1. 서 론

아스콘이란 아스팔트 콘크리트(asphalt concrete)를 줄여서 이야기하는 것으로, 상압 및 진공 증류를 통해 원유를 정제하여 얻어진 아스팔트와 굵은 골재의 자갈, 잔골재인 모래 또는 포장용 채움채(석분, 필러)를 혼합 하여 만들어지고, 도로포장이나 주차장 포장 및 공항 건설 등에 주로 사용되며. 사용되는 골재는 일반 골재와 도로의 아스팔트 콘크리트를 재생한 순환 골재로 구분된다. 여기서 아스팔트는 유기화합물과 미량의 무기 화합물들이 포함된 수천 종 이상의 고분자 탄화수소가 매우 복잡하게 구성된 흑색 또는 흑갈색 반고체의 열가 소성 물질이다(KOSH, 2006;NIER, 2020).

아스콘의 제조공정은 주요 연료인 골재를 분쇄, 가열, 체분류를 하고 강열된 골재를 아스팔트, 채움재(석분, 필러) 등과 혼합하는 과정을 거치는데 생산과정이 대기 중으로 많이 노출되는 시스템이며 생산된 아스콘은 약 160°C 이상의 고온 상태로 2시간 이내의 짧은 시간 내에 운송해야 하기 때문에 아스콘 제조시설의 대부분이 도시지역 인근의 대기 관리지역에 많이 위치해 있다.

최근 아스콘 제조시설 주변에 대규모 주택단지의 입지, 학교, 유치원 등이 상당수 존재하고 있어 아스콘 공장으로부터의 환경오염 피해에 대한 문제가 제기되어 왔고 이에 따른 민원의 증가로 인해 아스콘시설에 대한 관리의 필요성을 많이 인식하기 시작했다.

한국의 아스콘 제조시설의 현황은 Fig. 1과 같으며 2019년 기준으로 515개가 운영 중이며, 지역별로는 서울·경인 지역이 72개, 부산·울산·경남 지역 77개, 대구· 경북 지역 82개, 광주·전남 지역 58개, 대전·충남·세종 지역 68개, 강원 지역 55개, 충북 지역 39개, 전북 지역 48개, 제주 지역이 16개가 운영 중이다(NIER, 2020).

우리나라 전국의 아스콘 생산량은 Fig. 2와 같이 2019년 기준으로 23,923천 톤이며, 이 중 일반아스콘은 연간 19,031천 톤, 순환아스콘은 연간 4,892천 톤으로 일반아스콘 생산량이 순환아스콘에 비해 약 4배 정도 많은 것으로 조사되었고, 특히 순환아스콘은 최근 8년간 약 5배 높은 생산량으로 비율이 증가하고 있었다. 지역별로는 서울·경기·인천 지역이 연간 5,767천 톤으로 전국에서 가장 많았고, 대전·세종·충남 지역이 다음으로 아스콘 생산량이 많은 지역이었다.

아스콘 제조업은 생산 특성상 대부분의 사업장이 사용 연료 및 제품 생산 과정에서 발생하는 악취가 민원을 일으키기에 충분한 시설로, 적절한 악취방지대책이 마련되어 있지 않는 한 시간당 50톤 미만의 생산시설일 지라로 악취방지법상 악취배출시설로 신고 대상시설로 지정될 수 있는 업종이다. 또한, 순환골재의 보관창고 및 분쇄시설 등도 악취 발생 시에는 악취배출시설로 신고가 가능하다(ME, 2024).

본 연구에서는 사업장 부지경계선에서 측정하는 악취물질 측정 데이터의 변동 가능성 등을 고려하여 국내 아스콘 제조시설 배출구에서 유량 및 복합악취와 지정 악취물질의 배출 농도를 측정하여 아스콘 사업장의 악취물질 배출 특성을 파악하고 모니터링 방안을 고찰하고자 하였다.

