확인되었으며, 발암위해성평가 결과 실내 대비 개인 노출 시 발암 위해도가 1.1-2.3배로 높은 것으로 확인되었다. 그 외 많은 선행연구에서도 실외, 실내 공간 대비 개인노출량의 높은 수준을 확인 한 바 있다(Zhou et al., 2011;Cheng et al., 2018). 본 연구에서도 역시 TWA 농도 대비 개인 노출 시 발암 위해도가 1.3~1.9배 높은 것으로 확인되어 개인 노출량 평가의 중요성을 재확인할 수 있었다.

    또한, 건강위해성평가 결과 건강에 부정적인 영향을 끼칠 것으로 판단되는 chloroform, ethyl acetate 및 ethylbenzene의 연구대상자들의 개인별 노출농도를 확인한 결과, 대다수의 대상자들에게는 검출되지 않았으나, 특정 대상자가 고농도의 VOCs에 노출되는 것을 확인하였으며, 고농도에 노출되는 일부 대상자들은 실제 노출량 대비 크게 과소평가될 수 있음을 확인하였다. 따라서, 오염물질 노출에 따른 건강영향을 평가함에 있어서 개인의 활동패턴의 다양성으로 인해 본 연구에서 확인한 바와 같이 주택 실내와 실외 등 제한적인 공간의 농도를 활용하여 위해성을 평가하는 것은 한계가 있을 것으로 판단되며, 보다 정확한 노출량을 산출하기 위해서는 미세환경 중 농도를 추가적으로 조사해야될 것으로 사료된다. 한편, TWA를 통해 개인 노출량을 추정할 때, TWA 농도와 실제 노출량이 선형성을 이루는 것으로 확인되어 노출량을 평가함에 있어 TWA 기법을 활용한다면 실제 노출량과 유사하게 평가할 수 있을 것으로 기대되었다.

    한편 본 연구의 경우 주택 실내 및 실외공간 외의 미세환경에 대해서는 세부적인 조사를 수행하지 않아 개인 노출에 영향을 끼치는 요인을 추정할 수 없다는 한계가 있다. 그러나 본 연구 결과를 통해 제한적인 공간에서의 농도를 활용한 건강위해성평가는 실제 노출량 대비 과소평가될 수 있음을 확인하였고, 연구 대상자 별 노출량을 비교·분석함으로써 개인 노출량 평가의 필요성을 확인하였다. 이에 향후 다양한 미세환경의 실내 공기 중 농도를 파악하고, 개인 활동일지를 통해 활동 패턴을 조사하여 개인의 노출량 산출에 대안적으로 사용된다면, 정확한 개인 노출량을 평가할 수 있을 것으로 기대되었다(Kim et al., 2002).

    5. 결 론

    본 연구는 실내·외 공기 중 VOCs에 대한 개인 노출량 평가의 중요성을 규명하기 위해 서울시에 거주하는 15명의 대상자를 대상으로 약 3개월 동안 주택 실내, 인근 실외, 개인의 VOCs 농도를 수동식 시료 채취기를 이용하여 모니터링하였다. 연구 결과, 주택 실내와 실외에서 다양한 VOCs가 검출되었으며, 특히 limonene은 실내 외 및 개인 노출 모두에서 가장 높은 농도를 보였다. 리모넨은 주로 가정용 세척제와 방향제에서 발생하는 것으로 밝혀졌으며, 그 외에도 2-Butanone, toluene 등의 VOCs가 공간별로 농도 차이를 보였습니다.

    건강 위해성 평가 결과, VOCs의 HI는 대부분 1을 초과하지 않았으나, 개인 노출의 경우 상대적으로 높은 수치를 보였다. 특히, 발암 위해성 평가에서는 chloroform과 ethylbenzene이 일부 시나리오와 개인 노출에서 허용 위해도를 초과하여 발암 가능성이 있는 것으로 확인되었다. 이는 개인 노출 시나리오가 단순히 실내와 실외의 농도를 기반으로 한 것에 비해, 실제 개인 활동에 따른 다양한 미세환경의 농도를 평가할 때 보다 정확한 결과를 얻을 수 있음을 시사한다.

