1. 서 론

아스팔트 콘크리트 제조산업은 현대산업의 발전, 주거지 확장 등으로 교통의 중요성 증대에 따라 도로 포장재로 사용되며 함께 발전하였다(Kondratenko and Onysko, 2020). 아스팔트 콘크리트(아스콘, ascon)는 점성을 갖는 아스팔트와 광물 가루, 자갈, 금속화합물 등 뼈대 역할을 하는 골재를 혼합하여 만들어진다(Lee et al., 2020). 아스콘은 포설 작업 시 아스콘 온도에 따라 포설면 온도 분리의 영향으로 조기 파손이 될 수 있어, 제조시설에서 건설 장소까지의 운송시간이 약 2시간 밖에 허용되지 않는다(MOLIT, 2024). 그러므로, 생산된 아스콘을 사용하기 위해서는 차량 이동량이 적은 새벽 시간대에 아스콘 생산량이 가장 많다. 또한, 아스콘의 주문과 생산이 일정하지 않아 가동시간과 가동일 수가 고정적이지 않기 때문에 대기오염물질 발생량이 크게 변동하는 특성이 있으며(Jang et al., 2014), 아스콘 제조시설의 특성상 도심 지역에서 가까이 위치하기 때문에 대기오염물질의 배출현황 파악과 더불어 주변 지역의 대기오염 영향 분석이 필요하다.

우라나라의 아스콘을 제조하는 공정은 Fig. 1과 같이 배치식 플랜트 타입으로 많이 운영되며, 기초자재 (아스팔트, 골재, 채움재, 등)의 저장 및 공급 공정, 건조와 가열설비, 체분류설비, 계량설비와 혼합설비로 구성 되어 있다(U.S. EPA, 2010). 분쇄된 골재를 (100~130) °C의 가열설비(드라이어)에서 가열시켜 건조하고, 체분 류설비(hot screen)에서 입도별로 골재를 나누어 핫빈 (hot bin)에 저장한다. 계량설비에서 강열된 골재, 아스팔트, 채움재(석분, 필러) 등을 계량하여 혼합설비로 투입 후 혼합하는 과정을 거치면 아스콘이 생산된다. 생산된 아스콘은 보통 호퍼에서 바로 트럭으로 옮겨져 건설현장으로 운송된다. 그 과정에서 입자상 물질(PM), 아스팔트 흄(fume), 비메탄 탄화수소(NMHC), 휘발성 유기화합물(VOCs) 및 benzo(a)pyrene 등이 아스팔트 혼합 공장에서 도로 포장 및 서비스 프로세스 과정 중 생성된다(NIER, 2020). 아스팔트 혼합 설비에서 아스팔트 및 콘크리트 혼합 스테이션, 아스팔트 가열 보일러 및 아스팔트 저장 탱크는 주요 대기오염물질 발생 장치이다. 발생된 대기오염물질의 일부는 먼지 제거, 광산소 촉매기술, 용수법 등의 제어장치에 의해 제거되고, 도로 포장 및 서비스 프로세스에서 배출되는 오염 물질은 포장 장비에서 파생되고 도로 표면에서 휘발된다(NIER, 2020).

국내 아스콘 제조시설의 현황은 2019년을 기준으로 전국에 515개의 아스콘 제조시설이 운영 중이다. 지역 별로는 대구·경북 지역 82개, 부산·울산·경남 지역 77개, 서울·경기·인천 지역 72개, 대전·충남·세종 지역 68개, 광주·전남 지역 58개, 강원 지역 55개, 충북 지역 39개, 전북 지역 48개, 제주 지역이 16개가 운영되었다 (NIER, 2020). 지역별 아스콘 생산량을 Fig. 2에 막대 그래프로 나타내었다. 총 생산량은 23,923천톤/년이며, 이 중 일반 아스콘은 연간 19,031천톤으로 비교적 일정하게 생산되었고, 순환 아스콘은 4,892천 톤/년으로 8년간 약 5배 높은 생산량으로 전체 생산량 중 차지하는 비율이 증가했으며, 순환 아스콘 생산량이 일반 아스콘에 비해 2.5배 많은 것으로 조사되었다. 지역별로는 서울·경인 지역의 생산량이 5,767천 톤/년으로 전국에서 가장 많으며, 대전·세종·충남 지역이 3,218천 톤/년, 광주·전남 지역이 3,177천 톤/년, 부산·울산·경남 지역이 3,138천 톤/년으로 뒤를 이었다(NIER, 2020).