2. 연구 내용 및 방법

2.1 아스콘 제조시설

아스콘을 제조하는 공정을 Fig. 3과 같이 예시로써 나타내었는데, 이는 크게 기초자재인 아스팔트, 골재, 채움재 등의 저장 및 공급 공정, 건조와 가열설비, 체 분류설비, 계량설비와 혼합설비로 구성되어 있다. 분쇄된 골재를 가열설비(드라이어)에서 가열시켜 건조하고, 체 분류설비(핫 스크린)에서 입도별로 골재를 나누어 핫빈에서 저장한다. 계량설비에서 강열된 골재, 아스팔트, 채움재(석분, 필러) 등을 계량하여 혼합설비로 투입하여 혼합하는 과정을 거치면서 아스콘이 생산된다. 생산된 아스콘은 보통 호퍼에서 바로 트럭으로 옮겨져 출하 된다(KEI, 2015;NIER, 2020).

아스콘 제조시설의 주요 공정별로 오염물질의 배출 특성을 살펴보면, 골재의 저장 및 이송 공정 단계와 아스팔트와 관련된 아스팔트 탱크, 믹서, 출하 공정, 폐아스콘 건조 및 가열 공정의 경우 입자상 및 기체상 유해 대기오염물질이 동시에 발생된다. 아스콘 제조공정 설비에서 주요 배출원은 건조시설(드라이어)이며, 드라이어에서 물, 먼지(PM), 연소생성물(이산화탄소, 질소 산화물, 황산화물), 일산화탄소, 소량의 유기화합물(휘발성유기화합물), 메탄, 유해대기오염물질(HAPs) 등을 주로 배출한다.

본 연구는 아스콘 공장의 아스팔트 제조과정에서 배출되는 악취물질 농도 현황을 파악하고자 몇 가지 기준으로 연구 대상 업체를 선정하였다. 선정기준은 전국 아스콘 제조시설을 대상으로 대기오염물질의 배출량이 많고 해당 행정구역의 인구밀도가 높은 지역을 중심으로 선별하였다. 선별된 아스콘시설은 다시 주거지역과 이격거리, 다수의 취약계층이 밀집한 학교시설과의 이 격거리가 1 km 이내로 가까운 33곳을 선정하여 배출구에서 복합악취 및 지정악취물질의 배출농도를 조사하 였고 이 중 일반아스콘 생산 사업장은 26개소이며, 순 환아스콘 생산 사업장은 7개소가 해당되었다.

2.2 악취물질 시료채취 및 분석방법

아스콘 제조시설에서의 악취물질 배출 현황 파악을 위하여 사업장의 최종 배출구에서 악취시료를 채취한 후 악취공정시험기준에 의거하여 복합악취 및 지정악취물질 22종을 분석하였다. 이 중 배출구에서 악취배출 허용기준이 설정된 항목은 복합악취로 공업지역은 공기희석배수가 1000 배, 기타지역은 500 배이며, 지정악 취물질 22종은 부지경계선만의 악취배출허용기준이 적용되는 상황이다.

아스콘 제조시설 악취물질의 시료 채취 및 분석 방법을 Table 1에 나타내었다. 공기 희석관능법에 따른 공기 희석배수의 산정을 위하여 Tedlar bag (5L)을 고순도 질소(99.999%)로 3회 이상 세척하였고, 냄새의 유무와 누출 여부를 확인한 후 사용하였다. 이처럼 냄새의 유무와 누출 여부가 확인된 Tedlar bag은 진공흡입상자를 이용하여 현장의 공기로 3회 이상 치환한 후 1 L/min 속도로 5분 이내에 시료를 채취하였다. 시료채취가 끝난 Tedlar bag은 상온(15~25°C)의 온도 유지 및 직사광선을 피할 수 있도록 차광용기나 차광막을 사용하여 운반 및 보관하고, 판정은 시료채취 후 24시간 이내에 분석하여 판정하였다. 암모니아, 황화합물, 카보닐화합물, 아민류, 악취성 VOCs, 지방산류 등 지정악취물질은 ^「악취공정시험기준_」을 준용하여 배출구에서 시료를 채취하고 성분을 분석하였다.

2.3 악취물질 배출계수 산정과 기여도 평가방법

아스콘 제조시설의 악취물질 배출계수 산정은 복합 악취 희석배수 및 지정악취물질 배출농도를 이용하여, 대부분의 배출원에 따른 장시간 동안 배출된 결과를 추정하여 단위시간 평균값으로 아래와 같이 산정하였다.