    본 연구는 개인의 활동패턴과 다양한 미세환경에서의 노출 농도가 건강 위해성 평가에 미치는 영향을 확인하였으며, 주택 실내와 실외의 제한적인 공간의 농도를 활용한 위해성 평가가 과소평가될 수 있음을 보여주었다. 향후 연구에서는 다양한 미세환경의 실내 공기 중 농도를 모니터링하고, 개인의 활동패턴을 보다 세부적으로 조사하여 개인 노출량을 보다 정확하게 산출할 필요가 있다. 이는 정확한 건강 위해성 평가를 위해 필수적이며, 개인 노출량 평가의 기초자료로 활용될 것이다.

    감사의 글

    본 결과물은 환경부의 재원으로 한국환경산업기술원의 환경성질환 사업의 지원을 받아 연구되었습니다.(과제번호-1485019512/ 2022003310002).

    <저자정보>

    박신영(박사과정학생), 장혁(석사과정학생), 이정미(박 사과정학생), 권재민(교수), 이철민(교수)

    Figure

    JOIE-23-2-96_F1.gif

    Individual activity locations during the period of sampling.

    JOIE-23-2-96_F2.gif

    Example of attachment of OVM 3500+. a) Outdoor, b) Indoor, c) Personal.

    JOIE-23-2-96_F3.gif

    Percent compositions of individual VOCs to sampled VOC contributions in indoor air, outdoor air, and personal.

    JOIE-23-2-96_F4.gif

    Comparison boxplot of substance-specific TWA concentrations and personal concentrations (㎍/m3).

    a) 2-Butanone, b) Ethyl acetate, c) Chloroform, d) Toluene, e) Ethylbenzene, f) m,p-Xylene, g) α-pinene, h) β-pinene, i) Limonene.

    * p-value < 0.05

    JOIE-23-2-96_F5.gif

    Scatter plot of correlation between personal VOC exposure and a time-weighted average of VOC exposure from scenario 2.

    a) 2-Butanone, b) Ethyl acetate, c) Chloroform, d) Toluene, e) Ethylbenzene, f) m,p-Xylene, g) α-pinene, h) β-pinene, i) Limonene.

    JOIE-23-2-96_F6.gif

    Distribution of personal VOCs concentration (Chloroform, Ethyl acetate).

    a) Concentration of Chloroform (㎍/m3), b) Concentration of Ethyl acetate (㎍/m3).

    JOIE-23-2-96_F7.gif

    Distribution of personal VOCs concentration. (Ethylbenzene, unit: ㎍/m3).

    Table

    Location of sampling points (indoor and outdoor)

    GC/FID analysis conditions

    Sampling rate according to individual components (cc/min)

    a) SR : Sampling rate (cc/min)

    Quality control results of individual component analysis

    Summary of exposure factors of this study

    a) Central Tendency Exposure, b) Reasonable Maximum Exposure

    The toxicity information of VOCs

    a) Methyl Isobutyl Ketone, b) Integreated Risk Information System, IRIS, c) Provisional Peer-Reviewed Toxicity Values, PPRTV, d) Agency for Toxic Substances and Disease Registry, ATSDR, e) California Environmental Protection Agency, Cal EPA

    Concentration of VOCs in sampling location (㎍/m3)

    a) Methyl Isobutyl Ketone, b) Result of ANOVA after standardization using z-score (p-value : 0.05)

    Distribution of VOCs concentrations on weekdays and weekends (㎍/m3)

    a) Concentration, b) Result of student’s t-test

    Result of average daily dose by scenarios and personal exposure (㎍/kg/day)

    a) Central Tendency Exposure, b) Reasonable Maximum Exposure

    Result of hazard quotient (HQ) by scenarios and personal exposure

    a) Central Tendency Exposure, b) Reasonable Maximum Exposure

    Result of excess cancer risk (ECR) by scenarios and personal exposure

    a) Central Tendency Exposure, b) Reasonable Maximum Exposure

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