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ISSN : 2288-9167(Print)
ISSN : 2288-923X(Online)
Journal of Odor and Indoor Environment Vol.23 No.3 pp.207-219
DOI : https://doi.org/10.15250/joie.2024.23.3.207

Mitigation of odor and methane using a pilot-scale biowindow in a sanitary landfill during summer

Kyung-Suk Cho1,2*, Jun-Min Jeon3, Hee-Wook Ryu4
1Department. of Environmental Science & Engineering, Ewha Womans University
2Center of SEBIS (Strategic Solutions for Environmental Blindsponts in the Interest of Society), Ewha Womans University
3Green Chonnam Environmental Complex Center
4Department of Chemical Enginnering, Soongsil University
* Corresponding Author: Tel: +82-2-3277-2393 E-mail: kscho@ewha.ac.kr
11/09/2024 24/09/2024 25/09/2024

Abstract


This study developed and tested a pilot-scale biowindow for simultaneous removal of odor and methane from landfills. The test was conducted in a sanitary landfill site during the summer season (July and August). The average temperature inside the biowindow was 5°C higher than the average air temperature, rising to 37–48°C when the outdoor temperature was very hot. The complex odor removal rate (based on the dilution-to-threshold value) in the biowindow during the summer was 91.3- 98.8% (with an average of 96.2±4.2%). The average concentration of hydrogen sulfide was 3,024.9±805.8 ppb, and its concentration was found to be the highest among 22 odorous compounds. The removal efficiencies of hydrogen sulfide and methyl mercaptan were 89.1% and 83.2%, respectively. The removal of dimethyl sulfide was 17.7%, and no ammonia removal was observed. Additionally, the removal efficiencies of toluene and xylene were 85.2% and 72.5%, respectively. Although the initial methane removal was low (24.9%), the methane removal performance improved to 53.7–75.6% after the 11th day of operation. These results demonstrate that the odor and methane removal performance of the pilot-scale biowindow was relatively stable even when the internal temperature of the biowindow rose above 40°C in the summer. Since the main microorganisms responsible for decomposing odor and methane are replaced by thermotolerant or thermophilic microorganisms, and high community diversity is maintained, odor and methane in the biowindow could be stably removed even under high-temperature conditions.


Biowindow , Odor , Methane , Summer , Sanitary landfill

생활쓰레기 매립지에 설치한 파일롯 규모 바이오윈도우에 의한 하절기 악취 및 메탄 제거 특성

조경숙1,2*, 전준민3, 류희욱4
1이화여자대학교 환경공학과
2이화여자대학교 환경블라인드스팟연구센터
3㈜그린환경종합센터
4숭실대학교 화학공학과

초록

    © Korean Society of Odor Research and Engineering & Korean Society for Indoor Environment. All rights reserved.

    1. 서 론

    폐기물의 최종 처분지인 매립지에서는 유기성 폐기물이 생분해되어 매립가스가 생성되는데, 매립가스 생성속도는 0~11 m3 ton-waste-1 y-1로, 도시 생활폐기물 1톤당 총 135~375 m3의 매립가스가 생성되는 것으로 추정되고 있다(Kumar et al., 2004;Nikiema et al., 2007;Cho and Ryu, 2009;Yun et al., 2017). 매립가스의 주성분은 이산화탄소(20~50%)와 메탄(30~70%)이나, 황화수소, 암모니아, 휘발성유기화합물(VOCs) 등 악취 물질이 포함되어 있다(Gebert et al., 2008;Cho and Ryu, 2009;Park, 2012;Yun et al., 2017;Du et al., 2023). 매립지 악취는 매립지 근로자의 정신적‧신체적 건강을 위협할 수 있으며, 주변 거주민들의 민원을 유발하고 지가 하락 들의 경제적인 손실을 야기할 수 있다(Tansel and Inanloo, 2019;Zhang et al., 2021).

    국내 매립지 대상으로 악취 배출 현황을 조사한 결과에 의하면, 복토층, 배제공 및 침출수 처리시설에서 배 출되는 복합악취강도(공기희석배수)는 각각 100~1,000배, 100~30,000배 및 10~10,000배 수준이었다(Jeon et al., 2014). 생활폐기물을 매립하는 위생매립지의 복토 층으로부터 배출되는 복합악취강도를 17개월 동안 측정한 결과, 7~20,800배로 변이가 컸고 중간값과 평균값은 각각 2,080배와 4,066배이었다(Yun et al., 2017). 동일 매립지에서 복합악취강도의 계절적 변이를 조사한 결과, 봄철(5,663±4,033배)과 겨울철(5,052±7,053배)이 여름철(1,0698±3,676배)과 가을철(1,761±451배)에 비해 높은 경향이 있었다(Yun et al., 2017).

    매립지에서 주요 악취물질은 황화수소로, 미국, 중국 및 우리나라 매립지에서 측정한 황화수소 농도는 각각 0~2.30, 109, 0~54,005 ppb 이었다(Parker et al, 2002;Muezzinoglu, 2003;Son et al., 2007;Heaney et al., 2011;Fang et al., 2012;Yun et al., 2017). 매립지의 황화수소 발생 flux는 0.3~633.5 mg·m-2·h-1로 보고되고 있다(Parker et al, 2002;Muezzinoglu, 2003). 대부분의 매립지에서 복합악취에 대한 기여도가 높은 물질은 황화수소와 메틸메르캅탄과 같은 황화계 악취이었다 (Jeon et al., 2014;Yun et al., 2017;Du et al., 2023), 우리나라의 위생 매립지에서 측정한 평균 악취 농도값 기준으로 계산한 총악취농도지수에 대한 황화수소의 기여율은 41.3%이었다(Yun et al., 2017).

