1. 서 론
자연계에 존재하는 방사성 물질인 라돈(Ra222)은 연간 노출되는 총 방사선의 약 43%를 차지하는 것으로 알려져 있다(UNSCEAR, 2000). 이러한 라돈은 무색· 무취·무미의 가스상 물질로 공기 중에 존재하여 호흡을 통해 노출될 수 있다. 체내에 유입된 라돈과 자손 핵종이 방사성 붕괴함에 따라 방출되는 방사선에 의하여 호흡기계 조직이 손상되어 폐 질환을 유발할 수 있는 것으로 알려져 있으며(Clement et al., 2010). WHO (World Health Organization)에서는 라돈을 1군 발암 물질로 분류하고 있다. 인체 건강 위해성을 가지는 라돈은 우라늄을 함유한 암석·토양 등 지질에서 기원하는 것으로 알려져 있지만, 다양한 경로를 통해 유입되어 실내에서도 고농도의 라돈에 노출될 수 있다. 이에 국내·외 국가에서는 실내 라돈을 관리하기 위하여, 주택 및 다중이용시설을 대상으로 관리기준을 설정하고 실내 라돈 발생원 규명을 통해 관리방안을 제안하고 있다.
지면에 접한 주택에서는 바닥의 균열 등의 틈을 통하여 유입된 토양 기원의 라돈이 주요 라돈 발생원인 것 으로 알려져 있으나(Collignan et al., 2012;Zhou et al., 2021), 고기밀한 주택에서는 건축자재 등 실내에서 발생된 라돈이 외부로 배출되지 못하고 축적되는 문제가 제기되고 있다(Denman et al., 2007;Cosma et al., 2013). 특히, 국내 주거유형의 대부분은 공동주택으로, 실내 라돈 방출원 대한 관리 필요성에 따라 다양한 관리 수단이 제기되고 있다.
라돈 차단 도료는 석재 마감재, 콘크리트 등 건축자재 표면에 시공하여, 라돈의 실내 확산을 방지하는 간편한 수단으로 시중에 유통되고 있다. 그러나 라돈 발생원의 발생강도를 평가할 수 있는 표준화된 방법의 부재로, 라돈 차단 도료 제품 간 성능을 비교하기 어렵고 제품이 제시하는 라돈 저감효과에 대한 검증이 필요하다. 이에 Joo et al. (2014) 연구에서는 시멘트, 벽돌, 석고보드 등을 대상으로 라돈차단제 저감 전후의 라돈 농도를 측정하여 68.9~100%의 라돈 가스 방출 저감효과를 확인하였다. Soleman et al. (2022)의 연구에서는 시멘트 시료에 도료 적용 전후의 라돈 농도를 실험실에서 평가하여, 라돈 농도의 차이로 라돈 저감효과를 확인하였다. 그러나, 라돈 농도는 측정 공간의 부피와 시료의 부하율에 따라 달라지기 때문에, 라돈 농도 기반 라돈 저감효과는 시료의 방출강도를 정량적으로 평가하기 위한 지표로 활용하기에 한계가 있다.
라돈 방출률은 단위 시간동안 라돈 발생원의 단위 면적에서 방출 가능한 라돈 농도를 의미하여, 라돈발생원의 발생 강도를 평가하기 위한 지수로 활용되고 있다. Al-Azmi et al. (2018)의 연구에서는 건축자재로 사용되는 석고보드, 대리석, 세라믹, 화강석 등을 대상으로 라돈 방출률을 평가하여, 라돈 방출률을 1.63~5.39 Bq·m–2·h–1으로 제시하였다. Lee et al. (2021)의 연구에서는 건축 내장재로 사용되는 대리석 10종을 대상으로 라돈 방출률을 평가한 바 있다. Park et al. (2023)는 라돈 방출률을 48시간 내로 평가할 수 있는 방법을 검증 및 제안하여, 천연 석재 마감재 14종의 라돈 방출률을 0.01~0.13 Bq·m–2·h–1으로 확인하였다. 이러한 라돈 방출률은 라돈 차단 도료 적용 전·후 시료의 라돈 발생 강도 평가에 활용할 수 있으며, Kim and Lee (2023)는 단일 도장재를 콘크리트 시편에 시공하여 라돈 방출률을 기반으로 라돈 저감효과 평가에 대한 선행 연구를 수행 하였다.