복합악취는 여러 물질의 복합적인 작용으로 발생하는 것으로 개별 악취물질의 농도만으로 악취의 원인물질을 산정하는데 어려움이 있다. 또한, Table 2와 같이 개별물질의 최소감지농도(OTV; odor threshold value)가 다르기 때문에 개별물질의 영향을 고려해 주어야 한다. 본 연구에서는 이를 계산하기 위해 악취활 성수치(OAV; odor activity value) 값을 바탕으로 기 여도(percentage (%) of total OAV, PO)를 산정하였다(Feilberg et al., 2010;Parker et al., 2013;Shin et al., 2016;Do et al., 2020;Jang et al., 2020;Gil et al., 2023). 이 때 악취활성수치(OAV)는 특정 악취물질의 농도를 인간이 감지할 수 있는 개별 악취물질의 최소 농도(OTV)로 나눈 값으로, 배출된 악취물질이 복합악취에 미치는 영향을 평가하기 위해 사용되는 방식이다. 또한 기여도(PO)는 대상물질 전체 악취활성수치(OAV; odor activity value) 합에 대한 개별물질 OAV 를 퍼센트(%) 단위의 분율로 나타낸 값을 의미하며, 이는 해당 물질이 복합악취에 미치는 영향을 산정할 수 있다(Feilberg et al., 2010;Parker et al., 2013;Shin et al., 2016;Do et al., 2020;Jang et al., 2020;Gil et al., 2023).

3. 결과 및 고찰

3.1 복합악취 및 지정악취물질 배출 특성

아스콘 제조시설 배출구의 복합악취 희석배수 및 지정악취물질의 배출 농도 현황을 Fig. 4에 나타내었다. 아스콘 공장 배출구에서 복합악취 희석배수는 공업 지역 기준으로 가정했을 때 가장 높은 공기희석배수 30,000 배를 보인 충북 지역 D업체를 포함한 12개 업체에서 배출구의 복합악취 공업지역 배출허용기준 1,000 배를 초과하는 것으로 나타났고, 기타지역으로 가정했을 때는 더 많은 19개 업체에서 공기희석배수 500 배의 배출허용기준을 초과하는 것으로 나타났다.

배출구의 지정악취물질의 검출사업장 수는 Fig. 5와 같이 총 33개 아스콘 배출업소 업체 중 acetaldehyde 가 모든 업체에서 검출된 것으로 나타났고, 이를 포함한 xylene, toluene, butylaldehyde, propionaldehyde, ammonia, n-valeraldehyde가 30개 이상의 업체에서 검출되었다. 검출 항목 수는 총 지정악취물질 22종 중 i-butyl alcohol을 제외한 21개 물질이 검출되었다.

배출구의 지정악취물질 농도 분포와 검출업체 수를 분석한 결과 Fig. 6과 같이 아스콘 공장에서 주로 배출되는 지정악취물질은 질소화합물에서는 ammonia, 황화합물에서는 hydrogen sulfide, 알데히드류에서는 acetaldehyde, 악취성 VOCs에서는 toluene과 xylene, 지방산류에서는 propionic acid가 비교적 높은 농도를 보였다.

악취물질의 악취강도(odor intensity) 산정은 지정악 취물질 농도를 측정한 후, 해당 물질의 농도 대비 악취 강도 계산식을 적용하여 도출된다. 이는 개별 악취물질의 농도와 감지 강도를 연계하는 핵심 지표로 활용된다. 본 연구는 국내 33개 아스콘 사업장의 배출구에서 측정한 지정악취물질의 배출농도를 지정악취물질 최소감지농도로 나누어 주요 악취 원인물질을 분석한 결과는 Fig. 7과 같이 22개 지정악취물질 중 acetaldehyde가 50% 이상의 기여율로 가장 높았고, 그 다음으로 hydrogen sulfide, methyl mercaptan 순으로 나타났다. 아스콘 사업장 배출구의 복합악취 희석배수와 주요 지정악취물질 농도의 상관성을 분석한 결과는 Fig. 8과 같으며 지정악취물질 중에 methyl mercaptan 농도와 복합악취 희석배수 간의 상관성(R²)이 0.4 이상으로 가장 높았으며, 다음으로 acetaldehyde가 복합악취 희석 배수와 일정 수준의 농도 상관성을 갖는 것으로 분석되었다.