    매립가스의 주성분 중 하나인 메탄은 대표적인 비이산화탄소계 온실가스로(Cho and Ryu, 2009;Cho and Jung, 2017), 메탄 발생 flux는 0.0002~4,000 g CH4 m-2 d-1로 보고되고 있다(Im et al., 2009;Wang et al., 2020;Delkash et al., 2022). 생활폐기물을 매립하고 있는 국내 위생매립지의 복토층에서 측정한 메탄 농도는 0.1~62.5%이었다(Yun et al., 2017). 매립가스 중 메탄은 에너지원으로 회수하여 자원화하고 있으나, 자원화하기 위해서는 별도의 자원화 시설을 구축해야 하므로 대규모 매립지이거나 메탄 농도가 30% 이상이 고매립가스 발생량이 50 m3 h-1인 경우에만 적용 가능하다(Bajic and Zeiss, 2001;Haubrichs and Widmann, 2006).

    따라서, 매립지 규모가 작거나 메탄 배출 농도가 높지 않은 매립지에서는 악취 와 함께 온실가스인 메탄을 통합관리하는 것이 필요하다(Cho and Ryu, 2009;Lee et al., 2018;Park, 2012;Duan et al, 2021). 본 연구진은 매립지에서 악취와 메탄을 동시에 제거하기 위해 바이오커버(biocover) 기술을 개선한 바이오윈도우(biowindow) 기술을 개발하였다(Jung et al., 2019). 바이오커버는 악취와 메탄을 분해할 수 있는 복합 미생물을 접종한 복합소재를 복토재로 활용하는 기술로, 매립지 악취와 메탄을 효율적으로 제거할 수 있는 기술이다 (Lee et al., 2014;Lee et al., 2017: Lee et al., 2018). 그런데, 바이오커버 기술은 매립지의 넓은 면적을 커버하기 위해서 설치 비용이 많이 소요되는 문제가 있다. 또한, 넓은 면적의 바이오커버 성능을 모니터링하고 유지 관리하는 것도 어렵고 비용이 많이 소요된다. 바이오커버의 설치 면적을 줄이기 위해 수지형 가스 포집관을 설치하고, 가스 포집관 가운데에 바이오윈도우를 설치하는 기술을 개발하였다(Jung et al., 2019). 바이오윈도우의 설치 면적은 기존 바이오커버 설치면적의 1/50로, 기존 바이오커버 기술보다 경제적이고 유지관리가 용이한 장점이 있다(Jung et al., 2019).

    국내 위생 매립지에서 450 m2 매립 면적에 수지형 가스 포집관을 설치하고 9 m2 크기의 바이오윈도우를 설치하였다(Jung et al., 2019). 늦가을인 11월부터 그 다음해 초여름인 6월까지 224일 동안 바이오윈도우에 의한 악취 및 메탄 제거능을 평가하였다(Jung et al., 2019). 바이오윈도우에 의한 복합악취 제거효율은 93~100%로 우수하였고, 복합악취 강도에 기여율이 높은 황화수소와 메틸메르캅탄 제거 효율은 각각 97%와 91%이었다. 한편, 메탄 제거율은 59~100%이었다. 224일 동안 바이오윈도우의 미생물 군집은 높은 다양성을 유지하였는데, 이러한 높은 미생물 군집 다양성은 바이오윈도우의 안정적인 성능 유지에 기여했을 것으로 고찰되었다(Jung et al., 2019).

    바이오윈도우의 표면으로부터 10 cm와 30 cm 깊이에서 온도를 측정하여 외부 기온과의 차이를 비교한 결과, 외부 기온보다 바이오윈도우의 내부 온도가 높게 유지되는 경향이 있었다. 예를들면 외부 평균 기온이 4.3±3.4°C인 겨울철 동안 바이오윈도 10 cm 깊이에서는 13.3±4.1°C이었고, 30 cm 깊이에서의 평균 온도는 20.2±4.1°C이었다(Jung et al., 2019). 이는 폐기물, 악취와 메탄의 생분해로 인해 생성된 열로 인해 바이오윈도우 내부 온도가 높게 유지되었을 가능성이 있으며, 이로 인해 겨울철에도 바이오윈도우의 악취와 메탄 제거 효율이 안정적으로 유지되었을 것으로 사료되었다.

    그런데, 대부분의 악취와 메탄을 분해하는 미생물은 중온성 미생물이기 때문에 내부 온도가 고온화되는 현상이 발생하는 여름철에는 바이오윈도우의 악취와 메탄 제거 성능을 영향을 미칠 수 있다(Scheutz et al., 2009;Cho and Jung, 2017;Lee et al., 2018). 따라서, 본 연구에서는 위생매립지에 설치한 파이롯 규모의 바이오윈도우에 의한 여름철(7월과 8월) 동안의 악취와 메탄 제거 특성을 조사하였다. 또한, 파일롯 규모 바이오윈도우에 의한 여름철의 악취와 메탄 제거능을 비여름철과 비교 고찰하였다. 이러한 연구는 4계절 변화가 뚜렷한 우리나라와 같은 국가에서 매립지 악취와 온실 가스 동시 저감을 위한 생물학적 기술인 바이오윈도우의 활용 가능성을 평가하는데 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으로 사료된다.