아스콘은 포설 작업 시 아스콘 온도에 따라 포설면 온도 분리의 영향으로 조기파손이 될 수 있어, 제조시설에서 건설 장소까지의 운송시간이 약 2시간 밖에 허용되지 않는다(MOLIT, 2024). 그러므로, 생산된 아스콘을 사용하기 위해서는 차량 이동량이 적은 새벽 시간대에 아스콘 생산량이 가장 많다. 또한, 아스콘의 주문과 생산이 일정하지 않아 가동시간과 가동일수가 고정적이지 않기 때문에 대기오염물질 발생량이 크게 변동하는 특성이 있으며(Jang et al., 2014), 아스콘 제조시설의 특성상 도심 지역에서 가까이 위치하기 때문에 대기오 염물질의 배출현황 파악과 더불어 주변 지역의 대기오염 영향 분석이 필요하다.

우리나라 아스콘 제조시설의 대기오염물질 관리기준은 Table 1과 같으며 VOCs 대기오염물질에 대해서는 배출허용기준과 시설설치기준을 동시 적용하고 있어 배출구에서 배출허용기준보다 훨씬 낮은 시설설치기준의 농도를 만족하여야 한다(NIER, 2017;ME, 2024).

사업장에서 대기로 배출되는 오염물질 중 휘발성유 기화합물(VOCs)은 증기압이 높아 대기 중으로 쉽게 증발되는 액체 또는 기체상 유기화합물의 총칭이다(Seo et al., 2011). 대개 VOCs는 저농도에서도 악취를 유발하며, 화합물 자체로서도 발암성 물질들이 존재하여 환경 및 인체에 직접적으로 유해하거나, 대기 중에서 광화학반응에 참여하여 광화학산화물 등 2차 오염물질을 생성하기도 한다(Arya, 1999). 또한 탄소(Carbon)를 포함하는 지구온난화의 원인물질이므로 국가마다 VOCs 배출량을 줄이기 위해 정책적으로 관리하고 있다(IPCC, 2006;Kim, 2018). VOCs는 주로 석유화학 정유, 도료 도장공장의 제조와 저장 과정, 자동차 배기 가스, 페인트나 접착제 등의 건축자재, 주유소의 저장 탱크 등에서 많이 발생한다(Mayer, 1999).

본 연구에서는 주거지역에 비교적 가깝게 설치되는 아스콘 제조시설에서 배출되는 대기오염물질로 인해 인근 주거지역 주민들의 건강피해 우려 및 건강영향조사 요구가 증가함에 따라 우리나라 전국의 아스콘 제조 시설에서 배출되는 대기오염물질 중 VOCs의 배출특성을 파악하고 그 영향을 분석하고자 하였다.

2. 연구 방법

2.1 조사대상 업체 선정

아스콘 공장의 아스팔트 제조과정에서 배출되는 VOCs 농도 현황을 파악하고자 몇 가지 기준을 정하여 측정대상 업체를 선정하였다. 측정대상 업체는 전국 아스콘 제조시설 대상으로 대기오염물질의 배출량이 많고 해당 행정구역의 인구밀도가 높은 지역을 중심으로 선별하였다. 선별된 아스콘시설은 다시 주거지역과 이격거리, 다수의 취약계층이 밀집한 학교시설과의 이격 거리가 1 km 이내로 가까운 29곳을 선정하여 배출구에서 VOCs 배출농도를 측정하였다. 이 중 일반 아스콘의 생산 사업장은 22개소이며, 순환 아스콘 생산 사업장은 7개소가 해당되었다. 본 연구의 측정대상 29개 업체의 일반 및 재생 아스콘 생산방식과 연료 사용 정보를 Table 2에 정리하여 나타내었다.