본 연구에서는 라돈 방출률 측정을 통한 라돈 차단 도료의 저감효과 실험실 평가방법으로 시중 유통되는 일부 도료의 효과를 검증하는 것을 목적으로 하였다. 이를 위하여 콘크리트 대상 라돈 차단 도료 3종과 석재 마감재 대상 라돈 차단 도료 3종의 적용 전·후의 라돈 방출특성 및 라돈 방출률을 평가하고, 라돈 저감율을 산출하여 저감효과를 확인하고자 하였다.
2. 연구 방법
2.1 연구 대상
건축자재 라돈 차단 도료의 성능을 평가하기 위하여, Table 1과 같이 콘크리트 및 석재 대상 라돈 차단 도료 각 3종을 대상으로 하였다. C-1~C-3은 콘크리트·벽돌과 같은 구조재의 표면에 시공하며, S-1~S-3은 석재 마감재와 같은 매끄러운 실내 마감자재 표면을 시공 대상으로 하였다. 대상 도료는 63~95%의 라돈 저감효과를 가지는 것으로 홍보한 제품들로, 시중에 유통되는 제품을 확보하였다. 대상 도료는 모두 제품의 라돈 저감효과를 산정하기 위하여 사용하였던 평가 방법을 명확하게 제시하고 있지 않았다.
도료를 적용하기 위한 라돈 발생원 시편으로 콘크리트 공시체와 석재 마감재를 선정하였다. 제품별 적용 시편은 C-1~C-3 평가를 위한 콘크리트 공시체 3종과 S-1~S-3 평가를 위한 석재 마감재 3종을 확보하였다. 콘크리트 공시체는 지름 100(±0.1) mm, 높이 200(±0.0) cm인, 무게 3,574(±9.0) g으로, 시편 간 균질성을 확보하기 위하여 함께 가공된 콘크리트에서 동시 제작된 것을 사용하였다. 석재 마감재는 라돈저감성능 확인을 위하여, 천연석재(포천석)을 대상으로 하였으며 균질성 확보를 위하여 동시 가공된 제품을 확보하였으며, 가로 149(±0.2) mm, 세로 149(±0.2) mm, 높이 200(±0.1) mm, 무게 2,045 g인 것을 사용하였다.
2.2 라돈 방출률 측정
본 연구에서는 라돈 차단 도료 시공 전·후 시편의 라돈 발생 강도를 정량적으로 평가하기 위하여 라돈 방출률 측정을 수행하였다. 기존 연구에서 제시된 라돈 방출률 측정방법은 대표적으로 Purge and Trap 방식과 Closed-chamber 방식이 있다. Purge and trap 방식은 밀폐 챔버를 중심으로 관을 통해 불활성 기체를 연속하여 일정 유량을 통과시키면서 공기 중의 라돈 농도를 측정하는 방법이다(De Jong et al., 1996). 이 방식은 시험 시 라돈 발생원에서 발생 가능한 라돈 역확산 효과(Back diffusion effect)를 무시할 수 있으나 시험장치 운영의 기술적 난이도가 높고, 라돈 발생이 비교적 적은 시험원에서의 시험 정확도가 낮다는 한계가 있다(Haquin, 2008;De with et al., 2017). Closed-chamber 방식은 시험원을 밀폐 챔버 내에 비치하여 챔버 내 축적되는 라돈 농도를 측정하는 방법으로, 상대적으로 기술적 어려움이 낮아 기존 연구에서 다수 활용되고 있다(Tene et al., 2021). Closed-chmaber 방식은 20일 이상 측정을 통해 챔버 내 정상상태에 도달한 라돈농도로 라돈방 출률을 산정하는 장기 시험법과 3일 미만 측정을 통해 라돈농도 증가 기울기로 라돈방출률을 산정하는 단기 측정 방법이 있다(Tuccimei et al., 2009;Awhida et al., 2016;Park et al., 2023). Park et al. (2023) 연구에서는 기울기 보정계수의 적용을 통해 단기간 시험법의 정확도를 검증하였고, 장기간 측정과 오차가 10% 미만인 것으로 제시하였다. 따라서, 본 연구에서는 측정기간이 짧고, 정확도가 검증된 단기 시험법으로 라돈 방출률을 측정하였다.