    2. 실험장치 및 방법

    2.1 파일롯 규모 바이오윈도우

    K시 위생처리사업장에 위치하고 있는 생활쓰레기 매립지에 파일롯 규모 바이오윈도우를 설치하였다(Yun et al., 2017;Lee et al., 2018;Jung et al., 2019). 본 매립지는 1996년부터 운영되고 있으며 총매립면적은 133,100 m2, 총매립 용량은 3,145,291 m3, 기매립량은 792,864 m3이다. 반입되는 폐기물 중 78%는 생활폐기물이고 연간 매립량은 172,425 톤이다(Yun et al., 2017). 파일롯 규모 바이오윈도우 설치 과정에 대해서는 선행연구에 자세히 기술하였다(Jung et al., 2019). 매립지 15 m × 30 m의 면적에 수지 모양의 가스포집관(폴리에틸렌 유공관, 직경 23 cm)을 설치하고, 가스포집관 가운데에 바이오윈도우(3 m L × 3 m W × 1.15 m H)를 설치하였다(Jung et al., 2019).

    가스 포집관으로 포집한 매립가스가 바이오윈도우 내부로 균일하게 분산될 수 있도록, 바이오윈도우 바닥에는 자갈(직경 2~3 cm Φ)층을 10 cm 두께로 채우고, 그 위에 다공성 플라스틱 팔레트(0.15 m H)를 올려두었다. 팔레트 위에 부직포 시트를 깔고 펄라이트을 넣어주었다(높이 0.3 m). 펄라이트, 토양, 음식물쓰레기 퇴비 및 지렁이 분변토를 부피비로 7:4:3:1로 혼합하여 바이오윈도우 충진제로 넣어주었다(높이 60 cm). 퇴비와 지렁이 분변토는 악취와 메탄을 분해하는 미생물원으로 사용하였다(Moon et al., 2010;Lee et al., 2018;Jung et al., 2019). 바이오윈도우 내부로 유입되는 처리 전 가스(유입가스)를 샘플링하기 위해 6개의 유입가스 샘플링 포트를 설치하였다(Jung et al., 2019). 또한, 바이오윈도우로부터 배출되는 처리 후 가스(출구 가스)를 채취하기 위해, 바이오윈도우 상부에 아크릴 챔버(1.00 m W × 1.50 m L × 0.15 m H)를 설치하였다(Jung et al., 2019).

    2.2 바이오윈도우 내부 온도 측정 및 물성 분석

    실험 기간(7~8월) 동안 외부 기온과 강수량 정보는 기상청에서 운영하는 광양 자동 기상대 자료로부터 얻었다. 바이오윈도우 내부 온도를 측정하기 위해 온도 센서(type T, copper-constantan, -200 to 350°C)를 표면으로부터 10, 30 및 85 cm의 깊이에 설치하였고, 온도 측정값은 데이터 수집 시스템(VR18 Paperless Recorder, Brainchild Electronics, Taiwan)을 사용하여 수집하였다. 바이오윈도우 내부로 유입되는 매립가스의 온도를 측정하기 위해 유입가스 샘플링 포트 6곳 중 4곳(inlet B, D. E. F)에 온도 센서를 설치하였다(Jung et al., 2019). 바이오윈도우 내부와 유입가스 온도는 파일롯 규모 바이오윈도우 운전 개시 후 18, 32 및 39일째 에 24시간 동안 측정하였다.

    바이오윈도우의 충전제의 물리화학적 물성 변화를 측정하기 위해, 운전 0일과 39일째에 바이오윈도우 표면으로부터 0~15cm(상층), 15~30cm(중간층), 30~50cm(바닥층)에서 충전물을 채취하였다. 채취한 시료를 2 mm 체로 걸러내서 큰 입자를 제거한 후, pH, 수분 함량 및 유기물 함량을 측정하였다. 시료의 pH를 측정하기 위해 각 시료 3 g에 증류수 20 mL을 첨가하고 30분간 150 rpm에서 교반하였다. 교반한 현탁액을 상온에서 5분간 정치시킨 후 상등액을 채취한 후, 상등액의 pH를 pH 측정기(Thermo Orion 535A, Thermo, IL, USA)를 사용하여 측정하였다. 시료의 수분 함량과 유기물 함량은 각각 한국토양표준분석법과 한국표준폐기물 분석법을 이용하여 측정하였다(Lee et al., 2018).

    2.3 가스 시료 채취 및 농도 분석

    악취 시료 채취 및 분석은 환경부 악취 오염공정시험 방법에 따라 분석하였다(Jeon et al., 2014;Yun et al., 2017). 복합악취 분석을 위해 악취공정시험법의 공기 희석관능법으로 공기희석배수를 산정하였다(Jeon et al., 2014;Yun et al., 2017). 악취방지법에서 지정한 22종 악취물질은 선행연구와 동일한 방법으로 분석하였다(Jeon et al., 2014;Yun et al., 2017;Lee et al., 2018). 개별 악취물질의 악취농도지수(OQ, Odor Quotient)는 개별 악취물질 검출농도를 각 악취물질의 최소감지농도로 나누어서 계산하였다(Kim and Park, 2008;Jeon et al., 2014). 최소감지농도는 환경부에서 제시한 자료를 이용하였다(Yun et al., 2017;Lee et al., 2018). 개별 악취물질의 OQ값의 총합인 총악취농도지수(Sum of Odor Quotient, SOQ)값을 계산하였다(Yun et al., 2017).