2.2 시료채취 및 분석방법

아스콘 제조시설에서 배출되는 VOCs 시료를 진공흡입 상자를 이용해 2 L Tedlar bag에 포집 후 Tenax-TA (supelco, USA) 흡착 튜브에 흡착시켰다. 분석 전 흡착관 자동 전처리 장비인 TC-20 (Markes, USA)을 이용해 300°C에서 6시간 동안 불순물 제거과정(conditioning) 을 실시하였다. 흡착관은 전처리 후 이중으로 밀봉하여 50 mL 유리 바이알에 넣어 실온에서 보관하였다.

흡착관법에 의한 VOCs 분석은 GC/MS (Hewlett Packard, USA)를 사용했다. 정성·정량 분석에 사용된 기체상 표준혼합물질은 SUPELCO사의 TO-15용 VOCs 표준혼합시료(공칭 1 ppm)를 사용하였다. 표준 시료 및 현장 시료에 함유된 대기 중 VOCs 대상 물질의 분석에는 자동 열탈착 장치(TurboMatrix, PerkinElmer, USA)가 GC 컬럼(DB-1, 0.32 mm × 60 m × 3 mm, Agilent Technologies, USA)으로 직접 연결된 GC/MS (HP 6890/5973 inert, Hewlett Packard, USA) 시스템을 사용하였다. 본 연구에서 VOCs 시료 분석에 사용된 흡착관과 GC/MS 기기는 Table 3에 정리하였다.

VOCs의 세부 채취장소는 아스콘 제조시설의 배출구, 상차 과정, 상차 후, 저장시설이었고, 배출구 측정은 총 29개 업체, 상차 과정 측정은 총 29개 업체, 상차 후 측정은 총 3개 업체, 저장시설은 총 6개 업체에서 32종의 VOCs 물질을 측정·분석하였다. 분석 항목은 우선관리대상물질 중 미국 EPA TO-14 방법으로 측정가능한 물질로 benzene, 1,3-butadiene, vinyl chloride, acrylonitrile, dichloromethane, chloroform, trichloroethylene, tetrachloroethylene, 1,2-dichloroethane, carbontetracholoride, vinyl acetate, styrene, ethylbenzene, carbon disulfide, toluene, xylenes (o-, m-, p-), phenol, aniline, methyl ethyl ketone (MEK), methyl tert-butyl ether (MTBE) 등 32 종의 VOCs 물질을 분석하였다.

2.3 VOCs 배출계수 산정

현재 국내 아스콘 제조시설에 적용되는 국가 대기오염물질 배출계수는 없으나 국립환경과학원에서는 미국 환경보호청(EPA)의 AP-42 자료를 인정자료로 제시하는 실정이다(ME, 2020). 오염물질 배출계수는 먼지와 황산화물 및 질소산화물을 주 대상으로 산정되고있는 상황이며, 인체에 위해도가 높고 발암물질인 benzene 및 benzo(a)pyrene 등의 유해대기오염물질에 대한 배출 계수는 현재까지 산정되지 않았다.

본 연구에서는 아스콘 제조시설의 VOCs 대기오염물질의 배출량 산정을 실측한 오염물질별 VOCs 배출농도를 이용하여 아스콘 생산량에 따른 오염물질의 범위를 산정하였다. 일반 아스콘의 경우 드라이어 연료에 따라서 B-C유, LNG, LPG, 감압 정제유로 구분하여 각각 10개, 7개, 3개, 2개 사업장에 대해서 자료를 확보하였다. 일반적으로 VOCs 배출계수를 산정하기 위해서는 특정 활동도에 따른 오염물질 배출량의 관계식을 형성하여야 한다. 그러나, 활동도를 이용한 VOCs 배출계수를 산정하기에는 측정을 수행한 사업장의 수가 적으므로, 구분 항목(측정 위치, 드라이어 연료 종류)에 대한 VOCs의 배출계수 범위로 대신하고자 한다. 구분 항목에 따라 사업장 개수의 차이가 있어 표본이 많을수록 배출계수 범위에 대한 정확성은 올라갈 것으로 판단된다.

3. 연구 결과 및 고찰

3.1 VOCs 물질 배출 특성

아스콘 제조시설의 배출구, 상차시설, 저장시설 등의 공정에서 배출되는 VOCs 물질별 농도 분포를 분석한 결과를 Fig. 3~6에 나타내었다.