Fig. 8과 같이 아스콘 사업장 배출구의 복합악취 희석 배수와 상관성이 높은 지정악취물질 methyl mercaptan 의 배출농도를 산정해 보면 배출구 복합악취 희석배수 배출허용기준(500~1,000) 배의 복합악취 악취강도 4.5~5 범위에 해당하는 methyl mercaptan 악취강도는 1.6~2.2 정도로 나타났으며, 이해 상당하는 methyl mercaptan 배출농도 범위는 (0.98~2.02) ppb인 것으로 산정되었다.

우리나라 지자체에서 정기적으로 측정하는 악취물질 분석결과를 살펴보면 복합악취는 배출허용기준을 초과하는 사례가 많은 반면, 지정악취물질은 배출허용기준을 초과하는 사례가 소수이므로 향후 이러한 복합악취와 지정악취물질의 악취강도 비율을 고려하여 부지경계선의 지정악취물질의 배출허용기준을 복합악취 희석 배수 악취강도 대비 지정악취물질 악취강도 비율을 고려하여 지정악취물질 배출허용기준 조정을 고려할 필요가 있는 것으로 판단되었다. 또한, 우리나라의 지정 악취물질 배출허용기준은 부지경계선에서의 복합악취 배출허용기준 악취강도에 해당하는 농도로 산정되는데 부지경계선 상에서 최대 착지농도 지점을 찾아야 하는 불확실성이 존재하므로, 배출원에서 직접 배출되는 지정악취물질의 농도 규제를 실시하는 방안이 제안되기도 하였다(UGESC, 2014).

최근 실시간 지정악취물질 분석 시스템의 도입으로 배출구에서도 지정악취물질 농도를 측정할 수 있게 되었으며, 이에 따라 향후 배출구의 지정악취물질 배출기준을 산정할 때, 복합악취와 지정악취물질의 악취강도 비율 등을 고려하여 악취 배출업소 배출구의 지정악취 물질 배출기준을 보다 체계적으로 반영할 필요가 있는 것으로 판단되었다.

3.2 복합악취 및 지정악취물질 배출계수 산정

아스콘의 제조 과정에서 발생하는 악취물질 배출 특성은 가열 온도 및 사용 원료 재료에 따라 차이를 보이고 있으며, 일반아스콘의 경우 고온 가열(약 150~180°C)로 인해 주로 신규 아스팔트에서 발생하는 VOCs, 황화합물, 알데하이드류가 주요 배출물질이며, 순환아스콘은 저온 가열(약 120~150°C)로 인해 VOCs 배출량은 낮은 특징을 가지고 있다. 본 연구의 측정대상 아스콘 제조시설 배출구의 특성은 Table 3과 같으며 악취물질 배출농도와 배출가스 유량을 이용하여, 아스콘 생산량에 따른 복합악취 및 지정악취물질의 배출량을 산정해 보았다.

순환아스콘과 일반아스콘 생산시설에 대해서 아스콘 생산 톤당 복합악취 및 각 지정악취물질의 배출량을 비교하여 Fig. 9~10 및 Table 4에 정리하여 나타내었다. 일반적으로 순환아스콘은 폐아스콘을 활용하기 위해서 가열 온도가 일반아스콘보다 낮으며, 재생제가 포함되어 있어 배출구의 악취물질 화학적 조성이 일반아스콘 시설과 다른 차이가 있었다.

순환아스콘 7개의 생산시설 배출구에서 측정한 복합 악취 및 지정악취물질 22종 배출농도와 유량을 이용하여 아스콘의 생산량 톤(Ton) 당 발생되는 악취물질의 배출량을 산정한 결과 복합악취 및 20종의 지정악취물질이 모든 사업장에서 배출되었으며, i-butyl alcohol, n-valeric acid 2개 물질은 배출되지 않는 것으로 나타났고, 복합악취 배출계수는 (26,073~199,000) OU/ton 범위로 평균 93,836 OU/ton으로 산정되었다. 일반아스콘 26개의 생산시설 배출구에서 측정한 복합악취 및 21개의 지정악취물질이 모든 사업장에서 배출되었고, i-butyl alcohol은 배출되지 않는 것으로 나타났으며 복합악취 배출계수는 (13,355~8,370,000) OU/ton 범위로 평균 607,259 OU/ton으로 산정되어 일반아스콘 사업장 복합악취 배출계수가 순환아스콘 사업장 배출계수보다 7배 이상 크게 산정되어 한 번 사용한 후 재사용하는 순환아스콘보다 신규로 생산되는 일반아스콘의 복합악취 배출계수가 크게 산정되는 것으로 판단되었다.