    가스 시료 중 VOCs 농도는 Tenax-TA(Supelco, USA) 흡착튜브를 이용하여 10분간 시료를 흡착한 후(100 mL/min), 가스크로마토그래피(HP6890/5973N; Column DB-1, Agilent USA)를 이용하여 분석하였다(Yun et al., 2017). 메탄 농도는 휴대용 측정기기 (Biogas check analyzer, Geotechnical Instruments, Chelmsford, UK)을 이용하여 매립지 현장에서 측정하였다(Yun et al., 2017;Lee et al., 2018). 또한, 현장에서 tedlar bag에 가스를 채취 후, 시료 중 메탄 농도를 가스 크로마토그래프(7A, Shimadzu, Japan; Column MS- 5A, Agilent USA)로 분석하였다(Yun et al., 2017;Lee et al., 2018).

    3. 결과 및 고찰

    3.1 기온, 강수량 및 유입가스 온도에 따른 바이오 윈도우 내부 온도 변화

    파일롯 규모 바이오윈도우를 7월과 8월 동안 운영하는 동안 기온과 강수량 변화를 Fig. 1에 도시하였다. 평균기온은 22.3~30.3°C의 범위로, 이 기간동안 평균기온은 27.1°C이었다(Fig. 1a). 최저기온의 범위는 15.9~26.4°C로, 평균 최저기온은 21.9°C이었고, 최고기온은 23.6~35.4°C 범위였으며, 평균적으로 30.0°C이었다(Fig. 1a). 운전 5일 차와 7일 차에는 약 20 mm의 강수량을 기록하는 등 초기 10일 동안은 소량의 강우가 지속되어 높은 습도를 유지하였다(Fig. 1b). 그 이후 건기가 지속되다가 44일째에 74.5 mm의 많은 비가 내렸다(Fig. 1b).

    매립지에서 배출되는 악취 및 메탄을 제거하기 위해 개발된 바이오커버와 바이오윈도우의 성능은 기온이나 강수량과 같은 기상학적 요인 뿐 아니라, 충전물의 pH, 수분함량, 유기물 함량, 영양물 및 산소 농도 등과 같은 물리화학적 환경 요인에 의해 직접 혹은 간접적으로 영향을 받는다(Zhang et al., 2012;Bajar et al., 2016;Karthikeyan et al., 2016;Ahoughalandari and Cabral, 2017a;Ahoughalandari and Cabral, 2017b;Ahoughalandari et al., 2018;Lee et al., 2018;Jung et al., 2019).

    바이오윈도우의 하단으로 유입되는 가스 온도와 바이오윈도우 층전층 내부 온도의 일일변화를 Fig. 2에 도시하였다. 바이오윈도우 운전 18일째의 경우(Fig. 2a), 외부 평균기온은 28.1°C (최저 23.8, 최고 33.5°C) 이었는데, 바이오윈도우 내부로 들어오는 유입가스의 일일 평균 온도는 28.4°C이었고, 일변화는 최저 26.2°C에서 최고 30.6°C이었다. 외부 기온은 일변화가 10°C 차이를 보였으나, 바이오윈도우로 유입되는 가스 온도는 24시간 동안 크게 변화하지 않음을 알 수 있었다. 본 연구에서 측정한 여름 기간 동안 유입가스의 평균 온도도 29.3±0.8°C로, 외부 기온의 계절적인 차이에 비해 유입가스 온도의 계절적인 차이는 적었다(Figs. 1 & 2).

    매립지 현장에서 늦가을(11월)부터 그 다음 해 초여름(6월)까지 224일 동안 파일롯 규모 바이오윈도우의 성능 평가한 선행연구에 의하면, 기온은 최저 –2.9°C에서 최고 26.3°C까지, 기온 일변화는 10.1±3.8°C로 크게 변동하였다(Jung et al., 2019). 그러나, 기온의 큰 변화와는 달리 바이오윈도우로 들어오는 유입가스 평균 온도는 겨울과 초여름이 각각 21.7±2.6°C와 25.5±0.8°C 로 계절적인 큰 차이는 없었다(Jung et al., 2019). 바이오윈도우로 유입되는 가스 온도는 매립지 폐기물의 분해로 인한 열로 인해 겨울에 20°C 이상으로 유지될 수 있으며(Berger et al., 2005), 지하에 있었기 때문에 유입 가스 온도의 계절적 변화가 적은 것으로 사료된다(Jung et al., 2019).