아스콘 제조시설에서 배출되는 주요 VOCs 물질은 benzene, toluene, ethylbenzene, m,p-xylene, o-xylene 을 선정하였으며, 전체적으로 배출허용기준 미만의 농도를 보였다. 주요 VOCs 물질 농도는 배출구의 경우 benzene은 0.31 ppm, toluene은 0.10 ppm, ethylbenzene 은 0.02 ppm, m,p-xylene은 0.05 ppm, o-xylene은 0.03 ppm 수준이었다. 상차 과정 농도는 benzene은 0.13 ppm, toluene은 0.06 ppm, ethylbenzene은 0.01 ppm, m,p-xylene은 0.04 ppm, o-xylene은 0.02 ppm 수준 이었고, 상차 후 농도는 benzene은 0.01 ppm, toluene 은 0.03 ppm, ethylbenzene은 0.02 ppm, m,p-xylene 은 0.06 ppm, o-xylene은 0.03 ppm 수준이었다. 마지막으로, 저장시설 농도는 benzene은 0.34 ppm, toluene 은 1.61 ppm, ethylbenzene은 0.62 ppm, m,p-xylene은 1.61 ppm, o-xylene은 0.82 ppm 수준의 농도를 나타내었다. 공정별로 상차 과정과 상차 후 과정에는 단시간 노출되거나 대기 중으로 확산되기 때문에 비교적 낮은 배출농도를 보였고, 반면 배출구와 저장시설에서는 상대적으로 높은 배출농도가 나타났으며, 이는 고온 가열 과정에서 VOCs가 다량 방출되는 특성과 저장탱크의 차폐가 불완전하거나 내부 압력변화로 인해 간헐적·지속적으로 방출되는 특성에 의한 것으로 판단되었다.

VOCs 물질별 검출사업장 수는 Fig. 8과 같으며, 배출구에서 전체 29개 업체 중 28개 업체가 m,p-xylene과 toluene이 검출되었고, 상차 과정에서 전체 27개 업체 중 toluene이 25개 업체, m,p-xylene이 23개 업체에서 검출 되었으며, 상차 후 과정에서는 전체 3개 업체 중 toluene 이 모든 업체에서 검출, 저장시설에선 전체 6개 업체 중 m,p-xylene이 모든 업체에서 검출된 것으로 나타났다. 이 외에도 대부분의 공정에서 benzene, o-xylene 등이 높은 검출빈도를 보였다. 검출 항목 수는 총 32개 물질 중 배출구에서 15개, 상차 과정에서 15개, 상차 후에서 9개, 저장시설에서는 10개 물질이 검출되었다.

3.2 VOCs 배출계수 및 배출량 산정

3.2.1 아스콘 사업장의 배출구 특성

아스콘 제조시설 측정 시 수집한 현장조사표를 이용하여, 시설 제원 정보를 확보하여 산정한 배출구의 배출특성은 Table 5와 같으며 VOCs 배출농도와 유량을 이용하여, 아스콘 생산량에 따른 VOCs 배출계수를 산정해 보았다.

3.2.2 상차 시설에서의 VOCs 배출계수

아스콘 사업장의 상차 시설에서 측정한 VOCs 농도와 유량자료를 이용하여 아스콘 생산량 톤(ton) 당 발생되는 VOCs 배출계수(kg/ton)를 산정하여 Fig. 9에 나타내었다.

순환 아스콘 제조시설의 상차 시설의 경우 VOCs 32 종의 물질 중에서 m,p-xylene이 6개 사업장에서 배출되었으며, 21개 물질은 배출되지 않았다. m,p-xylene의 배출계수는 6개 시설에서 평균 4.39 × 10^–05 (1.23 × 10^–05 ~1.21 × 10^–04) kg/ton, benzene의 배출계수는 1개 시설에서 5.35 × 10^–05 kg/ton으로 산정되었다.

일반 아스콘 제조시설 상차 시설의 경우 총 26개의 제조시설 중에서 toluene이 23개 사업장, m,p-xylene이 20개 사업장에서 배출되었으며, 총 18개 물질은 배출되지 않는 것으로 나타났다. 일반 아스콘 제조시설의 경우 드라이어 사용 연료에 따라 LNG, LPG, B-C유, 감압 정제유로 상세 구분하여 나타낼 수 있으나, 감압정제유의 경우 2개 사업장이 해당되어 통계에서는 생략하였다. 일반아스콘 제조시설의 toluene의 배출계수는 평균 5.02 × 10^–05 (5.39 × 10^–06~6.19 × 10^–04) kg/ton, benzene의 배출계수는 평균 1.41 × 10^–04 (4.98 × 10^–06~1.76 × 10^–03) kg/ton으로 산정되었다.