연료 종류별로는 일반아스콘 생산시설 중 LNG를 연료로 사용하는 시설의 복합악취 배출계수는 (13,355~ 707,955) OU/ton, 평균 257,391 OU/ton으로 산정되었고, LPG를 연료로 사용하는 시설의 복합악취 배출계수는 (50,306~1,425,000) OU/ton, 평균 472,879 OU/ton 으로 산정되었으며 B-C유를 연료로 사용하는 시설의 복합악취 배출계수는 (14,791~8,370,000) OU/ton, 평균 864,266 OU/ton으로 산정되어 지정악취물질은 물질 별 차이는 있으나 B-C유를 연료로 사용하는 시설의 배출계수가 LPG, LNG 연료사용시설보다 큰 경향을 나타내었다.

4. 결 론

한국의 아스콘 제조시설에서 배출되는 악취물질의 배출현황을 파악하기 위하여, 아스콘 제조시설의 배출구에서 복합악취 및 지정악취물질 22종을 측정·분석하였다.

아스콘 사업장 배출구의 복합악취 희석배수는 최고 30,000 배까지 나타났고, 33개 업체 중 기타지역 복합 악취 배출허용기준 500 배를 적용했을 경우 절반 이상의 사업장에서 배출허용기준을 초과하는 것으로 나타났다. 배출구의 지정악취물질 배출농도 현황은 질소화 합물류에서는 ammonia, 황화합물류에서는 hydrogen sulfide, 알데히드류에서는 acetaldehyde, 악취성 VOCs 류에서는 toluene과 xylene, 지방산류에서는 propionic acid 농도가 높게 나타났다.

아스콘 사업장 배출구의 지정악취물질 농도를 악취 물질별 최소감지농도로 주요 악취 원인물질을 산정해 본 결과 acetaldehyde가 50% 이상으로 가장 기여율이 높았고, 다음으로 hydrogen sulfide, methyl mercaptan 순으로 나타났으며, 복합악취와 주요 지정악취물질을 농도 상관성을 살펴본 결과 methyl mercaptan과 acetaldehyde 물질 농도가 복합악취 희석배수와 어느 정도 상관성이 높은 것으로 분석되었다.

배출구 복합악취 희석배수 배출허용기준 악취강도 4.5~5 범위에 해당되는 methyl mercaptan 악취강도는 1.6~2.2 정도이고 이해 상당하는 methyl mercaptan 배 출농도 범위는 (0.98~2.02) ppb인 것으로 산정되었다. 따라서 부지경계 지정악취물질 배출허용기준 산정시 복합악취와 지정악취물질 악취강도 비율을 고려하여 지정악취물질 배출허용기준을 검토해 볼 필요가 있는 것으로 판단되었다.

아스콘 제조시설의 복합악취 희석배수 배출계수는 일반아스콘이 순환아스콘 시설에 비해 7배 이상 배출 계수가 높게 산정되어, 재사용하는 순환아스콘보다 신규 생산되는 일반아스콘의 복합악취 배출계수가 크게 산정되는 것으로 판단되었고, 사용 연료별로는 LPG, LNG 연료 시설이 B-C유연료 시설보다 복합악취 배출 계수가 낮게 산정되어 아스콘 생산에 사용되는 연료 종류도 악취발생에 영향을 주는 것으로 판단되었다.

악취측정의 공정시험기준인 부지경계 측정방법은 측정 위치, 측정 시간, 측정인에 따라 복합악취 희석배수가 차이가 많이 나타나고, 판정요원이 실시하는 복합악취 측정의 위해성 및 복합악취 측정의 기피 현상의 대안 방안으로 배출원별로 악취 배출구에 대하여 복합악취 희석배수와 상관성이 있는 주요 지정악취물질 2~3 가지를 선정해서 복합악취 희석배수 배출허용기준에 해당하는 지정악취물질 농도를 설정하고 배출구의 지정악취물질을 모니터링 하기 위한 방안을 검토해 볼 필요가 있는 것으로 판단되었다.