Closed-chamber 방식을 활용한 단기 시험 시 시간에 따른 라돈 농도의 변화는 식(1)와 같이 나타낼 수 있으며, 라돈 농도의 초기 기울기는 식(1)를 정리하여 식(2) 와 같이 표현할 수 있다. 라돈 방출률은 라돈 농도의 초기 기울기를 활용하여 구할 수 있으며, 산정식은 식(3) 과 같다(Park et al., 2023). 본 연구에서는 라돈 방출률 산정값의 불확도와 정확도를 향상시키기 위하여 기울기 보정계수를 적용한 수정 단기 모델을 사용하였으며, 기울기 보정 계수는 식(4)와 같이 산출하였다.
여기서, Cin은 챔버 내 라돈 농도(Bq‧m–3), λd은 라돈 방사성 붕괴율(h–1), λl 은 챔버 내 누기율(h–1), C0은 챔버 내 초기 라돈 농도(Bq‧m–3), Cbackground은 실험실 배경 라돈 농도(Bq‧m–3), E는 라돈 방출률(Bq‧m–2‧h–1), V 는 챔버 내 유효 부피(m3), mt→0은 라돈 초기 기울기(–), mregressed는 라돈 농도 측정값 기울기(–), f는 기울기 보정 계수(–)를 나타낸다.
본 연구에서는 Closed-chamber 방식을 활용하여 시편의 라돈방출 시험을 수행하였으며(Chen et al., 2010;Abo-Elmagd, 2014;Park et al., 2023), 시험에 활용한 챔버 시스템의 개요도는 Fig. 1과 같다. 라돈방출 시험 시 챔버 내 누기 및 라돈가스의 흡착으로 시편의 라돈 방출률이 저평가되는 것을 방지하기 위하여, SUS (Steel Use Stainless) 소재로 누기율이 실험실 조건에서 0.002 h–1 미만인 것을 사용하였다. 또한 챔버의 부피는 약 20 L로, 챔버 내 유효 체적이 시편 공극률의 10배 이상 되도록 하여 시험 시 라돈 역확산 효과의 영향을 최소화 하였다(Samuelsson and Pettersson, 1984). 챔버 내 라돈 농도를 측정하기 위한 측정장비는 기존 연구에서 다수 활용된 연속라돈측정기인 RAD7(Durridge Company Inc., USA)을 활용하였으 며(Tuccimei et al., 2009, Tene et al., 2021), 기기의 펌프에 의하여 챔버 내 순환되는 유량은 0.8~1.9 L/min 의 범위를 나타냈다. 시험은 챔버 내에 시편을 비치한 후 48시간 동안 수행하였으며, 측정 간격은 1시간으로 하였다. 시험 기간 동안 환경조건의 영향을 제한하기 위하여 챔버 내 온습도 조건은 20~25°C로 설정하였고, 상대습도는 측정기기 회사에서 권장하는 조건인 7.0% 미만을 유지하도록 하였다. 챔버실험이 수행되는 실험실의 공기 중 라돈 농도는 시험기간 동안 평균 15.0(±0.2) Bq/m3이었으며, 이는 시편의 라돈 방출률 산정 시 배경농도로 고려하였다.
2.3 라돈 저감효과 평가
라돈 차단 도료의 효과를 평가하기 위하여 차단재 시공 전후의 라돈 방출률을 2.2에 따라 평가하였으며, 라돈차단 도료의 시공방법은 제품 시공 매뉴얼에서 제공하는 방식을 준수하였다. 라돈 차단 도료 적용 전· 후 라돈방출 특성의 비교를 위하여 SPSS 통계 패키지 (Wilcoxon matched-pairs test)를 활용하였으며, 라돈 차단 도료의 저감효과는 식(5)와 같이 라돈 저감율로 평가하였다. 라돈 저감율은 라돈 차단 도료의 적용 전 시편의 라돈 방출률 대비 라돈 차단 도료 적용 후 시편의 라돈 방출률 편차의 비로 산출하였다.
여기서, EA는 라돈 차단 도료 적용 후 시편의 라돈 방출률(Bq·m–2·h–1), EB는 라돈 차단 도료 적용 전 시편의 라돈 방출률(Bq·m–2·h–1)을 나타낸다.