일반 아스콘 제조시설 상차시설 중 사용 연료 종류에 따른 VOCs 배출계수를 산정하여 Table 6에 나타내었다. LNG 연료를 사용하는 시설의 toluene 배출계수는 평균 2.90 × 10^–05 kg/ton, benzene의 배출계수는 평균 1.79 × 10^–05 kg/ton으로 산정되었고, LPG 연료 사용시설의 toluene 배출계수는 평균 1.66 × 10^–05 kg/ton, benzene 배출계수는 평균 8.06 × 10^–06 kg/ton으로 산정되었으며, B-C유 연료 사용 시설의 toluene 배출계 수는 평균 2.45 × 10^–05 kg/ton, benzene 배출계수는 평균 6.32 × 10^–05 kg/ton으로 산정되었다. B-C유 연료 사용시설이 LNG 연료나 LPG 연료를 사용하는 시설보다 toluene, benzene 등 VOCs 물질의 배출계수가 높게 산정되었다.

3.2.3 배출구의 VOCs 배출계수

아스콘 제조시설 배출구의 VOCs 물질별 배출계수는 배출구에서 측정한 VOCs 농도와 유량자료를 이용하여 아스콘 생산량당 발생되는 VOCs 물질의 배출계수(kg/ ton)를 산정하여 Fig. 10에 나타내었다.

순환 아스콘 제조시설 배출구의 VOCs 물질별 배출 계수를 산정한 결과 32종의 물질 중에서 m,p-xylene 및 toluene은 순환 아스콘 7개 시설에서 모두 검출되었고, 21개 물질은 배출되지 않았다. VOCs 물질별 배출계수는 m,p-xylene의 경우 거의 모든 사업장에서 검출되었 고 배출계수는 평균 1.40 × 10^–04 (1.23 × 10^–05~4.02 × 10^–04) kg/ton, benzene은 6개 사업장에서 검출되었으며 배출계수는 평균 1.55 × 10^–04 (9.09 × 10^–06~4.36 × 10^–04) kg/ton으로 산정되었다.

일반 아스콘 제조시설 총 22개의 제조시설 중에서 m,p-xylene 및 toluene이 21개 사업장, o-xylene이 17개 사업장에서 배출되었고, 총 17개 물질은 배출되지 않는 것으로 나타났다. 일반아스콘 제조시설 전체 대상으로 m,p-xylene의 배출계수는 평균 3.10 × 10^–05 (5.77 × 10^–06~7.89 × 10^–05) kg/ton, benzene은 16개 사업장에서 검출되었으며, 배출계수는 (7.35 × 10^–06~1.58 × 10^–03) kg/ton, 평균 2.83 × 10^–04 kg/ton으로 산정되었다.

일반 아스콘 제조시설의 사용연료의 종류에 따른 VOCs의 배출계수를 산정하여 Table 7에 나타내었다. LNG를 연료로 사용하는 시설을 대상으로 m,p-xylene 의 배출계수는 평균 2.69 × 10^–05 (1.24 × 10^–05~5.59 × 10^–05) kg/ton, benzene은 4개 사업장에서 검출되었으며 배출계수는 평균 6.47 × 10^–04 (1.24 × 10^–05~1.59 × 10^–03) kg/ton으로 산정되었고, LPG를 연료로 사용하는 시설을 대상으로 m,p-xylene의 배출계수는 평균 3.87 × 10^–05 (2.29 × 10^–05~5.56 × 10^–05) kg/ton, benzene은 3개 사업장에서 검출되었으며, 배출계수는 평균 2.95 × 10^–04 (1.26 × 10^–05~4.83 × 10^–04) kg/ton으로 산정되었으며, B-C유를 연료로 사용하는 시설을 대상으로 m,p-xylene의 배출계수는 평균 2.74 × 10^–05 (5.77 × 10^–06~7.89 × 10^–05) kg/ton, benzene은 8개 사업장에서 검출되었으며, 배출계수는 평균 1.11 × 10^–04 (7.35 × 10^–06~3.24 × 10^–04) kg/ton으로 산정되었다.