    바이오윈도우 충전층 온도는 깊이별로 온도가 크게 차이가 나지 않았다(Fig. 2). 깊이 10 cm 층의 온도는 34.1°C(32.5~36.8°C), 깊이 30 cm 층의 온도는 32.3°C(31.8~32.5) 그리고 깊이 85 cm 층의 온도는 34.1°C(33.4~34.3°C) 이었다. 바이오윈도우 내부 온도는 깊이별로 크게 차이가 없었으나, 표면에서 깊이 30 cm 이상의 층에서는 온도 일변화가 거의 없었으나, 표면에서 가까운 깊이 10 cm 층에서의 24시간 동안 최저와 최고 온도의 차이는 약 4°C 이었다. 32일 째(평균기온 27.2°C, 24.6~31.5°C)에는(Fig. 2b) 바이오윈도우의 하단으로 들어가는 유입가스 온도는 평균 29.4°C (27.7~31.6°C)이었다. 바이오윈도우 표면으로부터 깊이 85 cm와 30 cm 층의 온도는 각각 38.0°C (37.6~38.2°C)와 35.1°C (34.7~35.4°C)로 유입가스나 기온에 비해 높았고, 특히 깊이 10 cm 층의 온도는 45.6°C (44.3~47.3°C)로 매우 높았다.

    최고 기온이 34°C 이상으로 5일 동안 지속되었던 39 일째에는 바이오윈도우 내부 온도가 더 높아졌다(Fig. 2c). 39일째 바이오윈도우 하단으로 들어오는 유입가스 온도는 30.0°C (28.5~31.9°C)로 32일째와 거의 유사하였다, 그러나, 바이오윈도우의 깊이 85, 30 및 10 cm 층의 온도는 각각 39.5°C (39.2~39.8°C), 37.0°C (36.8~37.2°C) 및 48.4°C (47.6~49.9°C)로, 특히 표면에서 가까운 깊이 10 cm 층의 온도가 매우 높았다.

    선행 연구에서도 바이오윈도우의 표면에서 10 cm 층에서의 온도 일변화는 30 cm 층에서의 온도 일변화보다 큰 경향을 보였다(Jung et al., 2019). 악취, VOCs 및 메탄을 분해할 수 있는 대부분의 미생물은 중온성이고, 이들의 성장과 활동에 적합한 최적 온도 범위는 25–35°C이다(Scheutz et al., 2009;Cho and Jung, 2017;Lee et al., 2018;Han et al., 2020). 이러한 특성을 고려했을 때 무더위가 지속되는 여름철에 바이오윈도우의 표층이 45~50°C까지 온도가 올라가는 현상은 바이오윈도우에 의한 악취 및 메탄 분해 성능에 영향을 미칠 수 있다.

    여름 동안 운영한 바이오윈도우 충전물의 깊이별(0~15 cm, 15~30 cm, 30~50 cm)물성 변화를 확인하기 위해 운전 개시일(0일)과 39 일 경과 후 충전물의 pH, 수분함량과 유기물함량을 측정한 결과를 Table 1에 정리하였다. 0 일째 바이오윈도우 내부 pH는 깊이에 무관하게 8.5이었고, 39 일 경과 후 pH는 8.7~8.8로 거의 변화가 없었다. 대부분의 악취와 VOCs 분해 미생물은 중성 pH 조건에서 우수한 활성을 발휘하고(Nanda et al., 2012), 메탄 분해 미생물도 pH 5.5~8.5 조건에서 최적의 활성을 가진다(Cho and Ryu, 2009;Scheutz et al., 2009;Cho and Jung, 2017). 이러한 점을 고려했을 때 바이오윈도우의 pH는 악취 및 메탄 분해 미생물의 활성을 저해하지 않는 범위에 있음을 알 수 있다.

    0일째 바이오 윈도우 충전물의 수분 함량은 27.4~31.1%이었으나, 39일째는 17.0~24.4%로 감소하였는데(Table 1), 이는 비가 거의 오지 않고 기온이 높은 고온 건조한 기후가 지속되어 수분 증발량이 많아 졌기 때문으로 사료된다. 바이오커버와 바이오윈도우에서 가스 투과성은 충전물의 수분함량이 높으면 감소하나, 악취와 메탄의 생분해를 담당하는 미생물 활성은 수분함량이 낮으면 저해받기 때문에 적절한 수분함량을 유지하는 것은 중요하다(Abushammala et al., 2014;Ahoughalandari and Cabral, 2017a;Ahoughalandari and Cabral, 2017b;Ahoughalandari et al., 2018;Lee et al., 2018). 일반적으로 악취 및 메탄 제거를 위한 바이오커버 성능을 위한 최적의 수분함량은 25~50% 범위로 보고되고 있으며(Cho and Ryu, 2009), 본 연구에서 여름 기간 동안 측정한 수분함량값은 선행연구에서 224일 동안 수분함량 변화를 모니티링한 측정값 범위 이내이었다(Jung et al., 2019).

    충전물의 유기물 함량은 0일에는 5.3~6.4%, 39일 경과 후에는 6.2~7.6%로 약간 증가하였다(Table 1). 그런데, 선행연구에서 바이오윈도우 충전물의 유기 물함량은 평균 5.3%로, 224일 동안 거의 변화가 없었다(Jung et al., 2019). 바이오커버에서 메탄 분해를 위한 최적 유기물함량은 15% 이상이라는 보고가 있지만(Huber-Humer et al., 2009), 10% 이하의 낮은 유기물 함량에서 우수한 메탄 제거 효율을 얻은 결과도 보고되고 있다(Jugnia et al, 2008;Roncato and Cabral 2012;Ndanga et al., 2015).