3. 결 과
3.1 대상 자재의 라돈 방출특성
3.1.1 콘크리트 공시체
라돈 차단 도료 시공 전 콘크리트 시편의 밀폐 챔버 측정 기간 내 라돈 농도 변화 추이는 Fig. 2와 같으며, 라돈 방출특성은 Table 2와 같다. 콘크리트 공시체 1, 2, 3에서 챔버 내 라돈 농도는 평균 농도는 각 221.9(±121.9) Bq·m–3, 285.7(±146.9) Bq·m–3, 271.0(±140.3) Bq·m–3이며, 라돈 농도 증가 기울기는 각 8.6, 10.4, 9.9인 것으로 나타났다. 시편별 측정 시간에 따른 라돈 농도 상대 표준편차의 평균은 12%로, 제작된 시편의 균질성을 확인하였다. 라돈 방출률은 콘크리트 공시체 1, 2, 3에서 각 2.39 Bq·m–2·h–1, 2.83 Bq·m–2·h–1, 2.70 Bq·m–2·h–1인 것으로 나타났으며, 기존 연구(Kim and Lee, 2023)에서 제시한 콘크리트의 라돈 방출률과(1.44~1.61 Bq·m–2·h–1) 비교하여 다소 높거나, 유사한 수준을 보였다.
3.1.2 석재 마감재
라돈 차단 도료 시공 전 석재 마감재 시편의 밀폐 챔버 측정 기간 내 라돈 농도 변화 추이는 Fig. 3과 같으며, 라돈 방출특성은 Table 3과 같다. 석재 마감재 1, 2, 3에서 챔버 내 라돈 농도는 평균 농도는 각 58.5(±24.6) Bq·m–3, 63.0(±26.9) Bq·m–3, 86.0(±34.2) Bq·m–3이며, 라돈 농도 증가 기울기는 각 1.6, 1.7, 2.2인 것으로 나타났다. 시편별 측정 시간에 따른 라돈 농도 상대 표준 편차의 평균은 25.8%로 제작된 시편의 균질성을 확인 하였고, 석재 마감재 3의 라돈 방출 강도가 다소 높은 것으로 나타났다. 라돈 방출률은 석재 마감재 1, 2, 3에서 각 0.34 Bq·m–2·h–1, 0.37 Bq·m–2·h–1, 0.67 Bq·m–2·h–1 인 것으로 나타났으며, 기존 연구(Park et al., 2003;Lee et al., 2021)에서 제시한 석재 마감재 라돈 방출률 (0.07~1.25 m–2·h–1)과 비교하여 다소 낮거나, 유사한 수준을 보였다.
3.2 라돈 차단 도료 시공 후 라돈 방출특성
3.2.1 콘크리트 라돈 차단 도료
라돈 차단 도료 시공 후 콘크리트 시편의 밀폐 챔버 측정 기간 내 라돈 농도 변화 추이는 Fig. 4와 같으며, 라돈 방출특성은 Table 4와 같다. 콘크리트 공시체 1, 2, 3에서 챔버 내 라돈 농도는 평균 농도는 각 269.9(±133.8) Bq·m–3, 336.2(±146.4) Bq·m–3, 304.0(±133.8) Bq·m–3이며, 라돈 농도 증가 기울기는 각 9.4, 10.4, 9.4인 것으로 나타났다. 챔버 내 라돈 농도 추이는 콘크리트 라돈 차단 도료(C-1, C-2, C-3) 모두 도료 시공 전과 비교하여 유의미한 차이가 없는 것으로 나타나(p<0.01), 콘크리트 라돈 차단 도료 시공 전·후의 라돈 방출특성의 차이가 미미한 것을 보였다. 라돈 방출률은 콘크리트 공시체 1, 2, 3에서 각 2.61 Bq·m–2·h–1, 2.83 Bq·m–2·h–1, 2.57 Bq·m–2·h–1인 것으로 나타났다.