본 연구에서 산출한 아스콘 제조시설의 VOCs 배출 계수를 미국 EPA 배출계수와 비교하여 Table 8에 나타내었고 본 연구에서 도출한 VOCs 배출계수가 미국 EPA 배출계수보다 더 낮게 나타났는데 이는 본 연구에서 도출한 배출계수는 방지시설을 거친 VOCs 농도를 적용하여 산정한 배출계수이기 때문에 낮게 산정된 것으로 판단되었다. 현재 우리나라 대기오염물질 배출 계수는 배출량 산정할 때와 사업장의 종을 산정할 때로 구분되는데, 국가 대기오염물질 배출량(Clean Air Policy Support System, CAPSS)은 방지시설 거친 후의 배출량으로 산정하므로 본 연구에서 도출한 아스콘 사업장 최종배출구의 방지시설을 거친 후의 VOCs 배출 계수는 의미가 있는 것으로 판단된다.

일반 및 순환 아스콘 제조시설의 benzene 유해대기오염물질의 배출계수를 이용하여 지역별 유해대기오염물질의 연간 배출량을 산정하여 Table 9에 나타내었다. 유해대기오염물질인 benzene의 배출량은 서울/인천/경기 지역에서 우리나라 전체 배출량의 22.2% 로 가장 많았으며, 다음으로 부산/울산/경남 지역이 14.0%, 광주/전남 지역이 13.8%로 benzene 배출량이 많은 것으로 나타났다.

4. 결 론

아스콘 제조시설에서 배출되는 VOCs 물질의 배출현황을 파악하기 위하여 전국의 29개 아스콘 제조시설의 배출구, 상차 과정, 상차 후, 저장시설에서 VOCs 배출 물질 성분의 농도를 측정하고, 이를 바탕으로 사업장의 시설별, 사용 연료별 배출계수의 범위를 산출하여, 이를 기존 US EPA의 배출계수와 비교하였다.

아스콘 제조시설에서 배출되는 주요 VOCs 물질은 benzene, toluene, ethylbenzene, o,m,p-xylene을 선정하 였고, 전체적으로 배출허용기준 미만의 농도를 보였으나 benzene의 배출농도는 시설설치 허가기준을 일부 초과하는 것으로 나타났으며 공정별로는 배출구와 저장 시설에서 비교적 높은 VOCs 배출농도 분포를 보였다.

아스콘 제조시설 종류별 배출구의 VOCs 물질 배출 계수는 일부 물질은 일반 아스콘 시설이 배출계수가 높게 나타났으나 전반적으로 순환 아스콘 제조시설의 배출계수가 낮은 경향을 보여서 향후 순환 아스콘의 재활 용율을 더 높여야 할 것으로 판단되며, 사용연료도 B-C유 보다는 LNG나 LPG 사용시 배출계수가 더 낮게 나타나는 것으로 나타났다.

배출구에서 측정한 VOCs 물질 농도를 이용하여 산정한 본 연구의 아스콘 제조시설의 배출계수는 미국 EPA의 배출계수와 비교 시 VOCs의 배출계수는 EPA의 배출계수보다 낮게 산정되었는데, 이는 본 연구에서 도출한 배출계수가 방지시설 후단의 VOCs 농도를 측정하여 산정한 배출계수이기 때문에 비교적 낮게 산정된 것으로 판단되었다.

현재 CAPSS에서 제공하는 배출량의 산정 방식은 방지시설 후의 최종배출구 배출계수를 적용하므로 VOCs 배출량 산정에 의미가 있는 것으로 판단되었다. 다만, 구분 항목에 따라 사업장 개수의 차이와 사업장별 운영 조건의 차이로 인해 배출계수간 비교가 어려울 수 있어 지속적인 측정을 통해 표본 수가 많아진다면 국내 실정에 맞는 실측 기반의 배출계수로 사업장 관리 및 효율적 시설 관리에 도움이 되는 자료로 사용할 수 있을 것으로 판단된다.