    3.2 바이오윈도우에 의한 악취 제거 특성

    위생 매립지에 설치한 파일롯 규모 바이오윈도우에 의한 여름철 동안 복합악취 제거능을 평가한 결과를 Fig. 3에 도시하였다. 바이오윈도우로 유입되는 가스의 복합악취는 공기희석배수로 5,588~65,000로 평균 26,863±33,102이었다(Fig. 3a). 바이오윈도우에 의해 악취가 분해된 후 바이오윈도우 표면에서 배출되는 복합악취는 공기희석배수로 122~1,000로, 복합악취 제거효율은 91.3~98.8% (평균 96.2±4.2%)이었다(Fig. 3a & 3b). 바이오윈도우의 유입가스의 총악취지수(SOQ)는 9,105±4,177 (범위 5,302~13,576)이었으나, 바이오윈도우 표면 배출가스의 평균 SOQ는 1,750±377 (범위 1,485~2,181)이었다(Fig. 3c). SOQ 기준으로 바이오윈도우에 의한 평균 악취제거효율은 79.1±6.3% (72.0~83.9%)이었다(Fig. 3d).

    캐나다의 Saint-Necéphore 매립지에서 4개의 파일롯 규모 바이오커버에 의한 악취 제거 성능을 평가한 결과, 4개의 바이오커버의 악취 제거 성능은 100%이었다 (Capanema et al., 2014). 우리나라 위생 매립지에 설치한 파일롯 규모 바이오커버의 악취 제거효율은 85% 이었다(Lee et al., 2018). 매립지에서 초가을부터 그 다음 해 초여름까지 224일 동안 평가한 파일롯 규모 바이오윈도우에 의한 복합악취 평균 제거율은 희석배수값 기준으로 97%, SOQ값 기준으로 90%이었고, 겨울과 비겨울철 사이에 복합 악취 제거 효율에 있어서는 유의적인 차이는 없었다(Jung et al., 2019). 본 연구에서 평가한 파일롯 규모 바이오윈도우에 의한 여름철 기간 동안의 복합악취 제거효율은 타계절 기간 동안 평가한 성능에 비해 유사하거나 약간 낮은 수준이었다(Fig. 3).

    바이오윈도우에 의한 처리 전후 가스(유입과 유출가스) 중 22종 악취물질의 평균농도와 표준편차를 Table 1에 정리하였다. 바이오윈도우로 유입되는 가스 중 황화수소 평균농도는 3,024.9±805.8 ppb로 가장 높은 농도를 나타내었으며, 메틸메르캅탄과 황화메틸의 평균 농도는 각각 251.1±229.9 및 45.20±57.6 ppb 이었다. 황화계 악취의 최소감지농도가 0.5 ppb(황화수소), 0.1 ppb(메틸메르캅탄) 및 0.1 ppb(황화메틸)로 매우 낮은 것을 감안하였을 때 배출되는 가스농도가 매우 높은 것으로 보아 매립지내 발생하는 악취의 주요 원인 물질로 판단되었다. 바이오윈도우에 의한 황화수소, 메틸메르캅탄의 평균 제거효율은 각각 89.1와 83.2%로 우수하였다. 그러나, 황화메틸의 평균 제거효율은 17.7%로 낮았으며, 이황화메틸은 유입 농도(45.20±57.6 ppb) 보다 유출 농도(12.0±14.0 ppb)가 높았다. 바이오윈도 우내에서 황화수소와 메틸메르캅탄의 메틸화 반응 등에 의해 이황화메틸 생성되어 유입농도보다 유출농도가 높아진 것으로 추정된다(Sun et al., 2016;Jana and Sarkar, 2018). 알데하이드계 악취(acetaldehyde, propionaldehyde, butyraldehyde 및 i-valeric aldehyde) 의 평균 제거효율은 20.3~42.1%이었다. 방향족 악취인 톨루엔과 자일렌의 평균 유입 농도는 각각 894.9±205.9 ppb 및 2,070.7±569.7 ppb로 농도가 높았다. 바이오윈도우에 의한 톨루엔과 자일렌의 평균 제거효율은 각각 85.2%와 72.5%이었다. 유기산계 악취(propionic acid, n-butyric acid, i-valeric acid 및 n-valeric acid)의 바이오윈도우에 의한 평균 제거효율은 6.1~62.9%로, 물질 종류에 따라 제거효율의 차이가 크게 나타났다.

    여름철을 제외한 기간동안 평가한 파일롯 규모 바이오윈도우에 의한 황화수소 평균 제거효율은 97% 이었고, 메틸메르캅탄과 황화메틸의 제거효율은 각각 67~99%(평균 91%)과 63~97%이었다(Jung et al., 2019). 또한, 파일롯 규모 바이오커버에 의한 황화수소, 메틸메르캅탄 및 황화메틸의 제거효율은 각각 98~100%, 76~97% 및 72~100%이었다(Lee et al., 2018).

    한편, 바이오윈도우에 의한 암모니아 제거효율은 매우 낮았다(Table 1). 본 연구 결과와 유사하게 비여름철 시즌 동안 바이오윈도우 성능한 평가한 선행연구에서도 암모니아 제거 효율은 0~56%로 낮았다. 암모니아 제거 성능이 낮은 이유는 고농도의 메탄이 공조하기 때문으로 사료된다(Fig. 5). 메탄은 암모니아 생분해에 중요한 역할을 담당하는 암모니아 산화 효소의 경쟁적 억제제로서, 메탄 공존시 이 효소에 의한 암모니아 산화는 저해받게 된다(Zheng et al., 2014).