3.2.2 석재 마감재 라돈 차단 도료
라돈 차단 도료 시공 후 석재 마감재 시편의 밀폐 챔버 측정 기간 내 라돈 농도 변화 추이는 Fig. 5 와 같으며, 라돈 방출특성은 Table 5와 같다. 콘크리트 공시체 1, 2, 3에서 챔버 내 라돈 농도는 평균 농도는 각 103.2(±23.2) Bq·m–3, 124.1(±27.9) Bq·m–3, 138.0(±33.8) Bq·m–3이며, 라돈 농도 증가 기울기는 각 1.5, 1.9, 2.2인 것으로 나타났다. 챔버 내 라돈 농도 추이는 석재 마감재 라돈 차단 도료(S-1, S-2, S-3) 모두 도료 시공 전과 비교하여 유의미한 차이가 없는 것으로 나타나(p<0.01), 석재 마감재 라돈 차단 도료 시공 전·후의 라돈 방출특성 또한 차이가 미미한 것을 보였다. 라돈 방출률은 석재 마감재 1, 2, 3에서 각 0.32 Bq·m–2·h–1, 0.40 Bq·m–2·h–1, 0.67 Bq·m–2·h–1인 것으로 나타났다.
3.3 라돈 차단 도료의 저감효과
콘크리트 및 석재 마감재 라돈 차단 도료 적용 전·후 시편의 라돈 방출률은 Fig. 6(a)와 같다. 콘크리트 시편의 경우, 콘크리트 공시체 3에서 라돈 차단 도료(C-3) 적용 후 라돈 방출률이 다소 감소(2.70 Bq·m–2·h–1 → 2.57 Bq·m–2·h–1)하는 것으로 나타났으며, 공시체 1과 공시체 2에서 라돈 차단 도료(C-1, C-2)의 적용 후 라돈 방출률이 다소 증가하는 것으로 나타났다. 석재 마감재 시편의 경우, 석재 마감재 1에서 라돈 차단 도료(S-1) 적용 후 라돈 방출률이 다소 감소(0.34 Bq·m–2·h–1 → 0.32 Bq·m–2·h–1)하는 것으로 나타났으며, 석재 마감재 2와 석재 마감재 3에서 라돈 차단 도료(S-2, S-3)의 적용 후 라돈 방출률이 다소 증가하는 것으로 나타났다. 특히, 라돈 차단 도료 C-1, C-2, S-2, S-3의 적용 후에는 라돈 방출률이 오히려 다소 증가하는 것으로 나타났는데, 이러한 결과는 라돈 측정의 불확도 및 도료의 영향에 기인한 것으로 사료되며, 라돈 차단 도료의 라돈 저감율 산출 결과는 Fig. 6(b)와 같다. 본 연구에서 대상으로 한 라돈 차단 도료는 모두 라돈 저감율이 10% 미만으로, 라돈 저감효과가 미미하였으며 제품에서 제안하는 성능에 못미치는 것을 보였다. 특히, 실험실 평가는 환경조건을 통제하였으므로, 실 공간에서의 라돈 차단 도료의 저감효과는 시공의 완성도 및 환경적 요인 등의 영향에 따라 라돈 저감효과가 더 낮을 수 있을 것으로 사료된다.
4. 결 론
본 연구는 시중에 유통되는 라돈 차단 도료의 라돈 저감 성능을 동일한 조건에서 확인하기 위하여, 콘크리트 공시체 및 석재에 도료 적용 전‧후의 라돈 방출률을 밀폐챔버 실험을 통하여 산정하였고 라돈 저감율을 평가하였다. 라돈 저감 효과가 있었던 도료는 대상 6종 중 2종(콘크리트 라돈 차단 도료 1종, 석재 마감재 라돈 차단 도료 1종)으로, 그 효과도 라돈 저감율 10% 미만인 낮은 수준을 보였다. 본 연구 결과는 일부 라돈 차단 도료를 대상으로 하여 시중 유통되는 제품의 효과를 대표하기에 한계가 있으나, 대상 라돈 차단 도료에서 모두 성능을 과대 또는 허위로 제시한 것을 확인하였다. 이러한 결과는 실내 라돈 관리수단으로 라돈 차단 도료를 활용하기 위하여, 신뢰성 있는 라돈 저감효과 평가방법의 필요성을 시사한다. 본 연구는 동일 조건에서 라돈 방출률을 활용한 라돈 차단 도료의 저감 효과 평가과정을 제시하였으며, 라돈 저감 도료의 효과를 표준화된 조건에서 평가하기 위한 방법 마련에 활용될 수 있다. 또한, 추후 대상 라돈 차단 도료를 확대하고, 실험실 평가에서 효과가 있는 제품을 대상으로 실제 공간 규모에서도 라돈 저감효과를 평가하여, 실내 라돈 저감수단으로 활용 가능한 라돈 차단 방안을 모색할 계획이다.

