    3.3 바이오윈도우에 의한 VOCs 및 메탄 제거 특성

    바이오윈도우에 의한 VOCs 제거 특성을 Fig. 4 에 도시하였다. 바이오윈도우의 유입 VOCs 농도는 2,400~9,917 ppb로 변이가 컸으나, 유출 VOCs 농도는 1,128~1,913 ppb로 일정한 농도 수준을 유지하였다(Fig. 4a). 바이오윈도우에 의한 VOCs 제거효율은 44.7~86.1%로, 평균 제거효율은 62.5% 이었다.

    바이오윈도우 유입가스 중 주요 VOCs는 acetone, dichloromethane, hexane, tetrahydrofuran, benzene, cyclohexane, heptane, ethylbenzene, 4-ethyltolune, 1,3,5-trimethylbenzene 및 1,2,4-trimethylbenzene 이 었다(Table 2). 바이오윈도우에 의한 benzene, heptane 및 1,2,4-trimethylbenzene의 평균 제거효율은 각각 80.9, 91.3 및 88%이었고, hexane, tetrahydrofuran, cyclohexane, 4-ethyltolune 및 1,3,5-trimethylbenzene 의 평균 제거효율은 58.2~76.7%이었다. Ethylbenzene의 평균 제거효율은 44.7%, acetone과 dichloromethane의 평균 제거효율은 22.5%로, 상대적으로 제거효율이 낮았다.

    대표적인 비이산화탄소계 온실가스인 메탄의 바이오윈도우에 의한 제거 특성을 Fig. 5에 도시하였다. 바이오윈도우로 들어오는 유입가스 중 메탄 농도는 47.6~55.0%의 범위로 검출되었다. 반면, 바이오윈도우의 표면에서 배출되는 메탄의 농도는 운전 초기 5일째에는 35.9%로 다소 높았으나, 그 이후 감소하여 평균 12.1~23.0%의 범위로 검출되었다. 유입농도 대비 메탄 제거효율은 운전 초반 5일째에는 24.9%로 낮았으나, 운전 11일 차 이후부터 53.7~75.6%의 메탄 제거효율을 보였다. 매립지에 설치한 파일롯 규모 바이오커버 및 바이오필터와 같은 생물학적 시스템에 의한 메탄 제거 효율은 25~100%이었고(Geck et al., 2016;Scheutz et al, 2017;Duan et al., 2022;Nelson et al., 2022), 플로리다 매립지에서 파일롯 규모 바이오커버에 의한 메탄 제거 효율은 0~40%이었다(Bogner et al., 2010). 이러한 종래의 메탄 제거용 바이오커버의 메탄 제거능과 비교시 본 연구의 바이오윈도의 메탄 제거능은 유사한 수준임을 알 수 있었다.

    파일롯 규모 바이오윈도우를 설치한 매립지에서 바이오윈도우의 유입가스 중 메탄 농도는 메탄 농도는 겨울철에 비교적 낮았고 기온이 증가함에 따라 메탄 농도가 높아지는 경향이 있었다(Jung et al., 2019). 겨울 철과 비겨울철(가을, 봄, 초여름)의 평균 유입 메탄 농도는 각각 20.1%와 31.8%이었는데(Jung et al., 2019), 여름철의 평균 유입 메탄농도는 47.6~55.0%로 높았다 (Fig. 5). 선행연구에서 메탄 제거 효율은 바이오윈도우 운영 초기((6일차)는 56%이었지만, 그 이후 75~100%로 안정적으로 우수한 메탄 제거효율을 보였다(Jung et al., 2019). 외부 기온도 높아지고 바이오윈도우 내부 온도가 고온으로 상승되는 여름 동안에는 바이오윈도우에 의한 메탄 제거 효율도 초기에는 상대적으로 낮았으나(24.9%), 그 이후로 53.7~75.6%의 안정적인 메탄 제거효율이 얻을 수 있었다(Fig. 5). 일반적으로 메탄 생분해에 기여하는 메탄산화세균의 최적의 온도 범위가 중온이기 때문에(Scheutz et al., 2009;Cho and Jung, 2017;Lee et al., 2018), 바이오윈도우 내부 온도가 40°C 이상으로 올라가는 여름철에는 메탄 제거 효율이 크게 저하될 수 있으나, 본 연구에서는 비교적 안정적인 메탄 제거 효율을 얻을 수 있었다.

    Yang 등(2021)은 매립지에 설치한 파일롯 규모 바이오커버에 의한 악취와 메탄 동시 제거 성능을 여름철과 비여름철 사이에 비교하였다. 바이오커버에 의한 악취와 메탄 제거능은 여름철에 바이오커버의 내부 온도가 40°C 이상으로 상승하더라도 거의 저하되지 않았다. 바이오커버의 세균 메타게놈 분석 결과, 군집의 다양성이 계절에 관계없이 일정하게 유지되었고, 여름 시즌에는 바이오커버 내에 내열성 및 호열성 세균의 상대적 풍부도가 증가하였다(Yang et al., 2021). 또한, 바이오커버로부터 40~50°C의 고온 조건에서 황화메틸(악취)와 메탄을 분해 가능한 세균(Brevibacillus., Hyphomicrobium)도 분리할 수 있었다(Yang et al., 2021). 즉, 여름철에는 바이오커버에서 악취와 메탄 생분해에 관여하는 주요 세균이 내열성 혹은 호열성 세균으로 교체되고 높은 군집 다양성을 유지함으로써 고온 조건에서도 악취와 메탄을 안정적으로 제거 가능했을 것으로 보고하였다 (Yang et al., 2021). 비록 본 연구에서는 바이오윈도우의 미생물 군집을 구성하는 미생물학적 분석 연구를 수행하지 않았지만, 종래의 바이오커버에서 관찰된 미생물 군집과 유사한 특성에 의해, 바이오윈도우 내부 온도가 고온으로 올라가는 여름철에서 악취와 메탄 제거능을 안정적으로 유지할 수 있었을 것으로 사료된다. 향후 바이오윈도우의 미생물학적 생리학적 생태학적 측면의 심도있는 후속 연구가 필요하다.

    4. 결 론

    매립지에서 악취와 메탄을 동시에 제거하기 위해 개발된 바이오윈도우는 기존 바이오커버보다 경제적이고 유지관리가 용이한 기술이다(Jung et al., 2019). 본 연구에서는 위생매립지에 설치한 파이롯 규모의 바이오윈도우에 의한 악취와 메탄 제거능을 여름철(7월과 8월) 동안 평가하였다. 바이오윈도우의 내부 평균 온도는 외부 평균 기온보다 5°C 이상 높았으며, 외부 최고 기온이 34°C 이상으로 5일 동안 지속되는 기간에는 바이오 윈도우 내부 온도가 37~48°C까지 상승하였다. 바이오윈도우에 의한 여름철 동안 복합악취 제거능(희석배수 기준)은 91.3~98.8%(평균 96.2±4.2%)이었다. 황화수소 평균농도는 3,024.9±805.8 ppb로, 22종 악취물질 중 농도가 가장 높았다. 바이오윈도우에 의한 황화수소, 메틸메르캅탄의 평균 제거효율은 각각 89.1와 83.2% 로 우수하였다. 황화메틸의 평균 제거효율은 17.7%이었고, 암모니아 제거는 관찰되지 않았다. 알데하이드계 악취(acetaldehyde, propionaldehyde, butyraldehyde 및 i-valeric aldehyde)의 평균 제거효율은 20.3~42.1%이었고, 방향족 악취인 톨루엔과 자일렌의 평균 제거효율은 각각 85.2%와 72.5%이었다. VOCs 제거효율은 물질 종류별로 44.7~86.1%로, 평균 제거효율은 62.5% 이었다. 메탄 제거효율은 운전 초반 5일째에는 24.9%로 낮았으나, 운전 11일차 이후부터는 53.7~75.6%로 메탄 제거능이 향상되었다. 이러한 결과로부터 여름철에 바이오윈도우의 내부 온도가 40°C 이상으로 상승하더라도 바이오윈도우의 악취와 메탄 제거능은 비교적 안정적으로 유지됨을 알 수 있었다. 여름철에는 바이오윈도우내에서 악취와 메탄 생분해에 관여하는 주요 미생물이 내열성 혹은 호열성 미생물로로 교체되고, 군집 다양성이 높기 때문에 고온 조건에서도 악취와 메탄을 안정적으로 제거 가능했을 것으로 사료되나, 향후 미생물학적 생리학적 생태학적 후속 연구가 필요하다. 본 연구로부터 4계절 변화가 뚜렷한 우리나라와 같은 국가에서 매립지 악취와 온실가스(메탄)을 동시에 제거하기 위해 바이오윈도우 기술이 매우 유망한 기술임을 알 수 있었다.

    감사의 글

    This research was supported by the Basic Science Research Program through the National Research Foundation of Korea (NRF) funded by the Ministry of Science and ICT (No. 2022R1A2C2006615 & RS2023-00217228). This research was supported by Particulate Matter Management Specialized Graduate Program through the Korea Environmental Industry & Technology Institute (KEITI) funded by the Ministry of Environment (MOE).

    <저자 정보>

    조경숙(교수), 전준민(대표이사), 류희욱(교수)

    Figure

    JOIE-23-3-207_F1.gif

    Time profiles of ambient temperature (a) and precipitation (b).

    JOIE-23-3-207_F2.gif

    Time profiles of inlet gas temperature and biowindow internal temperature at 18th (a), 32nd (b), and 39th (c) day.

    JOIE-23-3-207_F3.gif

    Odor removal in the pilot-scale biowindow. (a) Dilution-to-threshold (D/T) value at inlet and outlet, (b) D/T removal efficiency, (c) Sum of odor quotient (SOQ) at inlet and outlet, and (d) SOQ removal efficiency.

    JOIE-23-3-207_F4.gif

    VOCs removal in the pilot-scale biowindow. (a) Total VOCs concentration at inlet and outlet, and (b) VOCs removal efficiency.

    JOIE-23-3-207_F5.gif

    CH4 removal in the pilot-scale biowindow. (a) Total VOCs concentration at inlet and outlet, and (b) VOCs removal efficiency.

    Table

    Comparison of pH, moisture content and organic matter of the packing material in the pilot-scale biowindow on 0 and 39th day

    Odor concentrations and removal efficiencies in the pilot-scale biowindow during summer season

    <sup>a</sup>bdl, below detection limit
    <sup>b</sup>D/T value, Dilution-to-threshold value
    <sup>c</sup>SOQ, Sum of odor quotient

    VOCs concentrations and removal efficiencies in the pilot-scale biowindow during summer season

    <sup>a</sup>bdl, below detection limit

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